硅藻土在廢水中的應用及研究現狀

魯光輝，鄭水林，王騰宇

硅藻土在廢水中的應用及研究現狀

魯光輝，鄭水林，王騰宇

（中國礦業大學(北京)化學與環境工程學院，北京 100083）

硅藻土是一種用途廣泛的非金屬礦，具有獨特的表面結構和優異的吸附性能，適合作為吸附材料應用于各種污水處理中。介紹了硅藻土及其吸附的基本原理，闡述近年來國內外硅藻土處理廢水中的應用及研究進展。

硅藻土；吸附；改性；廢水處理

Abstract: Diatomite is a widely used non-metallic mineral. With the unique surface structure and excellent adsorption capabilities which suit for applying to deal with all kinds of wastewater as sorbent materials. Introducing the basic principles of adsorption of diatomite and explaining the application in wastewater treatment and present progress of diatomite at home and abroad in recent years.

Key words: diatomite; adsorption; modification; wastewater treatment

在水處理中吸附法是較好的一種，具有特殊的地位。目前主要污水處理吸附材料有活性炭、沸石、硅藻土、粘土類、高分子類及廉價廢棄物等[1]。由于硅藻土具有獨特的硅藻殼體結構、強吸附性、大比表面積、高孔隙度等優良性質，使得硅藻土在工業廢水處理中得到廣泛的應用。國內外對硅藻土作為吸附劑處理各種廢水進行了很多研究，本文主要對硅藻土在工業、生活廢水處理中的應用現狀進行了綜述和總結。

1 硅藻土的特性

硅藻土是海洋或湖泊中生長的硅藻類及微生物殘骸在水底經自然作用和軟泥固結而逐漸形成的一種生物硅質巖。其主要化學成分為SiO2，純凈的硅藻土一般呈白色土狀，常因含鐵的氧化物或有機質雜質而呈現灰白、黃、褐、灰、綠甚至黑色。硅藻土質輕、多孔、相對密度小，孔徑分布范圍大，孔隙率高，吸附能力強，能吸附自身重量的1.5～4倍的雜質。對聲、熱、電的傳導性能極差，具有強吸附、隔音、隔熱、漂白及高熔點(1 600～1 750℃)的特性。其化學穩定性高，除溶于氫氟酸外，不溶于任何強酸，易溶于堿[2-3]。

硅藻殼體具有大量的、有序排列的孔隙，使其具有較大的比表面積。其比表面積約為3.1～60m2/g，孔隙數量約為2～2.5億個/g。硅藻土表面、孔隙內表面分布有大量的硅羥基，硅羥基在水溶液中離解出H+，使其粒表面帶有一定的負電荷。提純后的硅藻土具有較干凈的表面，表面帶有負電性，對于帶正電荷的膠體態污染物來說，它可通過電中和而使膠體脫穩。但對帶負電的膠體顆粒只能起壓縮雙電層的作用，無法使其脫穩，從而無法得到理想的污水處理效果。需要向硅藻精土中加入適量的其他陽離子混凝劑，制成改性硅藻土混凝劑。當帶正電荷的高分子物質或高聚合離子吸附了負電荷膠體粒子以后，就產生了電中和作用，從而導致膠體ξ電位的降低。由于膠體和高分子或聚合離子之間的吸附并非僅由靜電引力所引起，還來自氫鍵、共價鍵、極性基、范德華引力等各種吸附力。故膠體粒子有可能吸附更多的聚合粒子，以致使膠體顆粒電荷改變，即原來負電荷膠體變成帶正電荷膠體。可同時實現對正、負電荷膠體顆粒的脫穩，從而大大提高污水處理的效果[4]。

2 硅藻土處理廢水國內外研究現狀

2.1 硅藻土對含重金屬廢水的吸附研究

硅藻土是一類具有多孔結構的非金屬礦，由于硅藻土良好的吸附特性、且具有比表面積大等特點，近年來硅藻土及改性硅藻土也被廣泛用在重金屬離子處理的試驗性研究上。

Wu J等[5]利用Al2O3和石灰對天然硅藻土進行改性，并以改性硅藻土、天然硅藻土、活性炭對城市廢水進行三級處理。研究表明，改性硅藻土對重金屬離子、懸浮物(SS)、NH4-N等污染物的吸附能力已接近于活性炭，經過處理的廢水中大部分污染物的含量能夠達到國家污水排放標準。

李貞等[6]研究了硅藻土對含鎘廢水的吸附性能。研究表明，用硅藻土做吸附劑可使廢水中鎘的含量低于國家排放標準，硅藻土對Cd2+的吸附符合Freundlich吸附等溫式，并且處理廢水后的硅藻土可以再生。杜玉成等[7]對硅藻土吸附重金屬Cd2+離子進行了動力學研究。研究表明，在特定條件下，提高吸附溫度、增加溶液的pH值、增大溶液中Cd2+初始濃度、延長吸附時間、提高攪拌速度等，均能不同程度地提高硅藻土對Cd2+離子的吸附量及相應的吸附率。

夏士朋等[8]用碳酸鈣改性硅藻土來處理廢水中的Cu2+、Cr2+、Pb2+、Zn2+等4種重金屬離子。研究表明，碳酸鈣含量為35%的硅藻土是處理含重金屬廢水的一種很好的吸附劑，吸附量可達3.5～4.0mmol/g。改性硅藻土對重金屬的去除主要是由于硅藻土上的碳酸鈣與金屬離子的化學反應，生成難溶物沉吸在硅藻土上而去除。蔡慧林等[9]利用天然硅藻土為原料成功制備出具有高效吸附性能的碳酸鈣改性硅藻土。通過掃描電子顯微鏡以及比表面測試儀對改性硅藻土進行了表征，確定了最佳的改性條件為碳酸鈣質量約占硅藻土質量20%，碳酸鈉濃度為0.5mol/L。改性對提高吸附性能起到了至關重要的作用，碳酸鈣改性硅藻土對Pb2+、Cu2+、Zn2+、Cd2+等重金屬均具有極好的吸附作用。

宋秀環等[10]研究了硅藻土對廢水中汞的吸附能力和影響吸附的條件。研究表明，硅藻土吸附廢水中的汞6h后即可達平衡，去除效率達90%，并且隨著溫度的升高，吸附率呈下降趨勢，且處理廢水后的硅藻土可以再生。袁迪等[11]研究了硅藻土對廢水中汞的吸附機理和影響吸附的條件。研究表明，最佳吸附條件為pH值為6～7，硅藻土用量為100g/L，汞離子的初始濃度為180mg/L時，反應10min后硅藻土對汞離子的吸附達到最大值。

李門樓[12]研究了用溴化十六烷基三甲胺改性的硅藻土對含鋅電鍍廢水的處理效果。研究表明，一定條件下天然硅藻土和改性硅藻土對鋅離子的去除率分別為39.3%和61.1%。在pH值為5.0、濃度為40mg/L的Zn2+溶液，改性硅藻土吸附4h后，Zn2+的去除效率大于98%，低于國家排放標準，且硅藻土可再生。羅道成等[13]研究了用溴化十六烷基三甲胺改性的硅藻土對含Pb2+、Cu2+、Zn2+的廢水的處理效果及條件。研究表明，在pH值為4.0～6.0時，對重金屬離子的去除率均達98%以上，吸附時間為4h達到吸附平衡。改性硅藻土處理后的重金屬離子濃度均達到國家排放標準，三種離子的去除效率為Pb2+>Cu2+>Zn2+，且硅藻土可再生。

葉力佳等[14]采用提純的硅藻土研究了硅藻土用量、吸附作用時間、溫度、溶液初始pH值、Cu2+初始濃度等因素對吸附效果的影響。研究表明，在一定范圍內，增加硅藻土用量、延長吸附作用時間、升高吸附溫度、提高pH值均可改善對Cu2+的吸附去除效果，其中pH值是最重要的影響因素。硅藻土對Cu2+的等溫吸附符合Langmuir方程。侯燕等[15]研究了利用硅藻土靜態處理含銅工業廢水。去除工業廢水中的銅離子的靜態試驗得出硅藻土的最佳使用條件：在常溫條件下，含銅廢水中硅藻土投加量為0.075g/mL，pH值為7，攪拌強度和時間分別為300r/min和10min，靜置30min，銅的去除率達到最佳效果，遠低于國家污水綜合排放一級標準。

劉頻等[16]對硅藻土進行了硫酸化改性，并研究了其對Pb2+的吸附作用。研究表明，改性硅藻土對Pb2+初時濃度為20mg/L時的最佳吸附pH值為7～8，最佳吸附時間為60min，硅藻土的最佳吸附用量為3.0～4.0g/L，去除率可達96.3%。郭曉芳等[17]研究了錳改性的硅藻土對水中鉛、鋅的吸附及適宜條件。研究表明，低離子強度、中偏堿性、室溫環境均有利于吸附過程的進行，含Pb2+、Zn2+的電鍍廢水經改性硅藻土吸附后，廢水中Pb2+、Zn2+的濃度達國家排放標準，吸附符合Langmuir型吸附等溫線。Al-degs等[18]對錳改性硅藻土對水中鉛離子的吸附條件進行了研究。研究表明，在硅藻土上氧化錳的量為0.38g/g硅藻土時吸附效果最好，改性后的表面積從33m2/g變為80m2/g，過濾速度從1.53mL/(m2·s)變為68.57mL/(m2·s)。在pH值為4時，對鉛的吸附飽和量分別為24mg/g和99mg/g，改性后的硅藻土增加了表面積和負電荷，對Pb2+的吸附效果優于未改性的硅藻土，過濾性能也有提高。楊文等[19]研究采用PAM改性處理硅藻原土并應用于處理含高濃度Pb2+模擬廢水。研究表明，改性硅藻土吸附能力與表面覆蓋PAM的厚度有關，根據正交試驗將試驗方案得到提高去除率的優化方案為：投加20g/L的PAM改性的硅藻土5g，pH值為6，水樣初始濃度為1500mg/L時，可顯著提高廢水中Pb2+的去除率，改性硅藻土的飽和吸附容量可達到66.15～68.95mg/g。

吳波等[20]研究了硅藻土對水相中Sr2+的吸附過程。研究表明，硅藻土對水相中的Sr2+具有較好的吸附效果。溶液pH值是影響硅藻土吸附Sr2+的重要因素，在強酸性環境下，硅藻土對Sr2+的吸附效果較佳。硅藻土對Sr2+的吸附是快速吸附過程，吸附進行到60min時，去除率和吸附量達到吸附平衡的95%；吸附過程較好地擬合為二級動力學方程。

2.2 硅藻土對印染廢水的吸附研究

紡織印染行業每年產生大量的染料廢水，這些廢水降低了光的透射性、大大抑制了植物的光合作用，染料廢水的去除逐漸引起廣泛的關注。

王澤民等[21]利用硅藻土復合凈水劑處理造紙廢水。研究表明，利用提純硅藻土下腳料制成的復合凈水劑處理造紙廢水，效果優于硫酸鋁絮凝法和酸析法，特別是絮凝物脫水快、處理周期短。由于復合凈水劑是利用提純硅藻土下腳料制成，不僅提高原材料利用率，降低生產成本，而且避免廢棄物(尤其是廢酸液)的排放，減輕環境污染。

彭書傳[22]研究了活化后的硅藻土配制成的復合凈水劑處理印染廢水，此法具有脫色效果好、COD去除率高、費用低廉、不產生二次污染。經活化的硅藻土處理的印染廢水可達到國家排放標準，處理效果優于其他常用的絮凝劑。Tsai等[23-24]進一步研究了用NaOH及HF改性硅藻土處理印染廢水的效果。研究表明，用堿改性的硅藻土處理效果明顯的優于原土；而用酸改性的硅藻土對印染廢水的處理效果稍稍優于原土。

邵振華等[25]采用硅藻土預涂膜過濾和有機膨潤土吸附相結合的吸附分離一體化技術處理酸性橙Ⅱ染料廢水。研究表明，對于染料濃度為100mg/L，COD為128mg/L的酸性橙Ⅱ染料廢水，當CTMAB有機膨潤土投加量為2.0g/L、濾速為2.4m/h時，經過65min的循環處理，出水的懸浮物濃度小于1.8mg/L，COD降至25mg/L，脫色率達90.5%，且易實現固液分離。

楊宇翔等[26]研究了亞甲基藍在浙江和吉林硅藻土表面的吸附等溫線及影響吸附的條件。研究表明，硅藻土的吸附性質與其結構、孔分布、表面電位、IEP值及pH值有關，在pH值為13時，吸附量均達最大，吸附符合Freundlich等溫式。木冠南[27]研究了云南尋甸硅藻土對染料次甲藍的吸附試驗，發現隨溫度升高染料吸附量略有增加，添加無機離子對吸附量無影響，而用酸預處理該硅藻土可使次甲藍的吸附量大大增加。谷志攀等[28]對硅藻土吸附染料的機理和吸附等溫式進行了總結。吸附機理主要以物理吸附為主，吸附一般符合Langmuir或Freundlich等溫式。

劉建偉[30]采用無機絮凝劑和石灰對硅藻精土改性制備的改性硅藻土新工藝，對制漿廢水進行試驗。結果表明，采用新工藝后，能夠使制漿廢水和造紙廢水的出水CODCr的質量濃度分別達到200和120mg/L，也能夠使再生紙廢水的CODCr的質量濃度達到100mg/L以下，并使BOD5、SS和色度等指標達到《制漿造紙工業水污染物排放標準》的要求。

2.3 硅藻土處理廢水中的有機化合物

有機物廢水對人類生存環境造成嚴重影響，現在工業焦化、煉油、合成纖維等工廠排出的大量含有有機物廢水，會造成細胞蛋白質變性，損害神經、肝臟和腎臟等。因此，對含有有物廢水的處理十分重要的。

朱利中等[31]研究了改性膨潤土、沸石和硅藻土對苯酚的吸附效果，與原土進行比較，結果表明，改性硅藻土吸附處理苯酚的性能較原土好得多。張紅[32]用改性硅藻土吸附污水中的苯酚。研究表明，采用聯合改性劑處理的硅藻土吸附效果好于單一改性劑處理的硅藻土；硅藻土對苯酚的吸附主要有物理吸附和化學吸附，以分子間色散力及誘導力的物理吸附為主，同時存在分子的絮凝作用。

鄭水林等[33]采用物理選礦法得到的硅藻質量分數≥92%的硅藻精土，通過加入表面處理劑，改性制成處理各種水質的硅藻土水處理劑。工業試用結果表明，改性硅藻精土具有強烈的吸附性，能將污水中的有機物和無機物吸附后很快絮凝沉降至底部并形成餅狀，獲得可循環使用的清水，可以實現固液分離。

溫彥平[34]研究了硅藻土對水中微量鹵代烴的吸附性能。研究表明，硅藻土對三氯甲烷和三氯乙烯有吸附能力，吸附以范德華力為主，吸附容量大小與吸附質在水中的溶解度有關。Nakamura等[35]研究了多環芳烴可與水中的氯結合而更易吸附在硅藻土表面而去除。研究表明，與氯結合了的多環芳烴在硅藻土上的吸附速率遠遠快于單純的多環芳烴在硅藻土上的吸附速率。Huttenloch等[36]研究了不同鏈長度、不同官能團的氯代硅烷來改性硅藻土的特性。研究表明，對非極性芳香烴的吸附量不僅與TOC(總有機碳)有關，還與氯硅烷上接的有機官能團有關。聯苯二氯硅烷去除污水中的萘、甲苯、鄰二甲苯的效果最好，去除率分別為30%、71%、60%。

張麗芳[37]以硅藻土為基質，在高錳酸鉀溶液中通過化學方法制備了負載錳氧化物的改性硅藻土吸附劑，并利用該吸附劑對染料活性艷紅進行吸附脫色實驗。研究表明，當c (KMnO4)為0.15mol/L時，改性硅藻土吸附劑對染料艷紅的η可達96%。當吸附體系pH值為4～6時，吸附效果最好，吸附規律符合Langmuir等溫式。

將磷酸與哌嗪在一定條件下脫水制得單組份IFR聚焦磷酸哌嗪(PAPP)。該阻燃劑含有N—P結構，有較高的P含量，理論而言具有較高的阻燃效率，同時PAPP制備過程簡單、無污染、無需后處理。圖1是PAPP的紅外光譜圖，—OH的吸收峰位于3 254 cm-1處，這是屬于焦磷酸中—OH的特征基團。1 211 cm-1和1 440 cm-1兩處尖峰分別對應于PO和C—N基團的伸縮振動峰。955 cm-1處為P—O—P的振動峰；1 637 cm-1處為C—N—H基團中的N—H的彎曲振動峰[16-17]。從紅外光譜的結果中可以顯示，PAPP所有的特征基團均在紅外光譜中得到顯示。

李增新等[38]殼聚糖(脫乙酰度為90%)的醋酸溶液，對焙燒活化處理后的硅藻土進行改性，制成殼聚糖改性硅藻土，用于處理實驗室有機廢液研究。靜態吸附試驗結果表明，殼聚糖與硅藻土質量比為1∶20、吸附劑用量為30g/L、廢液中CODCr的質量濃度為1 000mg/L、pH值為6、吸附平衡時間為30min時，有機廢液經處理后CODCr去除率為72%。動態吸附試驗結果表明，CODCr濃度不大于1 000mg/L的有機廢液，經兩級處理，流經殼聚糖改性硅藻土吸附柱后，流出液CODCr的殘留量小于100mg/L，符合國家排放標準。

2.4 硅藻土處理城市廢水的研究

在廢水處理的幾種重要方法中，其中物化法處理技術因其運行穩定可靠，去除COD、BOD、SS、膠體和色度的效果好，投資和運行費用小，且不會造成二次污染，越來越受到關注，而且硅藻土具有獨特的理化性能和環境效應，具有良好的應用前景。

鄭水林[33]利用改性硅藻土處理劑，先后對昆明明通河、自祥飯店和盤龍衛生巾的污水進行處理試驗，試驗得出該處理劑對CODCr、BOD5、SS、TP的去除率均在90%以上。

蔣小紅等[39]在硅藻精土中適量的加入一種或幾種傳統的鋁鹽、鐵鹽絮凝劑，無機高分子絮凝劑及有機高分子絮凝劑復合而成的產物，使得硅藻土的表面及孔內表面分布有大量的硅羥基，硅羥基在水溶液中離解出H+，使其顆粒表現出一定的表面負電性，使改性硅藻土成為一種極具競爭力和開發潛力的污水處理混凝劑。

王亮等[40]在硅藻精土中加入適量的傳統絮凝劑，制備對污水凈化效果更佳的改性硅藻土。工程中選用復合聚氯化鋁制備改性硅藻土，通過試驗確定硅藻精土與復合聚氯化鋁的混合比例為6∶4至7∶3，硅藻土處理劑合適用量為0.07～0.09kg/m3。

宋來洲等[41]采用硅藻土對污水處理廠進水進行混凝處理，嘗試將硅藻土混凝和微濾分離膜處理技術相結合對污水進行處理。研究表明，硅藻土用于城市污水處理，效果顯著。當硅藻土用量為300mg/L，結合微濾分離膜系統，能夠滿足生活雜用和市政雜用所需水質要求，并提出了硅藻土的污水處理機理為吸附、混凝及中和等協同作用。

王煒亮等[42]利用硅藻精土處理城鎮污水試驗。研究表明，當進水COD、氨氮、TP濃度分別為347mg/L、49mg/L、6.1mg/L時，在硅藻精土投加量為75mg/ L、停留時間為30min條件下，其相應去除率分別為65.4%、15.8%、91.8%，去除效果較為理想。

賀明和等[43]分別將硫酸亞鐵、氯化鋁、聚丙烯酞胺與硅藻土復配并用于處理生活污水。研究表明，三種復配硅藻土在最佳條件下，對CODCr、SS、氨氮的去除效果較好，其去除率分別均在64.0%、88.9%和41.0%以上。

池素瑋[44]應用改性硅藻土陶粒填料濾池對城市污水處理廠尾水進行末端脫氮除磷深度處理，試驗確定了改性硅藻土陶粒填料濾池設計參數，處理后水質穩定達到城鎮污水處理廠污染物排放標準，且具有投資省、占地小、運行費用低等優點，具有廣闊的應用前景。

2.5 硅藻土處理其他廢水

劉祺等[45]以改性硅藻土為吸附劑處理工業含F廢水。研究表明，改性硅藻土加入量為100～150mg/L、處理時間為60min、pH值為6～9、室溫條件下，用氫氧化鈉改性并高溫活化后的硅藻土對廢水中F離子的去除效果明顯優于原土，除F率可達到97%以上，處理后的廢水中F離子濃度達到國家污水排放標準。

黨瑋等[46]采用加入Al3+處理后的改性硅藻土作為吸附劑。研究表明，改性硅藻土的最佳用量為30g/L；在常溫下即有顯著的吸附效果，攪拌20min可達到吸附平衡；在酸性條件下磷的去除效果明顯，磷的剩余濃度達GB8978-1996的二級排放標準，且工藝簡單、成本低廉。

吳蕾等[47]采用改性硅藻土強化混凝處理巢湖水，并將改性硅藻土同幾種常規混凝劑的處理效果及其經濟性進行了對比。研究表明，改性硅藻土和水的混合攪拌速度梯度為260s-1左右、絮凝反應速度梯度為20s-1左右、絮凝時間15min、沉淀時間1h、改性硅藻土投加量50～100mg/L時，可達到較佳的處理效果。與常規凝劑相比，改性硅藻土出水更為清澈透亮，污泥沉降性能好，污泥量少，在建設成本和運行成本上更為節省。

李廣亮等[48]分別以硅藻土、硅藻土與氯化鋁、硅藻土與氯化鐵為吸附劑，考察對焦化廢水的處理效果。研究表明，硅藻土與鋁鹽和鐵鹽等無機絮凝劑復配對焦化廢水的處理效果有顯著提高，氯化鋁復配的吸附效果優于與氯化鐵復配。硅藻土與氯化鋁復配時，當氯化鋁/硅藻土為1∶1時，其對焦化廢水的處理效果最佳，化學需氧量、濁度、色度和UV254去除率分別為40.14%、38.82%、37.81%、11.56%；與氯化鐵復配時，當氯化鐵/硅藻土為1∶1時，其對焦化廢水的處理效果最佳，化學需氧量、濁度、色度和UV254去除率分別為36.01%、33.45%、19.35%、5.87%。

張秋花等[49]研制了一種硅藻土復配混凝劑，用于處理橡膠促進劑廢水。研究表明，在加量為1.3g/L、pH值范圍5～7、沉降時間45min的條件下，COD、鹽度去除率可分別達到75.2%和53.8%，能夠達到較好的預處理效果。

3 結語

硅藻土作為一種新型的水處理劑，其獨特的結構賦予了它許多優良的特征，但在處理廢水時還存在著諸多問題有待探討。通過對硅藻土改性方法、其與絮凝劑以及其他吸附材料相互組合處理廢水的研究，深入探討硅藻土處理廢水的吸附機理和吸附動力學機制、影響因素及其影響規律的研究，以滿足不同類型污水處理的需要；同時研究硅藻土水處理劑的再生方法及條件，防止二次污染，對于擴大硅藻土水處理劑的應用范圍和提高其在廢水處理中的應用效果是非常必要的。

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Application in Wastewater and Present Situation of Diatomite

LU Guang-hui, ZHENG Shui-lin, WANG Teng-yu
(School of Chmeical and Environmental Engineering, China University of Mining and Technology, Beijing 100083, China)

P619.265;X703

A

1007-9386(2012)03-0039-05

2012-02-28