聚變裂變混合乏燃料焚燒堆FDS-SFB燃料循環(huán)方案設(shè)計(jì)與分析

陳 艷，王明煌，蔣潔瓊，F(xiàn)DS團(tuán)隊(duì)

（1．中國(guó)科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所，安徽 合肥230031；

2．中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，安徽 合肥230027）

核能是目前最有可能解決能源問(wèn)題的途徑之一，聚變驅(qū)動(dòng)次臨界堆不僅可解決裂變核燃料的有限性和產(chǎn)生的乏燃料問(wèn)題，還有望使聚變能得到提前應(yīng)用。國(guó)際上對(duì)聚變驅(qū)動(dòng)次臨界堆的研究一直非常關(guān)注。FDS團(tuán)隊(duì)近期提出了聚變裂變混合乏燃料焚燒堆（FDS-SFB，以下簡(jiǎn)稱 SFB）［1］概念，主要用來(lái)焚燒裂變電站卸出的乏燃料，是集能量輸出、核燃料增殖和廢料嬗變?nèi)N功能為一體的先進(jìn)核能系統(tǒng)［2－10］。

燃料循環(huán)設(shè)計(jì)是反應(yīng)堆概念設(shè)計(jì)的重要組成部分。核燃料的循環(huán)過(guò)程主要包括三個(gè)部分［11］：前端燃料循環(huán)階段、燃料輻照階段和后端燃料循環(huán)階段（圖1）。在SFB的燃料循環(huán)設(shè)計(jì)中，其使用經(jīng)過(guò)后處理的壓水堆乏燃料，因此，后處理技術(shù)為其燃料循環(huán)的核心技術(shù)。在目前的壓水堆乏燃料后處理工藝中，主要分為濕法和干法兩種技術(shù)途徑。濕法后處理是目前唯一達(dá)到工業(yè)應(yīng)用的后處理技術(shù)［12］，其 主 導(dǎo) 工 藝 為 普 雷 克 斯 （PUREX，Plutonium Uranium Reduction EXtraction）流程；干法后處理是正處于研究、試驗(yàn)階段的一類方法，由于其適用范圍廣、安全等優(yōu)點(diǎn)，已成為研究的熱點(diǎn)［13，14］。

圖1 燃料循環(huán)模型Fig．1 Model of nuclear fuel cycle

本文基于FDS-SFB的典型中子學(xué)方案［1］，針對(duì)其進(jìn)行燃料循環(huán)流程設(shè)計(jì)，采用濕法和干法兩種后處理技術(shù)完成了兩套燃料循環(huán)設(shè)計(jì)方案，并進(jìn)行了初步的質(zhì)量流分析和可行性初步評(píng)估。通過(guò)分析結(jié)果，燃料循環(huán)設(shè)計(jì)方案是現(xiàn)實(shí)可行的，同時(shí)基于質(zhì)量流分析結(jié)果可以認(rèn)為我國(guó)乏燃料能夠滿足FDSSFB需求，但碳化物燃料制備與后處理技術(shù)還需要進(jìn)一步發(fā)展。

1 燃料循環(huán)流程設(shè)計(jì)

在FDS-SFB的概念設(shè)計(jì)中，其采用碳化物燃料形式，包層燃料區(qū)分為增殖區(qū)與嬗變區(qū)，其中增殖區(qū)裝載乏燃料鈾，起增殖核燃料的作用；嬗變區(qū)裝載乏燃料超鈾（TRU），TRU中钚（Pu）與次錒系（MA）的比例參考大亞灣壓水堆的乏燃料卸料比例［15］，換料周期為十年，一批換料（表1）。

表1 FDS-SFB燃料循環(huán)相關(guān)參數(shù)［1］Table 1 Parameters of FDS-SFB fuel cycle

本文根據(jù)濕法和干法后處理的不同特點(diǎn)，針對(duì)FDS-SFB設(shè)計(jì)了濕法和干法兩套燃料循環(huán)流程。

1．1 設(shè)計(jì)目標(biāo)

本文在考慮FDS-SFB自身燃料特點(diǎn)（碳化物燃料形式、所用Pu與MA比例按照壓水堆卸料比例）的基礎(chǔ)上，提出FDS-SFB燃料循環(huán)方案的設(shè)計(jì)目標(biāo)：

1）后處理過(guò)程中，能夠獲得較高的U和TRU的提取率，較低的損失率；

2）所選流程在技術(shù)上現(xiàn)實(shí)可行，并具有良好的發(fā)展前景；

3）流程設(shè)計(jì)盡量簡(jiǎn)單，具有一定的經(jīng)濟(jì)性；

4）滿足防止核擴(kuò)散要求。

1．2 設(shè)計(jì)方案

1．2．1 濕法燃料循環(huán)流程

濕法后處理（Wet Reprocessing）是目前最成熟的裂變乏燃料后處理技術(shù)。在方案1中，主要考慮技術(shù)可行性與成熟度，采用濕法后處理技術(shù)完成了FDS-SFB燃料循環(huán)流程的設(shè)計(jì)，如圖2所示，主要特點(diǎn)見(jiàn)表2所示。

圖2 FDS-SFB濕法系統(tǒng)Fig．2 FDS-SFB wet processing

表2 濕法流程和干法流程特點(diǎn)Table 2 Features between wet-processing and dry－processing

PUREX流程是目前唯一實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用的濕法后處理流程，但存在核擴(kuò)散問(wèn)題。UREX（URanium Extraction）［16－17］流程是 PUREX 的改進(jìn)，主要用于提取壓水堆乏燃料中鈾。該流程已處于實(shí)驗(yàn)室規(guī)模可行性論證示范的后期階段［18］。TRUEX（TRansUranic Extraction）［19－20］流 程 主 要用于TRU的分離，針對(duì)UREX的廢液，將其中包含的 TRU 提 取 出 來(lái)［20］。DP（Direct Pressing Method）流程［21－22］通過(guò)碳熱解還原反應(yīng)，將氧化物燃料制備碳化物燃料的制備。其制備的碳化物燃料已經(jīng)在法國(guó)Phenix快堆中進(jìn)行了多次測(cè)試，結(jié)果非常理想。印度碳化物燃料后處理中間試驗(yàn)廠CORAL（Compact Reprocessing of Advanced Fuels in Lead Shielded Cells）［23－25］采用改進(jìn)了的PUREX流程，將碳化物乏燃料中的鈾、钚分離出來(lái)。目前已成功處理其快中子實(shí)驗(yàn)堆產(chǎn)生的碳化物乏燃料［25］。

1．2．2 干法燃料循環(huán)流程

干法后處理（Dry Reprocessing）是專門針對(duì)第四代先進(jìn)堆型提出的乏燃料后處理方法，具有更好經(jīng)濟(jì)性與防核擴(kuò)散特點(diǎn)，但目前尚停留在實(shí)驗(yàn)室驗(yàn)證階段。在方案2中，采用基于干法后處理技術(shù)進(jìn)行FDS-SFB燃料循環(huán)流程的設(shè)計(jì)，具體流程如圖3所示，主要特點(diǎn)如表2所示。

圖3 FDS-SFB干法系統(tǒng)Fig．3 FDS-SFB dry processing

相對(duì)于方案1，本方案使用了帶電還原的熔鹽電精制流程對(duì)壓水堆氧化物乏燃料進(jìn)行后處理。熔鹽電精制［14，26］流程主要用于分離金屬快堆乏燃料中的鈾與TRU。該流程利用不同陰極對(duì)離子的吸附能力不同的原理，分別在固體陰極析出鈾，液體陰極析出鈾與TRU混合物。至2007年底，已成功處理了3．4 t EBR-II（Experimental Breeder Reactor-II）的乏燃料，液體陰極中混合TRU產(chǎn)物基本滿足快堆嬗變的需要［14］。

為使熔鹽電精制流程也可用于處理壓水堆氧化物乏燃料，美國(guó)提出了電還原流程進(jìn)行氧化物乏燃料的首端處理［27］。電還原的主要過(guò)程是通過(guò)電解方式將氧化物乏燃料還原為金屬形式，以便進(jìn)行下一步電精制。

2 燃料循環(huán)流程分析

2．1 質(zhì)量流分析

圖4 FDS-SFB質(zhì)量流圖Fig．4 Mass flow of FDS-SFB

本節(jié)主要對(duì)FDS-SFB進(jìn)行質(zhì)量流分析，評(píng)估其嬗變性能和燃料增殖性能。在FDS-SFB燃料循環(huán)設(shè)計(jì)中，濕法和干法流程中核素?fù)p失率數(shù)據(jù)主要來(lái)源于小規(guī)模的實(shí)驗(yàn)室結(jié)果（表3），其差別不大。故在進(jìn)行質(zhì)量流分析時(shí)，兩種流程均使用IAEA提供的損失率數(shù)據(jù)（后處理?yè)p失率2%、燃料制備損失率1%［32］），F(xiàn)DSSFB質(zhì)量流圖如圖4所示。

從圖中可以看出，F(xiàn)DS-SFB運(yùn)行十年后，消耗 MA（ΔmMA）約0．3 t，相當(dāng)于8．65個(gè)壓水堆一年產(chǎn)生的 MA 量（式（1））。凈增殖钚15．7 t，但考慮到在進(jìn)行壓水堆乏燃料分離時(shí)，將TRU作為整體進(jìn)行分離，加入0．5 t MA需

表3 中國(guó)氧化鈾燃料制備、后處理能力Table 3 Capacity of oxide fuel fabrication and spent fuel reprocessing in China

按比例加入4．24 t Pu。故還要將這部分Pu也分離出來(lái)用于壓水堆。分離用于壓水堆的Pu（Δm Pu）質(zhì)量為18．67 t，與貧鈾混合制備成MOX燃料，則這些Pu相當(dāng)于207 t富集度為4．5%的濃縮鈾（Δm U）燃料［34］（式（2）），可供1 GW壓水堆運(yùn)行8個(gè)燃料周期。

通過(guò)質(zhì)量流分析，驗(yàn)證了SFB具有較好的增殖核燃料、嬗變核廢料的性能，并以此為基礎(chǔ)對(duì)FDS-SFB可行性進(jìn)行分析。

2．2 可行性分析

初裝資源量大、燃料制備和后處理能力要求高是FDS-SFB燃料循環(huán)典型特點(diǎn)之一，也是技術(shù)的難點(diǎn)。本節(jié)主要針對(duì)質(zhì)量流分析中FDS-SFB所需的初裝資源量、燃料制備、以及后處理能力進(jìn)行評(píng)估。

根據(jù)我國(guó)核電發(fā)展預(yù)測(cè)［28－29］，到2020年，我國(guó)乏燃料累積量將達(dá)6 000 t［30］，其中Pu的累積量將達(dá)到72 t左右，MA的累積量約為11 t。在FDS-SFB概念設(shè)計(jì)中，乏燃料初裝量為1 050 t左右，其中Pu約45．5 t，MA 約5．5 t［1］，我國(guó)乏燃料累積量足以滿足FDS-SFB的初裝需求。

針對(duì)FDS-SFB的典型中子學(xué)設(shè)計(jì)，如果假設(shè)FDS-SFB建堆時(shí)有足夠的碳化物裂變?nèi)剂铣跹b料，則要求我國(guó)每年包含TRU的碳化物燃料制備能力和后處理能力達(dá)到百噸量級(jí)。而對(duì)于碳化物乏燃料的制備與后處理技術(shù)，處理能力國(guó)際上處于實(shí)驗(yàn)室水平（千克量級(jí)），還未實(shí)現(xiàn)工業(yè)化規(guī)模。因此，該技術(shù)還需要進(jìn)一步發(fā)展，達(dá)到目前國(guó)際上氧化物燃料的處理水平，以滿足未來(lái)先進(jìn)堆型（FDS-SFB、氣冷快堆等）的燃料需求。目前中國(guó)氧化鈾燃料制備、后處理能力見(jiàn)表3所示。

3 結(jié)論

本文針對(duì)FDS-SFB燃料循環(huán)，設(shè)計(jì)了基于濕法和干法流程的兩套方案，并對(duì)設(shè)計(jì)方案進(jìn)行了質(zhì)量流計(jì)算分析、可行性評(píng)估，其結(jié)論如下：

1）濕法和干法兩套燃料循環(huán)方案都可滿足FDS-SFB需求。

2）質(zhì)量流分析驗(yàn)證了FDS-SFB具有較好的中子學(xué)性能。

3）我國(guó)累積到2020年的乏燃料可滿足FDS-SFB需求。但目前國(guó)際上碳化物燃料的制備和后處理能力尚不能滿足FDS-SFB需求，還有待進(jìn)一步發(fā)展。

4）初步分析結(jié)果表明，F(xiàn)DS-SFB的燃料循環(huán)是現(xiàn)實(shí)可行。

致謝

本文工作是在FDS團(tuán)隊(duì)的幫助下開(kāi)展的，工作中得到倪木一博士生和其他FDS成員的幫助，特此感謝。

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