高放廢物地質處置緩沖/回填材料研究進展綜述

孫發鑫，陳正漢，邊誠，程小家，楊科

(1后勤工程學院，重慶401311；2巖土力學與地質環境保護重慶市重點實驗室，重慶401311；3四川省瀘州市體育局，四川瀘州646000)

我國是一個核大國，核武器、核潛艇和核電站每年產生大量高放廢物。對高放廢物的最終安全處置，是一個與核安全同等重要的問題，是落實科學發展觀、確保我國核能工業可持續發展和環境安全的重大問題[1]。在研究高放廢物處置的過程中，各國學者提出過多種方案，包括巖溶處置、海洋處置、冰川處置、太空處置、深部地質處置等。目前國際上普遍接受的是采用深部地質處置。2003年發布的《中華人民共和國放射性污染防治法》從國家層面明確規定了我國的高放廢物實行集中的深地質處置。高放廢物的深埋通常采用多重屏障的方法，多重屏障體系主要包括天然屏障(圍巖)和工程屏障[2]。

工程屏障由內向外依次為：廢物固化體、廢物包裝容器和緩沖／回填材料[2]。工程屏障體系對緩沖/回填材料的要求包括：(1)合適的力學性能，能保持廢物包裝容器的穩定；(2)低滲透性，能延緩地下水侵蝕廢物包裝容器；(3)較高的熱傳導性，能及時將放射性元素衰變產生的熱量傳遞到圍巖中去，避免處置庫溫度超過10 0℃導致液態水氣化產生過大的水汽壓力；(4)較高的吸附性，能阻止和延緩放射性元素隨地下水滲流而擴散；(5)適宜的膨脹特性，能及時填補和封閉圍巖裂隙。

膨潤土及其含砂混合料以其優異的性能被認為是高放廢物地質處置庫中理想的緩沖／回填材料。目前，有的國家選用高壓實膨潤土作為緩沖材料，有的國家則選用膨潤土-砂混合料作為緩沖材料。

本文總結了近年來國際上對膨潤土及其含砂混合料的研究進展，以期推動我國在這一領域的研究走向全面和深入，為核能事業的發展保駕護航。

1 研究現狀分析

1.1 相關儀器設備的研制

對膨潤土及其含砂混合料的試驗研究會遇到高溫、高壓、高吸力及試驗平衡時間很長等問題，這些都大大超出了通常土力學儀器的試驗能力范圍。為此，國外學者研制了一些有特色的試驗設備。Blatz與Graham設計了一個利用氣體濕度法控制吸力的非飽和土三軸儀，其壓力室可承最大壓力10MPa[3，4]。西班牙能源環境與技術中心（CIEMAT）與加泰羅尼亞理工大學（UPC）分別研制了氣體濕度法控制吸力的溫控非飽和固結儀[5-8]。法國路橋大學（ENPC）研制了一個等向高吸力溫控固結儀，利用飽和鹽溶液控制吸力，可施加64MPa的壓力，通過將壓力室放入恒溫水槽中，可實現對溫度的控制[9-10]。上述三臺溫控儀器實際最高使用溫度均為80℃。

1.2 本構模型

膨潤土及其含砂混合料的力學性能是影響多重屏障系統穩定性的一個重要因素。膨潤土及膨潤土-砂混合料表現出了復雜的非飽和力學特性，由于試驗難度大，故國外的研究大多是在常溫下進行的，主要涉及吸力對含水率、剪切強度、屈服及壓縮性的影響、吸力循環過程中的變形特性、應力路徑相關性及非飽和滲透性等。根據試驗研究結果，初步提出了有關本構模型，如Alonso等的巴塞羅那膨脹土模型、Cui等的CSC非線性彈性模型、Tang的等應力比模型等。關于溫度對緩沖/回填材料力學特性的影響的研究工作較少，Gens和Laloui等在進行數值模擬時對模型參數做了修正，考慮了溫度的影響。

1.3 膨脹特性

在地質處置庫工程屏障體系中，緩沖/回填材料的膨脹特性是確定處置結構安全穩定與否的重要因素。國際上對于膨潤土及其含砂混合料的膨脹特性已開展了很多試驗研究。主要有：Motes-H等采用掃描電子顯微鏡檢查法 （ESEM）對MX-80膨潤土粉末的膨脹-收縮動力學過程進行了試驗，建立了膨脹-收縮動力學模型 ；Hideo對Volclay、Kunigel-Vl、Kunbond及Neokunibond四種膨潤土的膨脹特性進行了對比試驗研究，并通過分析給出了一個簡化的“蒙脫石的體應變”這樣一個參數來對膨潤土的膨脹性質進行評價；Villar等對初始含水率和初始干密度對FEBFX膨潤土膨脹特性的影響進行了試驗研究；Lloret等對有豎向荷載條件下FEBFX膨潤土的膨脹率進行了試驗研究；Haruo采用蒸汽壓的方法對蒙脫石的膨脹力進行了測定，并與膨潤土及其不同含砂率的混合料試驗所得膨脹力的值進行了比對；Baille等對德國膨潤土的壓實試樣的膨脹力進行了試驗研究；Huang等對地下水溶液作為孔隙液的膨潤土的膨脹特性進行了研究；Herbert等對美國MX-8 0膨潤土試樣的膨脹特性進行了試驗研究；Karnland等對膨潤土及其含砂混合料在不同溶液中的膨脹自愈性能、膨脹力性質進行了研究；Castellanos等用NaCl和CaCl2在溶液為孔隙液對FEBEX膨潤土的膨脹力和膨脹率性質進行了試驗研究。

1.4 模型實驗及原位試驗

進行不同尺度的緩沖/回填材料模型實驗及原位實驗研究是開發最終地質處置庫的關鍵步驟。為了能夠更好地了解緩沖/回填材料在實際處置庫環境條件下工作性能的發展變化規律，國際上進行了很多不同尺度的模型實驗和原位實驗。例如，在FEBEX項目中做了一個原位實驗（在瑞士的Grimsel地下實驗室進行，如圖1）及大量小尺寸模型實驗，比利時的OPHELIE大型模型實驗、日本在Kamaishi Mine做的原位加熱實驗（1996-1998年，如圖2）、瑞典在 魧sp觟硬巖地下實驗室進行的“Prototype”原位實驗（2001年開始，仍在進行中，如圖3）、美國在內華達州尤卡山進行的DST實驗（1997-2006年，如圖4）、比利時在Mol地下實驗室進行PRACLAY原位實驗等。在某些小尺寸的模型實驗中使用了C T技術，如：M·VanGeet等利用C T研究了膨潤土-砂混合料吸水后的均勻化問題[11]，K·Tanai等則使用CT探討了膨潤土填充裂隙的能力[12]。

1.5 熱-力-水耦合過程的理論研究及其數值模擬

圖1 FEBEX實驗示意圖[13]

圖2 日本Kamaishi Mine加熱實驗示意圖[14]

圖3 瑞典魧sp觟硬巖地下實驗室Prototype Repository示意圖[15]

圖4 美國Yucca Mountain Drift Scale Test示意圖[16]

在處置庫工作環境下，緩沖/回填材料經受著復雜的熱-力-水耦合過程，合理模擬這些耦合過程對高放處置庫的安全評價意義重大，故熱-力-水耦合過程的研究在國際上引起了廣泛的關注。目前有兩個國際合作項目進行了相關研究，即：瑞典、美國、英國、日本等國開展的DECOVALEX (development of coupled models and their validation against experiments in nuclear waste isolation)和受歐盟（CEC）資助的第三次R&Dresearch ＆ development）項目，緩沖層的熱-水-力耦合過程是其中一個子項目，研究重點是建立考慮熱效應的三相多場耦合固結理論（即，包含熱效應的非飽和土固結理論）。英國學者Thomas等對此做了系統的研究工作[7]，用有限元法模擬緩沖層的熱-水-力耦合過程。西班牙學者Gens和S Olivella、澳大利亞學者N.Khalili及其他學者F.Collin， X.L.Li， J.P.Radu and R.Charlier也在做類似的工作。

2 結束語

高放廢物緩沖/回填材料的研究是一個涉及膨潤土主料的選擇、添加劑及其配合比的優化、材料在地下水作用下的物理化學性能變化、材料厚度、形狀設計、施工方法與技術等多方面的問題。需要通過室內試驗、模型試驗、地下實驗室試驗和現場原位試驗進行逐步推進和研究論證。

國際上對于緩沖/回填材料的研究已取得了很多進展，而我國相關研究由于起步較晚，很多問題還有待進行更全面和深入地研究。作者期待國家相關部門能加大經費投入和支持力度，以推動我國在這一領域的研究進展，為核能事業的發展保駕護航。

[1]潘自強，錢七虎.我國高放廢物地質處置戰略研究[C]//第二屆廢物地下處置學術研討會論文集，敦煌，，2008：1-5．

[2]葉為民，王瓊，陳永貴，等.緩沖/回填材料-砂-膨潤土混合料研究進展[J].鈾礦地質，2010，26(2)95-100.

[3] J.Blatz ＆ J.Graham.A system for controlled suction in triaxial tests[J].Géotechnique，2000，50(4)：465-469.

[4] J.Blatz ＆ J. Graham. Elastic-plastic modeling of unsaturated soil using results form a new triaxial test with controlled suction[J].Géotechnique，2003，53(1)：113-122.

[5] M. V. Villar. Thermo-hydro-mechanical characterization of a bentonie from Cabo de Gata：A study applied to the of bentonite as sealing material in high level radioactive waste repositories (Doctorate Thesis)[D].Madrid：Universidad Complutense de Madrid，2000.

[6] A.Lloret，et al.Mechanical behaviour of heavily compacted bentonite under high suction changes [J].Géotechnique，2003，53(1)：27-40.

[7] M.V.Villar ＆ A. Lloret. Influence of temperature on the hydro-mechanical behaviour of a compacted bentonite [J]. Applied Clay Science，2006，26：337-350

[8] A.Lloret， et al.FEBEX II Project：Final report on thermo-hydro-mechanical laboratory tests [R].Madrid6 Publicación Técnica ENRESA，2004.

[9] A.M.Tang，et al. Developing a new suction and temperature controlled isotropic cell for studying the thermo-mechanical behaviour of compacted MX80 clay[C]// Proceedings of the fourth International Conference on Unsaturated Soils.Carefree.2006，1799-1810.

[10] A.M.Tang， et al.Thermo-mechanical behaviour of a compacted swelling clay [J].Géotechnique，2008，58 (1)：45-54.

[11] sp hard rock laboratory：Annual report 2005.Stockholm：SKB Technical Report TR-06-10，2006.

[12] M.Van Geet，et al.The use of microfocus X-ray computed tomography in characterising the hydration of a clay pellet/powder mixture[J].Applied Clay Science，2005，29：73-87.

[13] K. Tanai ＆ K.Matsumoto. A study on extrusion behavior of buffer material into fractures using X-ray CT method[R].Tokyo：JAEA-Research 2007-094，2008.

[14] M.V. Villar，J.L. García-Si?eriz，I.Bárcena，A.Lloret.State of the bentonite barrier after five years operation of an in situ test simulating a high level radioactive waste repository.Engineering Geology，2005，80：175-198.

[15] J.Rutqvist，L.Brgesson，M.Chijimatsu，T.S.Nguyen，L.Jing，J.Noorishad，C.-F.Tsang.Coupled thermo-hydro-mechanical analysis of a heater test in fractured rock and bentonite at Kamaishi Mine：Comparison of field results to predictions offour finite element codes.International Journal of Rock Mechanics ＆ Mining Sciences，2001，38：129-142.

[16] 魧sp觟hard rock laboratory： Annual report 2005.Stockholm：SKB Technical Report TR-06-10，2006.