橄欖石微頁理結構的礦物化學及其地幔流變意義

隋建立 樊祺誠 李 霓 趙勇偉 杜星星

1)中國地震局地質研究所，活動構造與火山重點實驗室，北京 100029

2)中國地質科學院地質力學研究所，北京 100081

0 引言

地幔流變(唐戶俊一郎等，2005;Karato，2010)旨在研究固體地球巖石圈地幔的塑性形變問題，是板塊構造、大陸漂移、地殼俯沖和地幔柱上升的地球動力學基礎。通常而言，地幔流變特指橄欖石礦物地幔流變，因為橄欖石是上地幔最重要的組成礦物，占體積份數＞60%，直到410km地幔過渡帶橄欖石轉變為尖晶石為止(Ringwood，1966;Irifune et al.，1998);并且橄欖石是地幔最“軟”的礦物，最容易發生塑性形變(Karato，1990;Karato et al.，1993;Ando et al.，2001)。橄欖石地幔流變形成復雜的位錯結構和多種晶體組構，位錯的密度可以定量反演地幔應力狀態和黏度系數(Kohlstedt et al.，1976;Karato，1987;Korenaga et al.，2008);橄欖石晶格優選方位(LPO)和組構，則可以定性反映地幔應力狀態與揮發份含量。目前已經發現5種不同的橄欖石組構類型，分別用字母ACDEF順序表示，分別代表了俯沖帶、造山帶、大陸裂谷等不同的大地構造背景 (Fabriès，1979;Isma?l et al.，1998;Mizukami et al.，2004;Kneller et al.，2007)。

橄欖石地幔流變同時包含礦物物理變化和化學變化。早在20世紀70年代，人們就發現橄欖石位錯結構相對富鐵，并用高溫氧化綴飾的方法觀察橄欖石位錯結構(Kohlstedt et al.，1976);同時少量橄欖石樣品，在巖漿上升過程中形成天然氧化綴飾的效果(圖1a)。80年代之后，掃描電鏡技術的興起，逐步替代光學顯微鏡，成為現代地幔流變研究的通用工具(Karato，1987;金振民等，1991)。在掃描電鏡BSE圖像中，相對于橄欖石主晶，富Fe條帶顯示高亮特征(圖1 b，c)，作為橄欖石位錯結構的識別特征。

圖1 地幔橄欖石位錯結構Fig.1 Dislocation structures in mantle olivine.

盡管橄欖石位錯的礦物化學變化很明顯，但是定量分析研究并不容易，因為不管是天然橄欖石樣品(圖1 b)還是人工實驗橄欖石(圖1 c)，常見的位錯結構都＜0.1μm，而電子探針分析的束斑直徑＞1μm，所以很難獲得位錯的準確成分。早期研究根據透射電鏡定性分析，推測橄欖石位錯成分是一種富鐵的細粒混合相，包括磁鐵礦、赤鐵礦、富硅相等成分，粒度＜0.1μm(Kohlstedt et al.，1975;Karato，1987)。

地幔橄欖石位錯結構礦物化學研究的重大轉折發生在90年代中期，Petaev等(1994)在《Science》上撰文報道，Devone隕石中發現μm到亞mm尺度位錯帶(微頁理結構)，用透射電鏡做了位錯結構分析、用電子探針做主量元素成分分析，研究表明這些位錯結構是相對富鐵的橄欖石，而不是早期Kohlstedt等(1975)推測的混合相;但是他們提出的Fe-Mg橄欖石出溶機制遭到固溶體熱力學研究的強烈反對(Berman et al.，1996)。此后又提出2種成因機制，包括元素偏析的柯氏氣團效應(Ando et al.，2001)和蛇紋石化蝕變反應(Murata et al.，2009)。總之，《Science》和《Nature》期刊的報道顯示了橄欖石位錯礦物化學研究具有重要意義，但是20多年來只有數篇文獻，也顯示了這個問題的難度。我們在大興安嶺第四紀堿性火山巖攜帶的地幔捕虜體中發現2例橄欖石微頁理結構。本文綜述橄欖石地幔流變的發展，并根據電子探針主量元素分析結果，探討橄欖石微頁理結構的成因機制。

1 國內外研究現狀

橄欖石地幔流變相關的位錯理論起源于金相學(郭可信，2000;王亞南，2007)研究，并與其發展息息相關。19世紀初，Widmanstabtten用硝酸水溶液處理鐵隕石切片(浸蝕法)，觀察到片狀Fe-Ni奧氏體的規則分布(魏氏組織)，開創了金相學研究的先河。100多年之后，20世紀70年代，Kohlstedt等(1976)提出高溫氧化綴飾法觀察橄欖石晶體位錯結構形態和密度分布，橄欖石地幔流變研究開始盛行。直到今天，盡管掃描電鏡已經成為地幔流變研究的通用方法，氧化綴飾仍不失為一種方便有效的觀察方法。

位錯概念最早是在1905年由意大利物理學家伏爾特拉(Vito Volterra)提出的，用來描述晶體中的線缺陷;還有觀點認為，在1934年Taylor，Polanyi，Orowan 3人幾乎同時提出位錯概念;尤為重要的是Taylor提出了位錯攀移理論，成功解釋了金屬實際強度比理論值小1 000倍以上的原因(郭可信，2000)。地質上借用位錯理論(Karato，1987，2010)以及晶體組構、晶格優選方位(Isma?l et al.，1998;Katayama et al.，2004)解釋橄欖石地幔流變行為，是構造地質學和固體地球動力學的重要基礎。

現代位錯研究不僅局限于晶體物理變化，而是拓展到晶體化學研究。1949年，柯垂耳(Cottrell)利用溶質原子與位錯的交互作用，成功地解釋了低碳鋼的屈服現象(Cottrell et al.，1949)。根據能量最低原理，溶質原子在位錯附近富集、偏析，其中位錯壓縮區將吸引比溶質原子尺寸小的溶質原子，而位錯受膨脹區則吸引半徑大的置換溶質原子，這種現象被稱為柯氏氣團(Cottrell cloud)。位錯運動必須擺脫氣團或者拖著氣團一起運動，從而產生固溶強化效應。后來又提出了史氏(Snoek)氣團、鈴木(Suzuki)氣團等理論，發展了2維和3維原子探針(Blavette et al.，1999)等手段觀察金屬材料位錯的雜質元素氣團分布，并用超級計算機從量子力學角度模擬位錯氣團的分布和運動。對于地學研究，地幔流變研究的橄欖石是硅酸巖礦物，其晶體結構比金屬復雜得多，但是相關研究極少。Ando(2001)用電子探針測定了橄欖石位錯結構的成分，首次把柯氏氣團理論引入橄欖石位錯結構研究。

位錯結構的觀察手段包括顯微鏡、掃描電鏡、投射電鏡、原子探針等。橄欖石位錯研究，早期(20世紀70年代)采用光學顯微鏡觀察，分辨率有限，可能會漏掉很多細節，例如從圖5a可以看出，除了一組明顯粗大的平行位錯，還有大量更加纖細的毛發狀位錯。80年代，掃描電鏡的應用，分辨率達到0.1μm，觀測到的位錯密度比光學顯微鏡提高了1～2個數量級。在掃描電鏡BSE圖像中，天然樣品(圖1 b)、人工實驗的樣品(圖1 c)，都可以清晰地觀測到大量亞微米(sub-μm)級別的位錯線。如果采用分辨率更高的透射電鏡(TEM)，則可以發現圖1a中每一條平行位錯，都是由一束更細的、納米級別的位錯組成(Kohlstedt et al.，1975;Jin et al.，1994;Petaev et al.，1994;Ando et al.，2001;韓勇等，2009)。實際上，位錯線是一條原子級別的晶格缺陷，但是根據量子物理，位錯缺陷的影響范圍是一個衰變場，雜質密度分布隨著距離衰減。3D原子探針(Blavette et al.，1999)研究的目的，就是要確定位錯化學變化影響的范圍究竟是多大，10個原子還是100個原子區域;影響程度有多大，10倍還是100倍富集;位錯中哪些元素發生偏析富集等。很遺憾，3D原子探針發展了10多年，還沒有與橄欖石位錯相關的3D原子探針研究報道。

中、新生代以來中國東部大陸巖石圈動力學演化，是國內外學者長期關注的熱點問題之一，從20世紀80年代以來，地幔流變學研究為中國東部巖石圈地幔動力學演化研究提供了大量重要證據(金振民等，1991;Jin et al.，1994;Lin et al.，1998)，但是對于橄欖石位錯相關的礦物化學研究幾乎空白。此前我們報道了龍崗火山橄欖石捕虜晶位錯結構的礦物化學研究，本文介紹大興安嶺中部哈拉哈河—綽爾河第四紀火山區發現的地幔橄欖石微頁理結構電子探針研究結果。

2 樣品和分析

大興安嶺中部哈拉哈河—綽爾河地區，發育大面積新生代火山巖(劉嘉麒，1999);最新研究表明其中第四紀火山熔巖流分布面積約400km2，火山錐30多座，K-Ar年齡范圍為2.3～0.128Ma(樊祺誠等，2011);其中焰山、高山2座火山錐被認為是最新的火山噴發產物，炭化木年齡顯示(1990±100)a BP和(1900±70)a BP(白志達等，2005)。這些火山總體呈NE向帶狀分布，巖性特征上新世主要為拉斑玄武巖(白志達等，2005)、第四紀為堿性橄欖玄武巖(趙勇偉等，2012)。

哈拉哈河—綽爾河第四紀堿性玄武巖普遍含地幔橄欖石捕虜晶和細小的地幔巖捕虜體，5～10cm以上中等大小的地幔巖分布有限，主要分布在臥牛泡、駝峰嶺和1104高地等火山渣錐中，以及綽爾河、德勒河局部地區的熔巖流巖中，巖石類型中尖晶石方輝橄欖巖略多于尖晶石二輝橄欖巖(趙勇偉等，2011)，并有少量石榴石二輝橄欖巖(樊祺誠等，2008)。

少量地幔捕虜體含有地幔流變特征的橄欖石(圖1 a，b)，在這些橄欖石中發現2例比較典型的微頁理解構:07WNP01和07DLH05(圖2)。其中，07WNP01采自臥牛泡火山渣中，07DLH05采于德勒河熔巖流中，而這均為高溫的尖晶石二輝橄欖巖樣品(詳細描述見趙勇偉等，2011)。07WNP01橄欖石在光學顯微鏡下具有波狀消光的特點，與Ando(2001)報道的橄欖石比較類似。BSE圖像顯示1組連續變化的微頁理，寬度從100μm到幾千μm連續變化。07DLH05樣品具有2組平行的微頁理，夾角20°～30°，可能與地幔主應力方向變化有關;頁理的寬度比07WNP01更窄，大約只有1μm左右。

圖2 橄欖石微頁理結構Fig.2 Lamella structures in olivine.

對這2個樣品，分別作了單點電子探針分析和線掃描分析，主量元素分析結果見表1，2。如圖2(上)所示，單點分析選擇條帶分明、顏色最明亮的區域，成分與主晶有明顯區別。其中07WNP01單點分析獲得橄欖石微頁理最富鐵的成分為Fo83.17(SiO240.98%，MgO 9.6%，FeO 48.81%)，對比主晶成分為Fo90.47(SiO240.08%，MgO 15.52%，FeO 43.02%)。選擇微頁理比較密集的區域，以1.5μm的步距做了1條測線AA′，把各點數據投圖，獲得Fo-距離分布曲線(圖2下)，可以看到橄欖石 Fe含量有微弱的變化，從 Fo89.78到 Fo90.67。對于07WNP01，以4μm步距做了1條測線BB′，從Fo89.78到Fo90.67(圖2下)。

用鐵橄欖石端元組分的摩爾百分比Fa(Fayalite，Fa=100-fo)表示微頁理結構相對于橄欖石主晶的鐵富集程度，從表1數據可以看出樣品07WNP01一般變化范圍是 Fa0.3—Fa0.8，最高可達Fa7;對于07DLH05，數據顯示橄欖石Fe含量變化的幅度不超過Fa0.3。對比Ando等(2001)報道的橄欖石微頁理成分鐵富集程度為Fa1—Fa1.5;而在隕石中，橄欖石微頁理Fe的富集程度為Fa6和Fa1—Fa4(Petaev，et al.，1994)，在一些玄武巖捕虜晶中可以達到Fa20(Petaev，1996);我們也曾在東北龍崗玄武巖捕虜晶中發現橄欖石位錯壁Fe富集達到Fa20(圖3)(未發表的數據)。

上述研究顯示出2個重要信息:橄欖石微頁理Fe，Mg相對含量發生顯著變化，而其他微量元素沒有明顯富集、虧損變化，如 Ca，Mn，Ni，Ti等;微頁理成分還是橄欖石，而不是混合相(Kohlstedt et al.，1975;Karato，1987)。

3 討論

3.1 蛇紋石化蝕變

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圖3 Fe-Mg橄欖石固溶體出溶曲線Fig.3 Solvus of fayalite-forsterite(Fe2SiO4-Mg2SiO4)system.

橄欖石微頁理結構成因機制的爭議很大，主要有3種解釋:Fe-Mg橄欖石出溶(Petaev et al.，1994);地幔流變(Ando et al.，2001);蛇紋石化蝕變(Murata et al.，2009)。首先，電子探針主量元素地球化學分析結果看，礦物成分主要是 SiO2，MgO，FeO成分，和極少量CaO，NiO(＜1wt%)，符合地幔橄欖石特點，分析總量普遍為99%～101%，沒有明顯的揮發份;按照4個氧原子標準計算各原子數，得到Si集中在1.00～1.01，總原子個數在1.98～2.00，嚴格符合橄欖石成分。因此，Murata等(2009)的蝕變假說有2個缺陷:1)礦物化學上，本文和其他學者發表的數據(Petaev et al.，1994;Petaev，1996;Ando et al.，2001)表明，富鐵條帶都非常符合橄欖石礦物成分，而沒有蝕變出現的礦物化學不平衡現象;2)從地質現象看，大量天然和人工實驗的地幔流變橄欖石位錯結構具有富鐵特征，與蝕變無關。因此，我們認為蝕變假說不具有普遍意義。與后期蝕變類似的是地幔流體/熔體交代或者巖漿-礦物反應，橄欖石除了Fe，Mg相對含量變化，Ca，Mn，Ni，Ti等元素也出現系統變化(Krivolutskaya et al.，2009;Qian et al.，2010;Zhang，2005)，但是在橄欖石微頁理結構中其他元素沒有系統變化，不具有反應擴散平衡特征。

表2 橄欖石微頁理結構主量元素電子探針分析，07DLH05(wt%)Table 2 Electron microprobe analysis of a lamella olivine，07DLH05(wt%)

3.2 Fe－Mg橄欖石出溶

Fe-Mg橄欖石出溶假說是Peteav等(1994)提出的，他們在球粒隕石中發現1～5μm尺度的橄欖石微頁理結構，電子探針主量分析顯示微頁理是相對富鐵的橄欖石，認為是Fe-Mg橄欖石固溶體低溫出溶的結果。但是這個解釋與橄欖石固溶體實驗研究結果相互矛盾，Berman等(1995)指出:Peteav等(1994)根據Sack等(1989)的熱力學參數推測出溶溫度為340～420℃，但是更新的吉布斯自由能計算顯示Fe-Mg橄欖石固溶體出溶的溫度更低(＜150℃，圖3)(Wiser et al.，1991;Seckendorff et al.，1993)，因此幾乎不可能發生出溶;另外，僅在Divno隕石發現Fe-Mg橄欖石出溶，在其他緩慢冷卻的隕石或者玄武巖中，沒有找到更多的證據(Berman et al.，1996)。在后續研究中，Peteav(1996)又提供了幾例橄欖石微頁理結構的證據，我們在吉林省龍崗火山地幔捕虜晶中也報道過類似的“出溶現象”(圖3)，但是這些地質證據無法回答與出溶理論的矛盾。

3.3 柯氏氣團和位錯元素偏析

盡管Peteav等(1994)的出溶解釋沒有獲得廣泛認可，但是客觀上他們發現了大量位錯(透射電鏡)的橄欖石微頁理結構，并率先獲得橄欖石位錯的定量化學分析(電子探針)，這是值得肯定的貢獻。

Ando等(2001)在發生地幔形變的橄欖石中，發現紋層間距約2～l0μm的微頁理結構(圖4)，并做了透射電鏡和電子探針分析研究，提出柯氏氣團效應的解釋。他們討論并排除了地幔交代作用和橄欖石-輝石反應的影響，認為微頁理中具有大量位錯結構，其Fe元素的相對富集可以用金相學的柯氏氣團效應解釋。柯氏氣團理論認為，位錯引起的晶格畸變效應和溶質原子引起的晶格畸變相互作用，能夠降低總體勢能、獲得更加穩定的晶體結構，因此溶質原子在位錯附近區域偏析、富集(Cottrell et al.，1949)。

圖4 橄欖石微頁理結構:“富鐵條帶”(據Ando et al.，2001)Fig.4 Striped iron zoning in olivine(after Ando et al.，2001).

3.4 存在的問題

柯氏氣團理論對橄欖石位錯的礦物化學變化提出了更加合理的解釋，但是并不完善，還有一些問題需要解決。首先是理論問題，氣團理論是在金屬晶體的基礎上發展起來的，而橄欖石(圖5左)是硅酸鹽晶體，二者有根本區別。其中硅酸鹽結構遠比金屬晶體結構復雜，并且包含共價鍵、離子鍵2種分子鍵，因此柯氏氣團理論能否簡單地從金屬應用于地幔橄欖石需要進一步探討。就現代金屬氣團理論發展而言，除了柯氏氣團，人們相繼提出史氏(Snoek)氣團、鈴木(Suzuki)氣團等，并把位錯晶格畸變和溶質元素的相互作用細分為:彈性交互作用、化學交互作用、電學交互作用和幾何交互作用(王亞南等，2007)，而所有這些研究，在橄欖石中幾乎空白。

圖5 a橄欖石礦物晶體結構示意圖(據Deer et al.，1992);b橄欖石礦物不同端元組分的金屬-氧鍵長(據Liu et al.，2006)Fig.5 Idealized atomic structure of olivine(after Deer et al.，1992)(a)and Metal-O bond length variation in olivine group(after Liu et al.，2006)(b).

其次是氣團元素的類型和濃度也是一個問題。前文提到，所有研究中只有Fe相對于Mg富集，而其他元素沒有系統變化。在地幔橄欖石晶體中，等效占位的二價離子包括Mg，Fe，Ca，Ti，Mn，Ni等，其中Mg離子百分含量最高(通常Fo＞89)，可以看作是溶劑;其他二價離子是都是溶質，只有Fe元素在位錯結構形成富集氣團。固溶體遵循相似相容原理，離子半徑相近(完全固溶體相差＜15%)的離子容易形成固溶體;而柯氏氣團效應正好相反，離子半徑差異越大越容易。例如，FeAl合金中摻雜400ppm的B離子，B離子富集形成柯氏氣團效應，而不是Fe或者Al離子(Blavette et al.，1999)。從離子半徑(表3)看，Fe2+(0.89 ?)最接近 Mg2+(0.78?)，Ca2+(1.00 ?)差異最大，金屬-氧鍵長對比(圖5右)也顯示了相同的規律。因此，僅從位錯的柯氏氣團效應看，不能說明為什么僅僅是Fe富集而不是其他金屬元素。當然，這些元素的活動性、擴散性是毋庸置疑的，大量研究表明在橄欖石反應邊中，上述元素均可發生擴散變化(Zhang et al.，2006;Krivolutskaya et al.，2009;Qian et al.，2010)。

總之，橄欖石地幔流變形成的位錯結構，發生了明顯的Fe元素富集現象，迄今為止對于這種現象的礦物化學研究還很少，解釋也很粗糙，這可能會限制甚至誤導了我們對地幔流變的某些認識。對于下一步研究的建議，一方面要尋找更多的地質樣品，尤其是微頁理結構清晰、適合電子探針分析的樣品;另一方面，也可以考慮引進新技術，例如3D原子探針觀測和分析技術(Blavette et al.，1999)，可以從3D的角度觀察位錯的形態和每種元素的分布(圖6)。

表3 橄欖石族各端元組分二價金屬離子半徑比較Table 3 Radius of M2+in the end members of olivine group

4 結論

從20世紀70年代Kohlstedt等(1976)提出橄欖石位錯的礦物化學成分研究，經過了20多年發展，至今仍然面臨巨大爭議。通過本文研究，我們提出如下認識:

(1)微區礦物化學研究表明，橄欖石微頁理結構的成分是相對富鐵的橄欖石，而不是混合相或者含水的蝕變礦物;對其成因機制，柯氏氣團理論提供了比較好的解釋，而固溶體出溶假說與鐵橄欖石-鎂橄欖石熱力學理論研究相悖。

(2)柯氏氣團理論認為位錯引起礦物晶格畸變，從而導致元素選擇性富集在位錯線附近，大興安嶺橄欖石位錯帶Fe元素相對富集程度一般為Fa0-0.8，最高為Fa7;Fe取代Mg的晶格位置，因此對應Mg元素虧損，而其他元素基本保持不變，柯氏氣團的元素偏析與礦物反應邊或者蝕變邊的礦物化學特征明顯不同。

圖6 鐵鋁合金位錯(鼠籠結構)柯氏氣團的3D原子探針圖像(據Blavette et al.，1999)Fig.6 3D atom probe image of B-enriched Cotrell cloud in FeAl alloy(after Blavette et al.，1999).

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