管玉峰,房 何,歐陽欽
(江蘇核電有限公司,江蘇 連云港 222042)
2011年3月11日,日本東京時間14時46分發生里氏9.0級強烈地震。地震和海嘯切斷了福島第一核電站的廠區外部電源,由于海嘯水淹導致柴油發電機喪失功能,機組失去冷卻。1、2、3、4號機組因燃料棒溫度升高導致鋯水反應產生氫氣,遇到氧氣發生了爆炸,造成了安全殼部分破損。安全殼內放射性物質泄漏到大氣中,周邊20 km范圍內的居民被迫撤離。
日本福島第一核電站放射性物質泄漏的一個較為主要的原因是堆芯中密封核燃料的鋯包殼管,在溫度超過850 ℃后發生鋯-水反應放出大量氫氣,氫氣泄漏到安全殼內與氧氣混合并超過了爆炸極限濃度,發生爆炸致使反應堆廠房坍塌。
田灣核電站安裝了非能動式氫氣復合器,其目的在于應對嚴重事故工況下鋯-水反應產生的氫氣,通過可控的氧化反應消耗安全殼內的高濃度氫氣,防止氫氣濃度達到爆燃極限,避免氫氣爆炸從而防止安全殼整體密封性喪失。本文主要對氫復合器的工作原理進行介紹并對歷次的數據進行說明和分析。
非能動式氫氣復合器設計功能主要保證在設計基準事故-失水事故下,控制安全殼內整體和局部的空間中氫氣體積濃度小于4%。在超設計基準事故下,控制100%燃料包殼與冷卻劑反應產生的氫氣在安全殼內均勻分布的體積濃度不超過10%。
非能動式氫氣復合器的核心部件是催化板,催化板由不銹鋼制成,外面包裹一層氧化鋁作為催化劑載體,氧化鋁上面粘著催化劑(鉑/鈀)。催化劑的主要成分為鉑,鈀主要是加快低溫下催化反應的初始速度,如圖1所示。
設計基準事故(DBA)和超設計基準事故(BDDA)工況下,H2在催化劑的表面氧化變成水蒸氣,反應釋放的大量熱量加熱了催化板入口的空氣,熱空氣因密度小而上升,熱空氣上升后留下的空間由氫復合器下部冷空氣流入補充,形成氣體自然擴散循環的“煙囪效應”,實現了氫復合器內外氣體“非能動”對流循環,加速了氫氣的催化反應。

圖1 非能動式氫氣復合器示意圖Fig.1 Sketch of passive autocatalytic recombiner

非能動式氫氣復合器(PAR)催化反應的原理如圖2所示[1]。

田灣核電站設計方根據主要設計基準事故和部分超設計基準事故(如全廠斷電、小LOCA疊加ECCS能動部件失效和大LOCA疊加ECCS能動部件失效,這些事故下氫氣在安全殼內的積聚量最大),利用俄羅斯國家核與輻射安全管理局批準的KUPOL-M和3D SRP程序建立了事故工況下氫氣在安全殼隔間內的蔓延、積聚以及復合模型。按照確保在整個安全殼空間內的復合能力一致的原則,確定了非能動式氫氣復合器的容量和位置。每臺機組共裝有44臺氫氣復合器,其中16臺FR1-750T,28臺FR1-1500T,總消氫容量為153.65 kg/h,主要布置在安全殼的上部位置以及氫氣可能蔓延和積聚的位置,具體分布如表1所示。根據俄羅斯法規,非能動式氫氣復合器屬于安全2級,所有部件滿足抗震1級要求。
除了出現釋放事故(通常出現在蒸汽發生器隔間內)外,在上述事故過程中,氫氣在整個安全殼隔間內的分布比較均勻。根據建模計算,在發生大LOCA且ECCS系統能動部件失效工況下,蒸汽發生器隔間內有局部氫氣積聚的危險。此時,氫氣復合器對消耗氫氣沒有明顯的影響,因為通過破口的最大氫氣流量已超過該系統容量一個數量級。在這種情況下,操縱員通過監測安全殼內氫氣濃度,將噴淋系統退出運行使得安全殼大氣蒸汽惰化,滿足氫氣安全標準。當氫氣復合器起作用時,系統消耗掉氫氣,直到其濃度低到
一定值,從而保證安全殼事故后冷卻是安全的。

表1 田灣核電站氫氣非能動氫氣復合器的分布Table 1 Distribution of passive autocatalytic recombiners in TNPS
蒸汽發生器隔間是事故工況下氫氣濃度最大的區域,此外可能由于發生主管道破裂,也是暴露在噴射的最大區域。因此在布置氫復合器時,設計方也對失水事故下,因與破口噴射和飛射物接觸而導致復合器故障的可能性進行了分析,并將復合器布置在大尺寸設備和鋼筋混凝土設備后面。這種布置可確保蒸汽發生器隔間內,最多只有兩臺復合器退出運行;或者在任何其他存在泄漏的隔間內,只有一臺復合器退出運行。
對于在田灣核電站發生類似福島全廠失電的超設計基準事故,反應堆失去冷卻,一回路超壓,穩壓器安全閥動作,一回路介質排入泄壓箱,因全廠失電,卸壓箱失去冷卻超壓,爆破膜破裂,大量含氫氣的水蒸氣釋放到蒸汽發生器隔間,由于蒸汽惰化,因此整個事故中可排除氫氣燃燒的可能。在運行中,氫氣復合器消耗掉氫氣,直到其濃度低到一定值。可見田灣核電站在設計安全殼消氫系統時,就已經包絡了全廠失電的超設計基準事故,在整個事故期間可避免氫氣爆燃,保證了安全殼的完整性。氫氣復合器主要技術參數如表2所示,工作環境條件如表3所示。
氫氣復合器長期運行后,催化板的催化活性可能由于催化劑的中毒而導致性能下降。催化劑中毒主要由于毒質吸附在催化劑的活性中心上,減少了活性中心的數目引起性能下降,安全殼內常見的毒質如下。
·主泵及其他設備油系統中的油燃燒產生有機物質;
·主泵及其他設備產生的有機油類氣溶膠;

表2 氫氣復合器主要技術參數Table 2 Main parameters of passive autocatalytic recombiners

表3 氫氣復合器工作環境條件Table 3 Working circumstance of passive autocatalytic recombiners
·主回路和硼酸系統產生的硼酸;
·低溫下安全殼內碳氫有機化合物(如油漆、苯類物質)的揮發。
根據田灣核電站《1號機組核安全相關系統與設備定期試驗監督大綱》(PTP-1-00000-001)及《2號機組核安全相關系統與設備定期試驗監督大綱》(PTP-2-00000-001)第2章規定,技術支持處每次換料大修期間對裝在安全殼內20%的氫氣復合器進行特性試驗(每臺復合器取出3片連續的催化板)以檢驗其性能是否滿足設計要求。整個運行壽期內,從復合器中取出相同編號的催化板進行檢查,以便與催化板的歷史催化性能作比較。以這種方式,每5年完成所有復合器的性能檢查。
移動式檢查和再生裝置(TIRE)作為氫氣復合器試驗的專用設備,可用于檢查催化板的活性和失效情況下再生催化板的性能。
試驗前需對被試驗的催化板和整個復合器內催化板作目視檢查,內容如下:
·催化板表面污染程度(如是否有灰塵);
·催化層是否脫落;
·催化表面是否變色。
如果發現表面已被污染,可在性能試驗結束后用不含油的壓縮空氣吹掃。
性能試驗采用含氫氣體積濃度3%的空氣作為試驗氣體,壓縮空氣作為吹掃氣體,每次試驗3塊催化板的性能。
試驗前將加熱柜加熱至50 ℃,試驗時,將催化板放入加熱柜中的檢查架,通入試驗氣體。試驗氣體從底部進入裝有催化板的檢查架,平行流過催化板,以模擬安全殼內實際氣流的溫度和氫氣含量及在復合器中的流動情況,反應后的氣體從檢查架的頂部排出。反應結束后通入吹掃氣體排出加熱柜內殘留的氫氣。
催化反應是否開始主要通過比較催化板表面的溫度、入口氣體的溫度及混合氣體中氫氣含量的減少來判斷。
如果出口氣體中氫氣濃度在15 min內降到75%的初始氫氣濃度,則表明催化板性能滿足試驗要求。

在役性能試驗過程中,若發現催化板失效,則從該復合器同一批號的催化板中再取出3片板來檢查。如果這3片板滿足試驗要求,那么該復合器催化板就通過試驗;如果這3塊催化板再次失效,則需更換該復合器內的催化板,或對該復合器內的催化板進行再生。
再生試驗采用含氫氣體積濃度5%的氮氣作為再生氣體,純氮氣作為清洗氣體,每次可再生75塊催化板。
試驗前將加熱柜加熱至200 ℃,試驗時將催化板放入加熱柜中的再生架中,并用流量為1 m3/h的清洗氣體持續沖洗10min,主要用于清除覆蓋于催化劑表面上的塵灰。隨后通入0.5 m3/h再生氣體再生30min,選用含氫氣體積濃度5%的氮氣作為再生氣體,主要考慮在高溫下吸附在催化板表面的有機物質,如苯、油脂等與氫氣發生加氫還原反應。通過化學反應,改變毒質的化學特性,使催化劑再生。再生后再利用清洗氣體沖洗10min以清除催化板表面解析的毒質和雜質。
截至2011年4月,田灣核電站非能動式氫氣復合器的性能均滿足試驗驗收準則。分析1號機組歷次大修和調試期間數據,調試期間最長反應時間2 min 24 s,最短時間36 s,平均時間53.8 s,運行期間最長反應時間9 min 31 s,最短時間42 s,平均時間198.58 s。
分析2號機組歷次大修和調試期間數據,調試期間最長反應時間2 min 6 s,最短反應時間48 s,平均時間76.8 s,運行期間最長反應時間10min,最短反應時間30 s,平均時間220.1 s。
歷次試驗的反應時間都遠低于試驗要求的15 min,余量較大,滿足設計要求。
非能動式氫復合器作為安全系統其在嚴重事故下執行維持安全殼整體性的功能,安全性、重要性不言而喻。本文詳細介紹了田灣核電站非能動式氫復合器的功能和原理,并對在役試驗過程進行了詳盡的說明,最后分析了田灣核電站歷次氫復合器的試驗數據,數據表明氫氣復合器的反應時間滿足設計要求,可避免福島核電站發生氫氣爆炸的風險。
[1]FARMATOME ANP.Instruction for in-service inspection of passive autocatalytic recombiners
[2]FARMATOME ANP.Operation manual of the device TIRE for in-service inspection and regeneration of catalytic plates
[3]田灣核電站1、2號機組最終安全分析報告[R].(The Ultimate Safety Analysis Report for Units 1& 2 of Tianwan Nuclear Power Station [R].)