中子水泥生料多元素分析實驗裝置的研制

賈福全，谷德山

（1.吉林建筑工程學院基礎科學部，吉林 長春 130118；2.東北師范大學輻射技術研究所，吉林 長春 130024）

用中子感生瞬發γ射線分析法（NIPGA）對水泥、冶金和煤炭等行業的現場分析有很多技術方面上的優勢，此類研究在國外開展的時間較早［1－3］，國外多選用高純鍺（HPGe）探測器來探測γ射線，該種探測器的能量分辨率高，非常適合多元素的同時測量，但是HPGe探測器在工作時需要用液氮來冷卻，且工作時會被輻照損傷，因此不適合用于我國水泥行業的物質元素分析.近年來國內也開始了這方面的研究［4－8］，我們選用鍺酸鉍（BGO）探測器，它具有對γ射線探測效率高、不怕中子輻照、價格便宜和維護方便等優點.即使分辨率不如HPGe，但可以滿足水泥生料檢測的誤差要求.我們選用東北師范大學輻射技術研究所研制的氘－氘中子發生器做中子源，中子產額為5×106個／s.該中子源在分析水泥生料時相對放射性同位素中子源具有以下優點：中子輸出可關斷，有利于儀器的運輸、安裝和維修；該中子源產生的中子能量為2.5MeV，中子的能量相對較低，有利于中子被水泥生料中各種元素的原子核俘獲而發生俘獲反應，有利于測得俘獲譜，同時有利于中子的防護.根據以上特點，本文用MCNP程序分別模擬設計了中子防護體和水泥樣品箱，建立起最佳的實驗系統，利用線性回歸找到Si，Al，Fe和Ca 4種元素氧化物的計算公式.

1 實驗原理

由氘－氘中子發生器產生的2.5MeV中子與水泥生料中所含元素的原子核發生熱中子俘獲反應，中子被原子吸收，并釋放出特征γ射線.用BGO探測器探測γ射線，經主放大器傳輸到2048道能譜分析器，最終獲得γ射線譜.

在應用NIPGA方法進行定量分析中，被測量元素特征峰的面積（用測量時間內峰的總計數來表示）與該元素的含量有如下關系

式中：G為樣品中某種元素的含量；N為該元素特征峰在測量時間t內的凈計數；NA為阿伏伽德羅常數；A為該元素的相對原子質量；φ為中子通量密度；σ為反應截面；ε為探測器的效率；j為γ光子產額；α是某同位素的豐度.在實際應用中φ，σ，ε，j，α，t，A和NA均為常數，而N為特征峰的總面積，所以N和G之間可建立以下關系式中的p和q為經驗常數，由實驗確定.根據特征γ射線峰的面積與各元素含量的關系，即可確定水泥生料中的Ca，Fe，Al和Si 4種主要元素的含量.

2 實驗裝置設計

2.1 防護體的設計

我國放射衛生防護基本標準中規定：放射性工作人員受到全身均勻照射時的年劑量當量不應超過50mSv.按照每天工作8h、每周工作5d來計算，工作人員每小時接受的計量不應超過0.025mSv，相當于該計量的中子注量率為18個／（cm2·s）.

屏蔽2.5MeV能量的快中子通常采用含氫成分較多的水、聚乙烯等材料.應用MCNP程序模擬出不同厚度的水和聚乙烯作為防護體時的中子注量率如圖1所示.

模擬結果顯示，用厚度超過24cm的水和19cm的聚乙烯防護2.5MeV中子，都可以達到我國放射衛生防護基本標準.本文最終選擇超過24cm厚的水作為中子防護體，原因是成本低，無需加工.

2.2 樣品箱的設計

利用MCNP程序進行模擬計算，計算出水泥生料樣品的厚度對特征γ計數測量結果的影響.模擬計算的模型見圖2.

圖1 不同厚度的水和聚乙烯作為防護體時的中子注量率

圖2 模擬水泥生料厚度變化對測量結果影響的模型圖

氘－氘中子發生器被看做是一個點源，樣品周圍沒有其他物質，改變中子源與BGO探測器之間的水泥生料樣品厚度，然后計算出BGO探測器所探測到的Fe，Si，Ca和Al這4種元素的特征γ計數.根據模擬計算的數據所做的樣品厚度與特征γ計數的關系見圖3.

圖3 樣品厚度與各種元素特征γ計數的關系

在水泥生料樣品厚度為14～16cm之間時，Al，Si，Ca和Fe 4種元素的特征γ計數都有一個峰值.因此，水泥箱的厚度為16cm時，測量結果最佳.

2.3 實驗裝置的構建

本文實驗裝置主要由氘－氘中子發生器、中子發生器控制臺、BGO探測器、BGO探測器恒溫控制器、2048道MCA、主放大器、樣品箱和中子防護體等幾部分構成（見圖4）.

中子防護體是一個用7mm厚聚乙烯板焊接成的80cm×80cm×120cm長方體水箱.

中子源選用的是東北師范大學輻射技術研究所生產的氘－氘中子發生器.中子發生器從裝置上方裝入，正對檢測室內的樣品箱，此狀態下的中子發生器周圍的水防護層厚度是30cm，完全達到中子防護要求.用導線把氘－氘中子發生器和控制室的中子發生器操作臺連接，實現遠距離控制中子輸出和中子源的開和關.

多道分析器采用中國科學院上海應用物理研究所生產的2048道MCA.

γ射線探測器采用中國科學院上海硅酸鹽研究所生產的76mm×76mm BGO探測器.為了降低BGO探測器因溫度變化而引起的誤差，本文設計了BGO探測器的恒溫控制系統，使其溫度保持在－4.5℃～－5.5℃之間，有效抑制了由于BGO探測器工作環境的溫度變化而引起的峰位飄移.

2.4 回歸方程的建立

選用30個標準樣進行裝置校正測量，每個樣品的測量時間是900s.典型的γ能譜如圖5所示，元素符號后面的數字是該元素特征峰的能量，單位是MeV.

圖4 中子水泥生料多元素分析實驗裝置框圖

圖5 水泥生料的俘獲譜

根據這些樣品的化學分析值以及所測得的特征峰峰面積，得到線性回歸方程如下：

氧化鈣（CaO）

二氧化硅（SiO2）

三氧化二鐵（Fe2O3）

三氧化二鋁（Al2O3）

式中的m（Ca），m（Si），m（Fe）和m（Al）分別為樣品中CaO，SiO2，Fe2O3和 Al2O3的質量，單位是g，如果除以樣品的總質量，就可以得到這4種氧化物的質量分數.而A（Ca），A（Si），A（Fe）和A（Al）分別為鈣、硅、鐵和鋁元素特征峰的峰面積.

3 實驗結果

使用該實驗裝置對德惠市鑫雨水泥有限責任公司提供的水泥生料樣品進行多次測量計算，CaO，SiO2，Fe2O3和Al2O3的質量分數的測量精度分別為0.40%，0.40%，0.50%和0.50%，達到了工業應用的精度要求.測試結果見表1.

表1 樣品的參數檢測結果 %

4 結論

基于中子感生瞬發γ射線分析方法（NIPGA），設計出中子水泥生料多元素分析實驗裝置.使用24cm厚的水作為中子防護體，防護體外無中子泄露.裝置不使用時可以把水放掉，方便運輸，且節省成本.利用氘－氘中子發生器作為中子源具有便攜、可移動且貯存、運輸十分安全等優點，便于推廣使用.該方法可準確地測定水泥生料中主要氧化物CaO，SiO2，Fe2O3和Al2O3的含量，檢測結果達到工業應用的精度要求.

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