純轉動拉曼譜反演大氣溫度和氣溶膠后向散射系數的新方法

鐘 山，易 帆，張紹東

1 武漢大學電子信息學院，武漢 430079

2 華中光電技術研究所—武漢光電國家實驗室，武漢 430073

3 武漢大學地球空間環境與大地測量教育部重點實驗室，武漢 430079

4 武漢大氣遙感國家野外科學觀測研究站，武漢 430079

1 引 言

大氣分子純轉動拉曼譜線的強度和溫度的關系遵從 Boltzmann分布[1-4］.在1972年，Cooney提出利用這個原理探測大氣的溫度[1］.1983年，Arshinov用一個雙光柵單色儀探測純轉動拉曼譜，并反演出了溫度[2］.此后，世界各地陸續建立了多臺純轉動測溫激光雷達，探測的精度高于±1K[5-7］.

除了測溫外，純轉動拉曼激光雷達還可以探測大氣氣溶膠的消光系數.Whiteman和Miles報道了由于全部的轉動拉曼譜線之和是與溫度無關的，不需要假設氣溶膠的消光與散射比值，就可得到大氣氣溶膠的后向散射比[8-9］.但是，要提取全部的轉動拉曼信號是十分困難的，這不僅需要分辨率很高的光譜儀，而且量子數較低的譜線（J=0和J=1）與Rayleigh &Mie信號很接近（對532nm的發射光，間隔僅有0.35nm），要把它們抑制掉也十分困難.還有，N2和O2的純轉動譜重疊在一起，信號的提取更加困難.Arshinov等人用F-P干涉儀透過率曲線的梳狀結構將空氣中N2和O2的純轉動譜分離開來[5，10］.用這種方法，每支譜線的透過率不相同，會導致提取的總的純轉動拉曼信號的扭曲.本文提出獲取純轉動拉曼的單支譜，計算出不同溫度下單支譜占全部拉曼譜的比重.然后根據純轉動反演的溫度結果，可以得到大氣各個高度上的全部拉曼譜的信號強度，進一步反演氣溶膠的消光系數和后向散射系數.

2 氮分子和氧分子的純轉動譜的性質

n是氮分子或氧分子的數密度；σJ→J′是微分后向散射截面；FJ是分子的轉動配分函數，其物理意義是在初始轉動量子態J上的分子所占的百分比，因此

表1 參數列表Table 1 Parameters

后向微分散射截面的表達式為：

其中，bJ→J′是對于線性分子的 Placzeek-Teller系數；ω0是激發光的波數（cm-1），ΔωJ→J′是轉動拉曼的頻移；γ是分子極化率張量的各向異性部分[11］.方程（1）的完整表達式為：

至此，我們可以計算出N2和O2的純轉動拉曼譜散射相對強度廓線（圖1）.

3 純轉動拉曼信號單支譜的選定

從圖1中，我們不難發現，相鄰轉動譜線的間距是非常小的，N2大約有8cm-1，O2大約有11.5cm-1，再加上它們之間相互交疊，對于單支譜的提取就更有難度了.以往的純轉動拉曼激光雷達，多是提取的N2分子J=6和J=12的兩支譜進行測溫[5，12］，中國科學院安徽光機所也利用這個原理成功研制出對流層測溫純轉動Raman激光雷達（http：／／lidar.aiofm.ac.cn／AML.htm）.但是通過圖1，可以清楚地看到，N2分子J=6和J=12這兩支譜都和O2分子的純轉動譜線距離很近，間距分別只有0.8cm-1和1.05cm-1.利用光柵等分光手段，是無法提取這兩條單支譜的.因此，該方案并不是提取的單支純轉動譜，而是多條譜線的和，在后續的溫度反演過程中，需要假設多支譜加權求和后對溫度近似有相同的函數關系.

圖1 N2和O2的純轉動拉曼譜Fig.1 Pure rotational Raman spectra for N2and O2

若提取兩個轉動拉曼單支譜J1和J2，由激光雷達方程與后向散射系數的表達式（4），可得：

其中

從圖1還可以看出，N2的J=4和J=14這兩支譜相對比較獨立，兩側的譜線間隔相對比較大.其中J=4的這一支，兩側的O2譜線與它的距離分別為6.4cm-1和5.1cm-1；J=14的這一支，兩側的O2譜線與它的距離分別為5.5cm-1和6.0cm-1.在532nm波長附近，可以選用半高寬（FWHM）小于55pm的F-P標準具，配合干涉濾光片提取這兩支轉動譜線（圖2）.F-P標準具的帶外抑制有2～3個數量級，可以有效抑制附近的O2和N2的純轉動譜；干涉濾光片有7個數量級的帶外抑制，加上F-P標準具一共有9個數量級的帶外抑制，能夠對Rayleigh &Mie信號以及背景光有很好的抑制.需要注意的是，F-P的透過率曲線十分精細，因此需要對激光器進行穩頻，或者激光器本身的頻率足夠穩定，在一天的時間里頻率漂移不超過1pm.

到目前為止，已有的純轉動拉曼激光雷達，提取的都是純轉動的多支譜.利用多支譜反演大氣溫度，需要假設兩個通道的比值仍然有公式（7）的關系[13-14］，這在數學上不能嚴格成立.

圖2 F-P標準具和干涉濾光片疊加使用提取純轉動單支譜Fig.2 Superposition of the interference filter and F-P etalon to extract single pure rotational Raman branch

4 氣溶膠的反演

利用純轉動拉曼譜反演氣溶膠，需要在普通的轉動拉曼雷達上，增加一個Rayleigh &Mie通道，如圖3所示.本文選用的方式是增加一個由小口徑望遠鏡（200mm）構成的接收系統，形成一個Rayleigh &Mie通道，這樣做的好處是不用改動已有雷達的后繼光路，也不會損失純轉動通道的能量.

F-P透過率曲線隨著環境溫度和壓強的變化，會有一定的改變，這對反演大氣的溫度有十分不利的影響.為了保證F-P透過率曲線的穩定，需要對它經行溫度[15］和壓強的控制[16］.

如圖3所示，有3個通道，它們的激光雷達方程分別為：

圖3 系統結構框圖BS，分光鏡；PMT，光電倍增管；F-P，法布里-珀羅標準具.Fig.3 Schematic diagram of pure rotational Raman lidar setup BS，beam splitter；PMT，photomultiplier tubes；F-P，Fabry-Perot etalon.

βm是大氣分子的后向散射系數，βα是氣溶膠的后向散射系數，βλJ是轉動量子數為J的純轉動拉曼后向散射系數.

將方程（8）和（9）相除，整理可得：

對于βm，有βm=n（z）σm，其中σm是大氣分子的后向微分散射截面，是一個固定的值；對于βλJ，因為大氣中N2占總含量的78%，有βλJ=0.78×n（z）FJ（T）σλJ，σλJ不依賴于溫度，J確定的情況下，σλJ就是一個常數，FJ在第2部分已經敘述過.則βλJ和βm的關系有：

將方程（11）代入（10），并整理有：

要求解這個方程，要想辦法將常數C消掉.我們找比較晴好的天氣，選取一個比較高的高度z0，在這個高度上，要求沒有氣溶膠或者氣溶膠含量極低，則βα?0，代入方程（12）求解C，有：

將方程（13）代入方程（12），有：

將方程（2）代入方程（14），有：

方程（15）中，βm可以通過大氣模式得到；J的取值可以為4或者14，一般選用4，因為J=4的這支譜散射強度更大一些，可以獲得更高的信噪比；B0、h、c、k都是已知的常數，因此，只要事先反演出大氣的溫度來，就可以求出大氣的后向散射系數.βα求出來以后，將結果代入方程（8）并將大氣透過率Tr展開可以求出氣溶膠的消光系數，然后可以得到氣溶膠的消光后向散射比.氣溶膠的消光后向散射比可以分析氣溶膠的成分和性質.

5 誤差分析

該方法對氣溶膠的反演是以溫度數據已知為前提的.溫度反演的誤差對于氣溶膠反演的誤差有著直接的影響，因此我們先計算溫度反演的誤差，然后再討論氣溶膠反演的誤差.

5.1 信噪比

由方程（7）出發，有：

如果ΔR／R是很微小的變化，并且是由光子噪聲的起伏決定的，則兩個純轉動通道的噪聲是相互獨立的，即

由該式給出信噪比的表達式為：

〈（δR）2〉、〈（δNJ4）2〉和〈（δNJ14）2〉分別是R、NJ4和NJ14的方差.假設NJ4和NJ14服從泊松分布，則

圖5 不同溫度下反演的靈敏度Fig.5 Sensitivity from inversion with different temperatures

假設兩個純轉動通道F-P的峰值透過率為33%，PMT的量子效率100%.并且在10km處純轉動量子數J=4的回波信號經過望遠鏡后有12000個光子.分光鏡（BS）對J=4通道的反射率為k，對J=14通道的透過率為1-k，則CJ4／CJ14=k／（k-1）.對于方程（18），就有：

其中，NJ4=12000×0.33×k，NJ14=（1-k）／R′（T）k.計算三個溫度下的R′（T），R′（200）=4.258，R′（260）=2.910，R′（300）=2.201.從圖4中可以看出，當k=0.4的時候有比較高的信噪比，信噪比可以有40.所以分光鏡（BS）應選取40／60的.

5.2 溫度反演的靈敏度

從公式（7）出發，有：

計算結果如圖5，隨著溫度的升高，靈敏度有所下降.220K時的靈敏度為0.0115K-1，300K時的靈敏度為0.006K-1.

5.3 溫度反演的誤差

溫度反演的誤差由信噪比和靈敏度共同決定，用公式表達為：

這其中，信噪比（SNR）與回波光子數密切相關，在不同高度上，激光雷達探測到的光子數是不同的，與高度的平方成反比，與大氣的密度成正比.根據5.1節的敘述，如果在10km處，純轉動量子數J=4的回波信號經過望遠鏡后有12000個光子，k的取值為0.4，F-P的峰值透過率為33%，PMT的量子效率為100%，則PMT探測到的光子數為NJ4=12000×0.33×0.4=1600個[5，7］.根據1976年美國標準大氣模式的密度數據，可以模擬計算出其它高度上的回波光子數，如圖6a所示.由此可以計算其它高度上的信噪比（SNR），并根據溫度的數據計算這些高度上的靈敏度Θ，將計算的結果代入公式（21）中計算出不同高度上溫度反演的誤差，結果如圖6b所示.模擬計算出的結果顯示，在10km以內的范圍，溫度的誤差隨著高度上升而增加，最大值為±2.3K，最小值為0，實際情況也大致如此[7，17］，在10km 以下，誤差都是小于±2K的.

圖6 （a）假設10km處，轉動量子數為J=4的通道探測到的光子數為1600，根據美國標準大氣模式計算的其它高度上的回波光子數.（b）根據信噪比和溫度靈敏度計算的不同高度上溫度反演的誤差Fig.6 （a）Simulated photon counts of J=4channel by USSA1976with assuming that there are 1600photons detected by ideal photodetecter at 10km.（b）Temperature uncertainty based on signal-to-noise ratio and temperature sensitivity

5.4 氣溶膠反演的誤差

由公式（12）出發，將公式右邊的βm移到左邊，有：

其中，J的取值是4，σλJ4、σm和C 都是常數，但是C是根據雷達實際測量的結果推導出來的，有誤差，因此在計算時必須要考慮：

根據方程（13），有：

將方程（24）代入方程（23）有：

因此，誤差的最大值可以有：

圖7 不同溫度下（220K，260K，300K），溫度誤差對于氣溶膠探測的影響Fig.7 Influence of temperature errors on aerosol detection at different temperatures（220K，260K，300K）

根據βα和βm的關系βα=β-βm，若βα比βm小，或者它們的值差不多，則βm的誤差對βα的影響很大，有可能求出負值.而且βα值很小的區域，都在離地面比較高的高度上，8km處β的誤差本身就有11.4%，再加上βm是根據大氣模式計算出來的，與實際情況也有誤差，求解出來的βα就沒有實際意義了.因此，該方法反演氣溶膠，適用范圍是在4km以下[18］，氣溶膠含量比較集中的區域（βα比βm大一個數量級以上）.在4km以下，溫度的測量精度也都高于±1K[5-7］，回波光子數大于20000個（圖6a），就小于0.3%，就小于0.7%.綜合以上的討論，在8km處，光子計數為1600的情況下，β的總誤差應小于11.4%；4km以下探測氣溶膠的誤差小于6.7%.

另外，對β的誤差影響較大的，是雷達在參考高度z0上探測到的回波信號的光子數和所以，我們要選用高功率的激光器，Continuum的9020在532nm的單脈沖能量能穩定輸出在500mJ以上，重復頻率20Hz.還可以通過提高接收系統的效率獲得更高的信噪比，比如在低空選用模擬信號計數，高空選用光子計數的方式[19］，或者直接選用 Licel的儀器[20-21］.

6 結 論

用激光雷達數據反演氣溶膠后向散射系數和消光系數通常需要引入某些假定（如在Fernald方法中假定的雷達比，在常規Raman激光雷達中引入的Angstrom關系）.本文提出了一種利用純轉動單支譜（J=4和14）反演氣溶膠后向散射系數的方法.整個激光雷達系統由基于F-P標準具的二通道純轉動Raman激光雷達加上一個小口徑望遠鏡構成的Rayleigh &Mie接收系統組成.在純轉動Raman溫度測量結果的基礎上，不需要附加任何假設，我們導出了氣溶膠后向散射系數的數學表達式.而且計算純轉動譜用到的大部分常數都消掉了，這些常數有些難以確定，有些本身就存在較大誤差.最后反演氣溶膠的公式（15）中，僅剩下B0、h、c、k這四個.B0是轉動常量，主要決定了純轉動譜各支譜的位置，它的取值是確定而且精確的.h是普朗克常量，c是光速，k是玻耳茲曼常數，它們都是被各種實驗確定的、取值十分精確的常數，不會引入誤差.

誤差估計表明，這種方法得到的氣溶膠后向散射系數在4km以下的相對誤差在7%以內.獲得了后向散射系數后，將其代入Rayleigh &Mie通道的雷達方程，便可獲得氣溶膠的消光系數剖面.這種方法得到的氣溶膠參數可為當前普遍采用的激光雷達觀測結果提供定量的數據比對.

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