葉 立,蔡小舒,童正明
(上海理工大學能源與動力工程學院,上海 200093)
進展與述評
泰勒反應器應用技術進展
葉 立,蔡小舒,童正明
(上海理工大學能源與動力工程學院,上海 200093)
作為基于泰勒渦流原理制得的一種新型反應器,泰勒反應器得到了日益廣泛的應用,呈現出良好的發展前景。本文討論了內圓筒轉速、軸向流速、半徑比及縱橫比等操作參數對泰勒反應器性能的影響,綜述了泰勒反應器在顆粒制備、光催化降解、生物培養等領域的應用現狀,針對氣體通入影響、流動特性改進、反應器放大等應用問題提出了相應解決辦法,并指出尋求合理的反應器放大方法以及對反應器放大后進行穩定性和可靠性研究是該領域今后研究的重點。
泰勒流;反應器;流態;混合;反應特性
泰勒反應器是基于泰勒渦流原理制得的一類反應器。在相對旋轉的兩同軸圓筒間(通常為內圓筒旋轉而外圓筒靜止),當內圓筒轉速高于某一臨界值后,離心力作用將在沿圓筒軸線方向上誘導產生一系列正反交替、有序排列的環形渦(即泰勒渦),如圖1(a)所示,這種強加于沿轉軸旋轉主體流動上的二次流動就被稱為泰勒流[1]。泰勒反應器出現于20世紀70年代[2],其基本結構如圖1(b)所示,近年來,泰勒反應器的應用迅速拓展至化工、生物、材料、環境等諸多相關領域,呈現出良好的發展趨勢。
與傳統反應器相比,泰勒反應器具有諸多優點。在層流泰勒流態下運行時,泰勒反應器內介質流動接近理想平推流[3],反應器內軸向返混小,反應推動力高,泰勒渦柱的存在為反應介質提供了較大的比表接觸面積[4],這些因素都有利于促進化學反應的進行[5]。泰勒反應器可同時保證較高的傳質系數和較小的剪切應力[6],泰勒渦流產生的攪拌作用輕微但有效,能有效促進氧氣和物料在液體介質中的傳遞;與此同時,由內圓筒旋轉造成的剪切力要遠小于攪拌槳產生的剪切力,對物料破壞作用小,因此泰勒反應器尤其適用于動物細胞培養及介質中含有對剪切力敏感的顆粒、吸收劑和大分子等反應介質的場合。進行多相反應時,泰勒反應器可以維持固體催化劑顆粒的均勻流化[7],但與在流化床中不同,顆粒在泰勒反應器中主要是依靠泰勒渦作用而不是軸向流作用來維持懸浮狀態,因此即使在極低的軸向流速下,也能通過調節內圓筒轉速來獲得良好的流化效果,突破了流化床中最低軸向流速的 限制。
盡管具有上述優點,泰勒反應器在實際應用中仍存在一些問題。本文作者在探討反應器性能影響參數的基礎上對這些問題加以分析,并提出了相應的解決辦法,以期能促進泰勒反應器應用技術的進一步發展。

圖1 泰勒流動及泰勒反應器結構示意圖
1.1 內圓筒轉速
內圓筒轉速是影響泰勒反應器性能的一個重要操作參數,隨內圓筒轉速增加,泰勒反應器內介質流態將發生一系列變化,反應器性能也隨之變化。通常使用量綱為1旋轉雷諾數Reθ或量綱為1泰勒數Ta來表示內圓筒轉速的大小。

圖2 泰勒反應器中隨內圓筒轉速增加形成的流態演化圖
在間歇式泰勒反應器中,當內圓筒轉速較低時,流體只是沿圓筒旋轉方向簡單地移動,呈現典型的庫埃特流動形式,如圖2(a)所示。當內圓筒轉速增加至一定值時,反應器內會出現正反交替、有序排列的層流泰勒渦,如圖2(b)所示。層流泰勒渦從反應器兩端開始出現并逐漸向反應器中部推進[8],使反應器環隙間剛好充滿層流泰勒渦的旋轉雷諾數被定義為臨界旋轉雷諾數Reθ,c。隨內圓筒轉速進一步增大,層流泰勒渦出現周向波動,流動轉為波狀泰勒流,如圖2(c)所示。若再繼續增大內圓筒轉速,流體湍動性會明顯增強,但仍然保持渦流結構,流動轉為湍流泰勒流。湍流泰勒流大致始于Reθ達到 10Reθ,c時,此后將在相當寬轉速范圍內維持這種流動形態,直到Reθ>700Reθ,c,渦流結構才受到破壞,流動進入完全湍流階段[2]。
反應器內流態變化直接影響到反應器傳質性能。層流泰勒流中,渦內傳質系數較大而渦間傳質系數較小,反應器性能接近平推流反應器[9]。當流態轉入波狀泰勒流或湍流泰勒流時,泰勒渦的波動或湍動作用會導致渦間傳質系數大大增加,迅速達到與渦內傳質系數相同的數量級,此時,反應器性能更接近全混流反應器[10]。
泰勒反應器內剪切力也與流態變化密切相關。層流泰勒流態下,各細胞或顆粒受到的剪切力存在很大差異,被旋轉運動捕獲而長時間位于泰勒渦柱內的細胞或顆粒所受到的剪切力比位于內、外筒附近的細胞或顆粒受到的剪切力要小,在Hill等[11]的實驗中,這種剪切力差異導致了反應器內不同區域形成的淀粉纖維形狀上的差異。波狀或湍流泰勒流態下,反應器不同區域內的剪切力差異將逐漸消失。
由以上分析可知,針對不同應用場合應選用不同內圓筒轉速,若從提高反應推動力、增加反應速率和轉化率角度出發,應選用較低轉速;若要保證固體顆粒均勻流化、反應基質或剪切力的均布,則要選用較高轉速。通過調節內圓筒轉速等操作參數,可使同一個泰勒反應器滿足不同反應需求,這是泰勒反應器的又一大優點。
1.2 軸向流速
軸向流速對反應器性能的影響只是針對連續式泰勒反應器而言,軸向流速可用軸向雷諾數Reax表示。在泰勒反應器通常采用的小軸向流速或中等軸向流速范圍內,反應器內流態演變順序不會發生變化,但由于軸向流的引入對渦柱結構具有一定程度的穩定作用,各流態轉變點將被延后到更高的旋轉雷諾數下[12]。連續式泰勒反應器中,泰勒渦在軸向流的拖動下還會產生從反應器入口至反應器出口的移動,這種移動通常用渦柱漂移速度Vd(即渦柱移動速度與物料沿軸向的表觀流速之比)來表示。Vd的大小取決于旋轉雷諾數和軸向雷諾數之比值Reθ/Reax,隨著Reθ/Reax的增大,Vd值將從1.17左右逐漸減小至0[3]。Vd=1時反應器處于一種特殊的流動狀態下,被稱為漸進式渦流流動(progressive vortex flow)。渦柱依序從反應器入口移動至出口,當一個渦柱在反應器出口處潰滅時就會有一個新的渦柱在反應器入口處生成,渦柱之間不會相互重疊,反應器中也不存在旁流和逆流,介質的所有軸向流動都依靠渦的移動來進行,反應器性能接近平推流反應器。Vd>1時反應器中存在逆流,Vd<1時反應器中存在旁流,在這兩種情況下,介質的軸向流動除了依靠渦的移動來進行外,還有一部分需要依靠旁流或逆流來進行。Vd=0時反應器處于另一種特殊狀態下,此時渦柱完全停止向下游移動,介質軸向流動完全依靠旁流來進行,渦柱則成為滯止“死區”,有效反應體積大大減小,反應器性能受到嚴重破壞,這種情況可通過內圓筒轉速進一步增加時渦柱和旁流間傳質作用的增強得到部分改善[13]。
在軸向流速一定的情況下,隨內圓筒轉速增加,連續式泰勒反應器性能將從平推流向全混流逐漸過渡[14]。在剛好形成層流泰勒流的低旋轉雷諾數下,運行的反應器具有較好的反應性能,隨內圓筒轉速增加反應器反應性能變壞,但反應性能最差的情況不是發生在極高的旋轉雷諾數下,而是發生在具有滯止“死區”的中等旋轉雷諾數下。
1.3 半徑比及縱橫比
半徑比η被定義為反應器的內圓筒半徑ri與外圓筒半徑ro之比,可反映反應器內外圓筒間環隙的大小。通常情況下泰勒渦柱高度與渦柱寬度相等,而渦柱寬度又取決于環隙寬度[13],因此隨著半徑比增大(即環隙寬度減?。?,反應器軸向環隙內的泰勒渦數目會增加。Wei等[15]研究了半徑比變化對軸向環隙內泰勒渦數目的影響,在反應器長度保持一定的情況下,當半徑比為0.434、0.540、0.640、0.760時,軸向環隙內相應的泰勒渦數目分別為22個、26個、34個和50個。半徑比對反應器內流態演變也有一定影響,波狀泰勒流只會在ri/ro<0.71的泰勒反應器內發生,在ri/ro>0.71的窄隙反應器中,反應器中流態將從層流泰勒流直接過渡到湍流泰勒流[16]。
縱橫比Γ被定義為反應器高度H與反應器環隙寬度d之比。相對于縱橫比較大的泰勒反應器而言,縱橫比較小的反應器更有利于層流泰勒渦的穩定,Deng等[17]對這兩種反應器進行了比較,在半徑比均為0.87的情況下,當= 34.129時,Reθ=134.7時層流泰勒流轉變為波狀泰勒流;而當Γ= 6.022時,Reθ>1500才會發生這種轉變。在縱橫比較小的反應器中,泰勒渦柱高度不再等于渦柱寬度,端壁效應的強烈影響使泰勒渦變得“扁平”。
2.1 顆粒制備
在泰勒反應器中可通過結晶[18]、聚合[15]、水解[19]、中和[20-21]等多種方法來制取顆粒。應用于顆粒制備的泰勒反應器幾乎無一例外地采用了較高的旋轉雷諾數,其目的是為了利用較高轉速下的均勻混合條件來滿足制得顆粒粒度均勻、形狀均一的要求。Wang等[20]對比了使用連續攪拌釜式反應器和連續泰勒反應器制取CaCO3顆粒的不同效果,在反應劑量、攪拌轉速、反應器進出口介質流速均相同的情況下,攪拌釜式反應器中同時有方形顆粒和紡錘形顆粒產生,而泰勒反應器中得到的CaCO3顆粒形狀和粒度都十分均勻。
泰勒反應器操作簡便,易于調節,通過改變操作參數可對顆粒生成進行有效控制。Kang等[21]研究了反應器操作參數對生成顆粒形態的影響,通過改變反應劑濃度、軸向流速和內圓筒轉速等參數分別得到了菱形、紡錘形和針形等不同形狀的晶體顆粒,Kang等還推導出由以上操作變量組成的量綱為1的參數式,并成功運用該參數式預測了生成顆粒的形狀。Kim等[18]研究了內圓筒轉速對生成顆粒粒徑的影響,發現生成顆粒尺寸隨內圓筒轉速增加而減小,實驗條件下得到了尺寸小于5 μm且粒度相當均勻的晶體顆粒。
泰勒反應器內流態穩定,可使工藝條件保持長期恒定,從而保證了顆粒的連續制取效果。Takashi等[19]使用泰勒反應器連續制取氧化鋁顆粒,在5 h實驗期間所制得顆粒的平均粒徑、幾何標準偏差和顆粒密度都始終保持恒定,且在相同反應條件下實驗具有高度可重復性。Wei等[15]的實驗也得出了泰勒反應器可在相當長時間范圍內保證操作條件穩定的結論。
2.2 光催化降解
光催化降解是用于去除廢氣、廢水中有機廢物(如苯酚、苯甲酸等)的一種降解技術[22]。國內外目前應用最為廣泛的光催化反應器主要包括懸漿式光催化反應器和固定式光催化反應器兩種,懸漿式光催化反應器的降解速率通常要高于固定式光催化反應器的降解速率[23],而泰勒光催化反應器則具有比懸漿式光催化反應器還要高的降解速率。Mehrotra等[24]在泰勒反應器中對初始濃度為100 mg/kg的苯甲酸水溶液進行光催化降解,操作開始225 s后,苯甲酸降解率即達到69%(Reθ=253時)和76%(Reθ=380時),在降解液量、降解時間、電量消耗均相同的情況下,泰勒反應器對苯甲酸的降解率比懸漿式反應器分別高出50.4%(Reθ=253時)和78.3%(Reθ=380時)。
Dutta等[25]使用泰勒反應器對3種有機化合物Orange II、Eosin B、苯甲酸進行光催化降解處理,實驗中采用了將TiO2催化劑固定于內圓筒外壁面和懸浮于處理液中兩種不同的操作模式。光催化反應只能發生在流體-催化劑接觸界面,當催化劑被固定時,接觸界面傳質阻力會降低光催化反應速率[26],這是導致固定式反應器降解效率低于懸漿式反應器的主要原因。泰勒渦流可以消除界面擴散傳質阻力的影響,在Dutta進行的實驗中,兩種操作模式下同種有機物的降解效率相差不大??梢?,催化劑固定式泰勒光催化反應器具有很大的應用潛力,因其既避免了懸漿式光催化反應器中催化劑易凝聚、難回收、難分離的缺點,又具有很高的降解效率。
Subramanian等[27]使用泰勒反應器對苯酚進行光催化降解,研究了環隙寬(7.5 mm、17.5 mm、32.5 mm)、照明模式(連續或周期性)等操作參數對降解反應的影響,證明泰勒光催化反應器具有較大操作彈性,通過改變環隙寬度就能改變處理量,通過改變照明模式就能控制光照強度。
2.3 生物應用
近年來,泰勒反應器在生物領域的發展十分迅速,被廣泛用于重組蛋白質、單克隆抗體、病毒疫苗、核酸、干細胞等生物制品的生產中[28-29]。泰勒反應器之所以在生物細胞培養方面得到大量應用,是源于生物細胞沒有細胞壁且體積相對較大,因而對剪切力特別敏感,要求反應器在向培養基中提供足夠氧氣和養分的同時能維持較低的剪切力[30]。常規攪拌釜式反應器常采用增加攪拌裝置轉速的方式來增強氧氣和養分在培養液中的傳遞[31],剪切力不可避免地會增大,泰勒反應器則具有同時滿足高傳質系數和低剪切力要求的能力。Patricia等[32]使用泰勒反應器培養大頰鼠卵巢細胞(CHO-K1),實驗中選擇使細胞附著在微載體表面生長的形式,因為這種生長形式比細胞處于懸浮狀態生長對剪切力更為敏感。實驗測得培養過程中的氧傳遞系數KLα達到8.5 h-1,比在常規攪拌釜式反應器[33-35]中測得的KLα值1~5 h-1大得多,有效避免了氧限制生長極限,獲得了高達 1.0×106cells/m L 的細胞密度和2.1×10-2h-1的比生長速率。
泰勒反應器在生物領域的應用還包括酶催化反應和生物滅菌等。Andrea[36]在泰勒反應器中進行β-內酰胺抗生素的酶催化合成,在維持催化酶顆粒均勻流化的同時,避免了催化酶顆粒受強剪切力破壞,反應器運行200 h后,其內部的催化酶顆粒仍保持了完整的物理形狀和100%的活性。Forney等[37]使用泰勒反應器對蘋果汁和葡萄汁中的埃希氏菌屬大腸桿菌進行紫外滅菌,利用泰勒渦流減小邊界層厚度,使果汁更有效地暴露在紫外光中,滅菌效率比使用普通環流通道反應器提高了3~5倍;此外,內圓筒旋轉設計使果汁顆粒反復暴露在紫外燈照射下,可減小燈管數量,降低能耗且便于維修。
2.4 其它應用
Rivera等[38]使用泰勒反應器從含有CuSO4的水溶液中通過電化學法回收金屬銅,反應器內流態控制為湍流泰勒流,進行趨電性實驗時銅的回收率可達到60%,進行恒電勢實驗時銅的回收率更是高達85%。Maria等[39]使用泰勒反應器代替流化床回收蛋白質,利用泰勒渦作用提高液膜傳質系數,降低了吸收過程中內傳質阻力的影響,使蛋白質回收量達到0.51 mg/(m L?min),通過改變吸附劑設計(提高吸附劑密度同時減小吸附劑直徑,或使用無孔吸附劑等)方法進一步減小內部傳質后可獲得更好的回收效果。Nguyen等[40]利用泰勒反應器來促進淹沒式結晶過程中鳥苷GMP相態的轉變,反應過程中無定型GMP的分解速度和水合GMP晶體的生長速度都得到顯著提高,使得相變在5 min平均停留時間內就能完成,即使在GMP進料濃度高達150 g/L和300 r/min的中等轉速下也如此,這比相同結晶條件下的MSMPR結晶器相變效率提高了5倍。
3.1 流動特性的改進
前文已述及,在某些應用場合,如進行固液相催化反應時,必須采用高轉速來保證催化劑顆粒的均勻流化;但與此同時,反應器內軸向返混作用會顯著增強,導致反應效率降低。如何在高轉速下取得良好的反應效果成為泰勒反應器應用技術中亟待解決的一個問題,該問題涉及反應器流動特性的改進,可通過改變轉子(即內圓筒)形狀或在反應器內增設擋板的辦法來達到這一目的。
肋片式轉子[41](圖3)具有穩定泰勒渦的作用,能將層流泰勒流向波狀和湍流泰勒流的轉變推遲到更高的旋轉雷諾數下。肋片式轉子還具有固定泰勒渦的作用,即使在較高軸向流速下也能將泰勒渦固定在相鄰肋片間,有效減小了泰勒渦的軸向波動和渦間傳質,削弱了軸向擴散,使反應效率得以提高。此外,使用具有花瓣狀橫截面的轉子來獲取流場均一化效果和最佳剪切速率[42],使用圓錐形轉子來滿足聚合反應過程中沿反應器軸向不斷增加的黏度要求[43],都是通過改變轉子形狀來改良反應器流動特性的方法。

圖3 肋片式轉子泰勒反應器結構示意圖
擋板通常安裝在反應器外筒體內壁面上,分為水平擋板和豎直擋板。水平擋板具有與肋片式轉子類似的作用機理,可將反應器筒體分割成數個小單元,泰勒渦被固定在各單元內,使得反應器軸向返混減小[44]。豎直擋板的存在則會造成流道的周期性擴大和縮小,有助于徑向混合的增強,催化劑顆粒在繞軸流動中被周期性加速或減速,反應接觸效率比在呈軸對稱穩定的泰勒流中更高[45]。
3.2 氣體通入的影響
在泰勒反應器中進行有氣相參加的反應時,通氣過程中若有氣泡形成,會對反應器性能造成嚴重損害,因產生的氣泡會影響流體流態,使泰勒渦結構受到破壞。要消除氣體通入對泰勒反應器性能的影響,關鍵在于消除通氣過程中產生的氣泡,最常采用的方法是借助膜的滲透作用來抑制氣泡形成。Janes等[46]在泰勒反應器內培養紅甜菜細胞時采用了薄片狀硅橡膠膜,他們在中空玻璃管上加工出數十個均勻分布的小孔,并在管外覆蓋一層厚度為0.18 mm的高強度硅橡膠膜,中空玻璃管既作為轉子也作為氧氣通道,氧氣由中空玻璃管內側進入后經小孔和硅橡膠膜滲透至培養液中,滿足好氧培養需求的同時有效避免了氣泡的形成。Patricia等[32]進行的動物細胞培養實驗中采用了管狀硅橡膠膜,管狀膜被纏繞在反應器轉子上,氧氣經反應器底部基座進入膜管中,在沿膜管上升過程中逐漸通過膜壁滲透到培養液中,既保證了氧氣均布,也避免了氣泡形成。加膜雖然可以在一定程度上抑制氣體通入對泰勒反應器性能的影響,但氣流的通入量和通入速率都要受到限制,不能算做很完善的解決辦法。
近年來,黃為民等[47-48]采用特殊的氣體分布裝置在攪拌釜式反應器內誘導生成泰勒渦柱,構建出有別于常規管式泰勒反應器的釜式泰勒反應器,在這種新型的泰勒反應器中,氣體通入不僅不會對泰勒渦柱結構造成破壞,反而成為泰勒流形成的基礎,尤其適用于好氧反應場合。釜式泰勒反應器的研制成功,有望成為消除氣相通入對反應器性能影響的最有效措施。
3.3 反應器的放大
現有應用中的泰勒反應器體積普遍較小,目前可查見最大尺寸的泰勒反應器長度為1500 mm,縱橫比為125[19],遠不能滿足大規模工業化生產的需要。已有放大方法包括反應器特征參數相似法[6]、增加外圓筒半徑法[32]和增加反應器長度法[32]。
采用特征參數相似法時,反應器放大前后的半徑比和縱橫比等結構特征參數都不發生變化,依靠特征參數的相似來保證反應器動力學的相似,Stephen等[6]的實驗證明了該種放大方法的可行性,但他們用來進行對比研究的兩個反應器的環隙寬度和反應器長度只相差4倍左右,進行更大比例的放大時該方法是否有效還尚待考證。
采用增加外圓筒半徑法和增加反應器長度法進行放大時,必須通過調節操作參數來保持(至少在一定范圍內保持)反應器動力學特征的相似,這兩種放大是建立在操作參數對反應器動力學影響基本規律研究基礎上的,目前的研究只能達到定性預測程度,還無法進行精準的定量預測,因此這兩種放大方法在實施過程中還具有一定的操作難度。
目前,國內外已有諸多關于泰勒流CFD模擬的研究報道[49-55],若能將CFD模擬技術與上述放大方法相結合,定能有效促進泰勒反應器的放大進程。
作為一種新型反應器,泰勒反應器在化工、生物、材料、環境等領域的應用中都顯現出傳統反應器所不及的優點,具有廣闊的應用前景。內圓筒轉速、軸向流速、半徑比及縱橫比等操作參數對泰勒反應器內介質流態以及反應器性能具有很大影響,使用中應根據不同需求對操作參數加以合理選擇。目前應用中的泰勒反應器體積偏小,尚不能滿足大規模工業化應用的需要,因此,尋求合理的反應器放大方法以及對反應器放大后的穩定性和可靠性研究是該領域今后研究的重點。此外,操作參數對反應器動力學影響的定量化研究也亟待進行。
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Progress of app lications of Taylor-vortex flow reactor
YE Li,CAI Xiaoshu,TONG Zhengming
(School of Energy and Power Engineering,University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai 200093,China)
As a new type of reactor built on the basis of Taylor-vortex flow theory, Taylor-vortex flow reactor has been used more and more intensively, exhibiting favorable application potential. The influences of operational parameters, such as rotating speed of inner cylinder, axial speed of medium, radius ratio and aspect ratio, on the performances of Taylor-vortex flow reactor are analyzed. Present applications of Taylor-vortex flow reactor in the fields of particle preparation, photocatalysis and cell culture, etc. are introduced. Exisiting application problems, including gas access, flow character improvement and reactor’s scale up, are proposed. Appropriate scale up technologies and studies on reliability of scale-up reactors should become research emphases in the future.
Taylor-vortex flow; reactor; flow pattern; mixing; reaction characteristics
TQ 052.5
A
1000–6613(2012)09–1878–08
2012-03-26;修改稿日期:2012-04-28。
及聯系人:葉立(1977—),女,碩士,講師,主要從事反應器動力學、傳熱傳質等研究工作。E-mail sarah_shine@163.com。