基于熱刺激電流的空間電介質載流子遷移率測量方法

李盛濤，李巍巍，閔道敏，林 敏，黃 印

(西安交通大學電力設備電氣絕緣國家重點實驗室，陜西西安710049)

1 引言

空間環境中的高能電子可以穿透航天器表面覆層進入空間介質內部。當電子沉積速率大于介質內電荷泄漏速率時，介質中會沉積空間電荷，介質內電場會嚴重畸變。當電場較高時會引發放電現象，影響航天器內電子系統的可靠性;當該電場超過介質的臨界場強時，就會發生空間介質擊穿，導致航天器運行故障，甚至使整個航天器失效［1］。適當地提高空間材料在空間環境下的遷移速率可以提高介質內部電荷的泄漏速度，在一定程度上緩解充放電問題［2～4］。因此，通過提高測量介質電荷遷移率的精確度，深入研究空間介質電荷輸運機理可以為緩解航天器介質深層充放電問題提供必要的理論和實驗基礎，為空間材料的改性及新材料的引入提供必要的理論支撐，對保證航天器高效安全運行具有重要意義。

目前國內外測量有機聚合物載流子遷移率的方法主要有渡越時間法、空間電荷限制電流法、場效應管法、脈沖輻照實時微波電導技術等［5，6］。上述方法多適用于無機半導體材料遷移率的測量，而空間聚合物材料的載流子遷移率低，且變化范圍大，用以上方法很難得出滿意的測量數據。有機高聚物中載流子遷移率的測量技術仍處于初級階段，還不能精確測量空間介質遷移率，要確定聚合物的載流子遷移率仍需要做很多工作［7，8］。

熱刺激電流(TSC)是研究材料電導特性和介電特性的一種快速有效的方法。用這種方法不僅可以觀測荷電粒子從低溫不平衡狀態經升溫到高溫熱平衡狀態全過程中的變化，而且還可以得出荷電粒子的活化能、陷阱能級、松弛時間等參數［9～11］。

本研究在熱刺激電流的基礎上，引入玻爾茲曼分布函數，提出了基于熱刺激電流的載流子遷移測量模型。根據實驗結果，計算得出了典型空間有機介質的遷移率。

2 實驗

2.1 試樣制備

聚酰亞胺(PI)具有耐輻射、耐高低溫、機械性能好、介電性能優良等突出優點，被廣泛用于航空、航天高技術領域［12］。本研究選用PI薄膜來研究空間介質的導電率測量方法及導電機理。將厚度為0.05 mm的聚酰亞胺薄膜剪成邊長為2.5 cm的方形，在超聲波儀中，分別用去離子水、乙醇清洗3次，每次5 min，再將清洗過的試樣置于烘箱內烘干，以消除試樣中水分、表面污穢、空間電荷等因素的影響。采用離子濺射儀對試樣濺射直徑為2 cm的雙金電極系統，并用萬用表確認導通。

2.2 實驗設備

實驗主要采用TSC測量系統，利用該系統的溫度控制裝置對試樣進行連續升溫，把測量的溫度范圍從低溫區擴展到高溫區，同時對薄膜試樣施加較高電壓;利用SBC-12型離子濺射儀對試樣進行噴金處理;靜電計6517A測量空間電荷限制電流;利用Delta溫箱和ZC36型高阻計輔助測量不同溫度下空間電荷限制電流。

2.3 基于熱刺激電流的載流子遷移測量模型

基于TSC的載流子遷移率模型是在熱刺激電流原理的基礎上引入玻爾茲曼分布函數，利用所得到的TSC測量數據求解載流子遷移率。這種方法避免了原理上的繁瑣復雜的推導，通過假定的玻爾茲曼分布即可算出陷阱電荷與自由電荷數目，方便了計算機(MATLAB)的模擬計算。基于TSC的遷移率測量原理圖如圖1所示。

假定電荷由陰極注入并被介質內陷阱捕獲沉積在介質表面0～δ區間內;短路時，0～δ區間內所捕獲的電荷全部傳導到電極［10，11］。則由0～δ區間激發的自由電子遷移在外電路表現的電流I為:

式中 nf為自由電荷濃度;nt為陷阱電荷濃度;Nf為自由電荷總數;Nt為陷阱電荷總數;S為試樣的表面積;e為電子電量;ε0為真空中的介電常數;εr為介質相對介電常數。Nf一般比Nt小很多，可將式(1)簡化為

得到載流子遷移率為

Webar等經過研究給出一些經驗公式來近似描述高能電子在介質材料中的沉積［1］，能量為E的電子的最大射程δ為

高能電子在介質材料一定的深度呈統計分布，假設電荷的能量服從玻爾茲曼分布

式中 uk為載流子的能量;u0為活化能。則溫度為T時自由電荷總數為

TSC 升溫公式為［10，11］

式中 T0為初始升溫的溫度;β為升溫速率;t為升溫時間。則起始的Nt1可以由式(8)和電荷量公式得到

存在遞歸關系

式中 Nfn溫度為Tn時自由電荷總數;Ntn溫度為Tn時陷阱電荷總數;Fn表示溫度為Tn時玻爾茲曼分布函數。因此可以利用TSC曲線，通過MATLAB仿真計算，得到Nf、Nt、μ與溫度的關系。

2.4 基于空間電荷限制電流的載流子遷移測量模型

忽略介質中陷阱對電子的捕獲作用，空間電荷所引起的電流包括漂移電流和擴散電流兩部分［13］。

式中 n為空間電荷體積濃度;De為電子的擴散系數。

考慮到陷阱電荷的作用，得到［14］

通過TSC曲線求解nf/(nf+nt)，對實驗得到的數據進行校正。

圖1 基于TSC的遷移率測量電路原理圖

3 結果與討論

圖2為PI薄膜熱刺激電流測試結果及活化能計算結果。在實驗溫度范圍內發現PI薄膜的熱刺激電流僅存在一個峰，TSC峰值出現在440 K左右，它與Tanaka在173℃發現的TSC的α峰及王惠明［15］在160℃附近發現的唯一的TSC峰類似。實驗中測得的TSC結果為聚酰亞胺薄膜熱刺激去極化電流，是由凍結在陷阱中的電極注入電子在升溫過程中熱激發逸出陷阱形成的電流。可以推測PI薄膜熱刺激電流峰是由介質材料內部陷阱俘獲電極注入的電子造成的。基于TSC測試結果，根據熱刺激電流起始上升法計算出PI薄膜的活化能為H=0.356 eV，如圖2所示。

圖2 PI薄膜的熱刺激電流與溫度關系

利用MATLAB對試樣TSC測試數據進行仿真計算，結果如圖3所示。圖3(a)(b)分別表示剩余電荷及自由電荷與溫度的關系，(c)(d)則表示載流子遷移率與溫度的關系。可知，介質中陷阱電荷總數Nt隨溫度升高而減少;自由電荷Nf的計算曲線與實際相符，體現了空間介質電荷輸運過程。從圖3(c)(d)可以看出，溫度位于300～400 K時，載流子遷移率隨著溫度的升高而呈指數方式增長。由圖3(d)可知，從室溫(300 K)到高溫區(400 K)，空間電荷限制電流方法測量的PI薄膜的載流子遷移率在10－16m2/V·s到10－13m2/V·s范圍內;由TSC曲線求得的PI薄膜的載流子遷移率在10－13m2/V·s到10－10m2/V·s范圍內;引入基于TSC曲線求解的修正比例系數之后，利用改進空間電荷限制電流方法得到的PI薄膜的載流子遷移率從10－12m2/V·s到10－10m2/V·s范圍內，載流子遷移率值比未修正之前大3～4個數量級，比由TSC曲線求得的大一個數量級左右。聚合物材料屬于非晶態有機材料，遷移率較低，多為10－12～10－5m2/V·s。基于TSC的載流子遷移率測量模型得到的結果與改進空間電荷限制電流方法測得的結果接近，并位于這個量級范圍內。

圖3 基于TSC的PI薄膜載流子遷移率計算

4 結論

本研究提出的基于TSC的載流子遷移率測量模型是一種新的測量聚合物載流子遷移率的方法，能夠比較精確地得到強場下較大溫度范圍內的載流子遷移率。該模型研究分析得聚酰亞胺薄膜的熱刺激電流峰是由介質內部陷阱俘獲電極注入的電子所致。該研究為空間介質電荷輸運機理的研究及空間材料改性提供了基礎。

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