電極電壓對碳納米管陰極電離規性能影響的數值模擬*

張虎忠 李得天? 董長昆? 成永軍 肖玉華

1)(蘭州物理研究所真空低溫技術與物理重點實驗室，蘭州 730000)

2)(溫州大學微納結構與光電器件研究所，溫州 325000)

(2012年9月26日收到;2013年1月10日收到修改稿)

1 引言

應用碳納米管(carbon nanotube，CNT)場發射電子技術的電離規是解決極高真空測量難題的有效技術手段[1-3].近十年來，CNT陰極電離規受到了國內外的廣泛關注，許多學者先后將CNT陰極應用到不同類型的電離規中，開展了相關的研究工作[4-14]，并針對電極電壓與電離規工作性能的相互關系進行了實驗研究.Dong和Myneni[4,5]將CNT陰極應用于分離規中，實驗研究了陽極電壓和門極電壓對電子透過率以及陽極電流的影響，測得該電離規靈敏度為0.03 Pa-1，真空測量下限為10-8Pa;Sheng等[6]將CNT陰極應用于鞍場規，研究了陽極電壓和靈敏度的相互關系，實驗測得該電離規具有較高的靈敏度(1.7 Pa-1)，但是受限于CNT陰極發射電流的穩定性差，其測量下限只達到3×10-5Pa;Huang[8]，Suto[9]，Knapp[12]，Liu 等[14]先后將 CNT陰極應用到B-A規中，實驗研究了電極電壓對電離規的性能影響，其中，Huang、Liu等針對門極處電子透過率與電極電壓的相互關系進行了研究，該規型的CNT陰極電離規所能達到的最大靈敏度為0.15 Pa-1，測量下限最低為10-7Pa[12].綜合分析國內外研究結果表明，目前CNT陰極電離規普遍存在靈敏度低和測量下限不能滿足應用要求等問題，而研究電極電壓和規管結構對CNT陰極電離規性能的影響，是解決以上問題、提高CNT陰極電離規性能的關鍵因素.

目前針對電極電壓對CNT陰極電離規性能影響的分析主要采用實驗研究手段，應用數值模擬研究的方法很少;而對于實驗研究中采用的各種規型而言，只有分離規能夠很好地抑制軟X射線效應(電子撞擊電極時產生軟X射線，軟X光子照射離子收集極，發生光電子發射，產生正離子流，導致收集極接收氣相離子流時存在本底干擾)和電子激勵脫附(ESD)效應(當電子收集極表面吸附一層化學活性氣體 (如 O2，H2，H2O，CO 等)時，受到電子碰撞，解吸出正離子和中性分子等，造成電離規的測量誤差)[3]，因而基于分離規結構的CNT陰極電離規也是目前為止實現測量下限最低的規型[4].因此，本文基于IE514分離規結構，建立CNT陰極電離規計算模型，采用離子光學模擬軟件SIMION 8.0[15]和自編程序，通過計算電離規中的電場分布和電子、離子運動軌跡，研究了電極電壓對靈敏度影響;通過分析門極處電子透過率(transmission ratio)和電離規中電子逃逸率(escaped ratio)，研究了電極電壓對陽極電流與陰極發射電流比值(Igrid/Ie)的影響.

2 計算模型與分析方法

基于IE514分離規結構的CNT陰極電離規為軸對稱結構，其電極結構主要包括CNT陰極、門極、陽極、外屏、反射極和收集極，其三維結構模型和電極相對位置如圖1所示.CNT陰極是直徑5 mm的圓盤結構，對應門極柵網直徑5 mm，透明度67%，陽極柵網直徑3 mm，收集孔直徑2.5 mm，外屏直徑35 mm，門極與陰極間距150μm，陽極柵網頂部距離門極柵網表面4 mm，陽極柵網底部距離收集孔2 mm.

2.1 基本方程和原理

CNT陰極電離規的工作主要受限于靈敏度低、發射電流小、真空測量下限不滿足要求、陰極穩定性差等問題.本文主要考慮電極電壓對規管中電場分布、靈敏度和陽極電流(陰極發射出來后穿過門極并參與氣體分子電離的電子流)與陰極發射電流比值(Igrid/Ie)的影響.

圖1 (a)CNT陰極電離規三維物理模型(剖面圖);(b)電極相對位置示意圖

根據電離規工作原理，其對氣體壓力的測量和標定是通過探測微電流信號來實現的，具體表達式為

電離規標準方程：

結合(1)和(2)式，推導得出電離規靈敏度定義式如下：

在 (1)，(2)，(3)式中，P 表示環境被測壓力，L 表示電子運動軌跡長度，k是波爾茲曼常數，T表示絕對溫度，I+是收集極接收的氣相離子流，I是電子流，σ表示電子對某種氣體的電離橫截面，其值正比于氣體分子碰撞橫截面和電離概率的乘積，碰撞橫截面取決于分子平均自由程.

因此，由以上式子可以推導出兩種規型靈敏度比對公式如下：

其中，1，2分別代表兩種電離規規型，γ表示電離概率.

通常，電離規的陽極電流和靈敏度均由實驗測得，在數值模擬中，根據(4)式，靈敏度的理論值可根據電子運動軌跡L和電離概率比對獲得.關于電離概率和電子能量之間的關系，Lotz對電子與原子碰撞電離開展了實驗研究，并根據電離橫截面的實驗數據擬合得出近似的經驗公式[16]：

其中，σ表示電離橫截面;E表示電子能量(eV);χ1表示原子最外層電子電離能(eV);χ2表示僅次于最外層電子的亞層電子電離能(eV)，依次類推;表示加權平均電離能(eV);a=4.0×10-14;ξ≥0.5，作為慢變化函數，其值逐漸趨近于等效電子數.一般情況下，N設置為2，對于Kr，Xe等，設置N=3.國內外學者實驗研究的結果與以上經驗公式一致性都非常好，因而電離概率的比對將依據已有實驗數據進行計算[17].

由于CNT陰極電離規通常工作在超高/極高真空環境下，所以在計算中可將空間電荷效應忽略，對于電離規中電場分布可通過求解拉普拉斯方程(7)獲得，電子運動軌跡可通過求解靜電場力作用下的牛頓運動方程(8)得到，具體表達式如下：

為提高計算精度和模擬結果的正確可靠，在模擬計算中采用三維結構模型，整個CNT陰極電離規計算模型的網格單元均為“六面體”型，總網格數為108個左右.圖2給出了CNT陰極電離規電子發射系統(陰極和門極)的網格模型圖.根據方程(7)，(8)及相應的邊界條件，利用有限差分法和超松弛迭代算法可計算出電離規中的電場分布，采用四階龍格庫塔法計算靜電場中的離子和電子的運動方程，最終得到計算模型中離子和電子運動軌跡，用以分析電極電壓對CNT陰極電離規電場分布、靈敏度及Igrid/Ie比值的影響.

圖2 CNT陰極電子發射系統網格劃分圖

2.2 邊界條件設置

圖1對模型的各個邊界面都進行了標注，并在表1中做了具體說明.

表1 CNT陰極電離規的邊界條件說明

對于傳統的分離規而言，其陰極電子發射機制為熱致發射，因此在較低的電極電壓下即可實現工作.然而，對于分離規結構的CNT陰極電離規而言，其陰極電子發射機制為場致發射(開啟電場強度不低于106V/m)，同時考慮到目前CNT陰極的制備和加工工藝水平，需要在較高的電極電壓下才能實現工作[18].以門極間距100μm為例，對尺寸5 mm的CNT陰極，針對電離規工作電流滿足于0.1 mA的應用要求，門極電壓一般在400 V以上，而熱陰極一般工作在數十伏電位.因而，高的門極電壓對場發射陰極電離規性能的影響是數值模擬研究的重點，電極電壓具體參數設置見表2.

2.3 模擬思路和步驟

極高真空測量中，要盡可能延伸CNT陰極電離規測量下限，需要提高靈敏度S和陽極電流Igrid.靈敏度由電極電壓和電子有效運動軌跡決定;陽極電流表示參與陽極區域氣體電離的電子流，CNT陰極電離規不同于傳統熱陰極電離規，CNT陰極表面存在一個高電壓門極，陰極發射電子不能全部通過門極柵網參與陽極區域氣體分子的有效電離，同時又因為門極電壓較高(通常達到400 V以上)，參與了陽極區域氣體電離的電子中部分會逃逸進入真空環境中，不能全部被陽極接收，因而，CNT陰極電離規陽極電流計算必須考慮門極處電子透過率和規管中電子逃逸率.

表2 CNT陰極電離規電極電壓設置

根據2.1中的電離規基本方程，考慮靈敏度定義式(3)和比對計算公式(4)，綜合考慮電場分布對電子運動軌跡、門極處電子透過率和電子逃逸率的影響，研究電極電壓對靈敏度和Igrid/Ie比值的影響.具體步驟如下：

1)根據當前CNT陰極的物理特性和制備工藝水平，選定陰極的特性參數.

2)基于IE514分離規設定規管結構參數，和選定的CNT陰極相結合，利用離子光學軟件SIMION 8.0建立物理模型.

3)確定規管中的有效電離空間.所謂的有效電離空間，是指在該空間中碰撞電離的離子能夠被收集極接收.在規管中假設某一點碰撞產生離子的位置，計算該點的離子是否被離子收集極接收，逐次變換碰撞電離產生離子的位置，最終求解得到有效電離空間.

4)變換電極電壓設置，計算電子有效運動軌跡(分布在有效電離空間中的電子運動軌跡)，分析相應的靈敏度變化;計算陰極發射電子在門極處透過率和規管中電子逃逸率，分析Igrid/Ie比值.

3 數值模擬與結果討論

CNT陰極電離規靈敏度取決于規型結構和電極電壓，Igrid/Ie比值取決于門極處的陰極發射電子的透過率和規管中電子逃逸率.根據2.1的基本方程和2.3的模擬思路，分析規管中電場分布和有效電離空間，計算電子有效運動軌跡，研究電極電壓對靈敏度及Igrid/Ie比值的影響.

模擬中，CNT陰極表面場發射電子相關參數設置如下：電子初始能量為0.1 eV，帶一個單位負電荷，質量為5.48579903×10-4amu.電子在Y方向初始位置坐標為4.2 mm，隨機分布在XZ平面上直徑5 mm的圓面內，圓心坐標為(0，4.2，0).

3.1 電極電壓對靈敏度影響分析

電極電壓的變化對CNT陰極電離規規管空間的電場分布具有明顯的影響，從而會造成有效電離空間和電子有效運動軌跡的變化.圖3所示是選擇不同電極電壓，對應規管中軸線電勢分布變化曲線;圖4所示即電子總運動軌跡和電子有效運動軌跡的變化曲線.由圖可知，電極電壓改變造成了電場分布的變化，而且隨著陽極電壓的升高，電子總運動軌跡不斷延長，同等陽極電壓條件下，低門極電壓(350 V)對應的軌跡最長，有效運動軌跡則呈現出不同特點，當陽極電壓為門極電壓的1.6倍左右時，有效運動軌跡長度會達到一個局部小峰值.

圖3 規管中沿Y軸線電勢變化關系

圖4 電子運動軌跡長度隨陽極電壓變化關系

對于靈敏度的計算，由定義式計算其數值非常困難，通常利用實驗手段獲得其實驗值，本文通過CNT陰極電離規和IE514分離規的有效電子運動軌跡(分布于有效電離空間中的電子運動軌跡)比對，同時，根據比對公式(3)，考慮了不同陽極電壓對應電離概率之間的比對值(以N2分子為例，γ220V/γ500V≈1.6)[17]，最終理論推導得出不同電極電壓條件下的CNT陰極電離規靈敏度數值.IE514分離規的電子運動軌跡如圖5(b)所示，圖5(a)和圖6是CNT陰極電離規電子運動軌跡和通過離子運動軌跡模擬獲得的有效電離空間(電壓設置：門極450 V，陽極700 V，反射極700 V)，與已報道的研究結果符合性很好[4,5].

圖5 電子運動軌跡 (a)CNT陰極電離規;(b)IE514分離規

圖6 有效電離空間二維平面圖

圖7 靈敏度隨陽極電壓變化關系

靈敏度的數值模擬中，根據CNT陰極的工作特性，門極電壓分別設置為550 V，450 V，350 V，陽極電壓由350 V到1000 V可調，結果如圖7所示.當門極電壓固定為450 V，陽極電壓不斷變化時，靈敏度模擬結果介于0.017 Pa-1—0.025 Pa-1之間，其中，陽極電壓700V時對應的靈敏度為0.020 Pa-1，此結果與文獻報道結果具有很好的一致性.文獻[4]的實驗研究結果為：0.015—0.019 Pa-1(真空度低于1×10-7Pa)，最高值可以達到0.03 Pa-1.以上分析說明了本文計算模型和模擬方法的正確性，此數值模擬結果也為實驗分析結果提供了很好的理論依據.

由圖7可知，在三組不同門極電壓條件下，靈敏度都會隨著陽極電壓的升高會逐漸下降，分析其原因，此變化規律是由電子碰撞電離概率和有效運動軌跡決定的.首先，由圖4可知，隨著陽極電壓的升高，電子總運動軌跡會不斷延長，而當陽極電壓為門極電壓的1.6倍左右時，有效運動軌跡長度會達到一個局部小峰值，但是有效軌跡長度隨陽極電壓變化整體趨于平穩;其次，CNT陰極電離規與傳統熱陰極電離規(150 V—200 V左右陽極電壓)相比，CNT陰極電離規需要在較高的門極電壓和陽極電壓下工作，而陽極電壓升高會造成電離概率的顯著下降.以N2分子為例，實驗得出電離區域中的電子能量為100 eV左右時，與電離概率相關的系數ε達到最大，其值為10.25左右，隨著電子能量進一步增大，ε顯著下降，電子能量為500 eV時，ε降為5.53[17].由此可知，陽極電壓變化造成的電子有效運動軌跡長度變化一定程度上會影響靈敏度數值，但不是主要影響因素，而導致靈敏度變化的主要原因是門極電壓和陽極電壓升高所造成的電子電離概率下降.通過對圖7中的三條曲線分析表明，選擇較高門極電壓，對應靈敏度平均值較低，這一結果進一步證明陽極電壓的升高造成規管中電子電離概率下降是導致靈敏度下降的根本原因.

3.2 電極電壓對電子透過率和逃逸率影響分析

電極電壓的變化對CNT陰極和門極之間電場分布會產生較為顯著的影響.圖8所示是選擇不同電極電壓，對應陰極和門極之間電勢沿X軸方向的分布變化曲線.CNT陰極表面和門極之間的電場作用是實現電子發射，當陰極和門極電壓恒定時，陰極電子發射受到的影響很小;而陽極和門極之間的電勢差主要影響陰極場發射電子從門極的引出效率——電子透過率(穿過門極柵網進入陽極電離區域的電子流占陰極發射總電流的比例).數值模擬中，在陰極表面設置2000個電子，統計能夠穿過門極柵網的電子數，計算透過門極電子數與陰極發射總電子數比值，即電子透過率.模擬結果如圖9所示，三組不同門極電壓下，電子透過率隨陽極電壓改變顯示出相同的變化趨勢，即隨著陽極電壓和門極電壓比值(Vgrid/Vgate)的升高，電子透過率會逐漸增大，因而陽極電壓的升高，會獲得較高的陽極電流，使得更高比例的陰極發射電子參與氣體分子電離.

圖8 門極表面沿X軸線方向電勢變化曲線

然而實際中，進入陽極電離區域參與氣體電離的電子并不能全部被陽極收集，部分電子會被其他電極接收而形成逃逸電子，此部分逃逸電子占透過門極的總電子數的比例定義為電子逃逸率.電子逃逸一方面縮短了電子有效運動路徑，使靈敏度降低;另一方面，電子逃逸率的波動會造成靈敏度穩定性變差.電子逃逸率的計算方法類似于電子透過率，即統計逃逸入真空環境中的電子數，并計算其與透過門極總電子數的比值.計算結果如圖10所示，電子逃逸率會隨著陽極電壓的升高而升高.因此，在綜合考慮陰極發射電子在門極處電子透過率和規管中電子逃逸率的條件下，模擬真實可測的陽極電流和發射電流比值(Igrid/Ie)變化如圖11所示，此模擬結果能夠很好地說明已報道實驗結果[4,8,14].由此也可見，數值模擬中若考慮了電子逃逸率，使得模擬結果能夠與實際實驗結果更加一致.

圖9 門柵電子透過率隨Vgrid/Vgate變化曲線

圖10 規管中電子逃逸率隨陽極電壓變化曲線

圖11 Igrid/Ie比值隨陽極電壓變化曲線

4 結論

本文利用SIMION 8.0建立了CNT陰極電離規的物理模型，分析研究了電極電壓對靈敏度和陽極電流的影響.由于CNT陰極需要較高引出電場實現電子場發射，所以CNT陰極電離規需要較高的電極電壓.結果表明，當陽極電壓升高時，Igrid/Ie比值隨之增大，但是，對應的電離規靈敏度會隨著陽極電壓升高而降低.因此，在理論設計和實驗研究中，綜合考慮電極電壓對靈敏度和陽極電流的影響，對于提高CNT陰極電離規的綜合性能非常重要.該模擬計算結果與相關文獻資料已報道實驗結果具有很好的符合性，說明計算模型和參數設置合理，計算結果正確可靠，為實驗研究提供了重要的理論依據，對基于分離規結構的CNT陰極電離規的優化設計具有重要的指導意義，也是對國內外普遍采用的實驗研究方法[4-14]的一個必要理論補充和驗證，推進了對CNT陰極電離規原理特性的理論探索.

此外，通過分析本文所采用的電極電壓對CNT陰極電離規性能影響的數值模擬思路可知，該方法將可推廣應用于新型CNT陰極極高真空電離規的研發和理論分析中，為解決極高真空測量難題提供了有效的研究途徑，具有重要的理論意義和廣泛的應用價值.

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