無序光子晶體提高GaN基藍光發光二極管光提取效率的研究*

陳新蓮 孔凡敏 李康 高暉 岳慶煬

1)(山東大學信息科學與工程學院，濟南 250100)

2)(濟南大學物理科學與技術學院，濟南 250022)

(2012年2月7日收到;2012年7月29日收到修改稿)

1 引言

發光二極管(LED)作為一種半導體固體發光器件，具有環保節能、堅固耐用、可靠性高、體積小等諸多優點，在照明、通信、國防、醫療等領域有著廣泛的應用前景[1,2].GaN基藍光LED可作為白光照明的光源，很有可能替代白熾燈和熒光燈而成為新一代的綠色照明能源.由于GaN材料與空氣折射率之間大的差異所引起的全內反射和Fresnel反射，有源層產生的光大部分陷落在半導體材料內部而轉變為熱能耗散掉，導致LED的外量子效率極差.LED的外量子效率(EQE)由內量子效率(IQE)和光提取效率(LEE)兩部分相乘而得.目前對藍光LED在波長450 nm IQE可以達到80%以上[3].較低的光提取效率成為限制其應用的主要瓶頸.已有大量文獻報道了提高LEE的方法與技術，主要有倒裝結構[4-6]、倒金字塔結構[7]、表面粗化[1,8]、光子晶體(PhCs)[9]等.表面粗化可以削弱全內反射限制，讓更多的光經粗糙表面散射而逃逸出來，此方面的研究工作多集中在實驗方面.近年來在LED頂端刻蝕PhCs的方法得到了廣泛研究.雖然表面PhCs制作工藝水平越來越高，但在亞波長尺度，不可避免地會出現結構上的缺陷和無序，如空氣孔圓柱的中心位置偏離格點位置、空氣孔的半徑及深度起伏等，這種無序變化會嚴重影響光子晶體的性能，使其出現一些新的特性，例如光子局域化就是由于在無序光子晶體中多重散射的光發生干涉造成的[10].近年來，由這種無序引起的光子晶體的特性在理論和實驗上得到廣泛研究.其主要研究工作集中在無序光子晶體中光傳播的局域化特性[11,12]及其電磁模式[13]研究方面，有關光子晶體結構參數的無序變化量對LED光提取效率影響研究較少.本文研究了光子晶體的結構參數的無序變化對LED LEE的影響，以期為高性能藍光PhCs LED的制作提供參考.

本文首先闡述了模擬構建的GaN基LED模型及其采用的計算方法，優化了有源層的位置及PhCs的空氣孔半徑;然后分析了位置無序變化、半徑無序變化及深度無序變化對藍光GaN基LED LEE的影響，并對結果從理論上給予解釋和分析.

2 模型與計算方法

二維理想方形晶格光子晶體LED結構如圖1所示.圖1(a)為LED沿縱切面的結構示意圖，圖1(b)為理想的二維PhCs結構俯視圖，自下而上依次為藍寶石襯底、N-GaN、有源層和P-GaN，其中藍寶石襯底厚度為1000 nm，N-GaN和P-GaN厚度為2000 nm.此外，表面PhCs的刻蝕深度為H0=350nm.計算采用中心波長為465 nm的藍光，PhCs的晶格常數為a=200 nm保持不變，空氣孔的半徑為R0.

圖1 二維理想方形晶格空氣孔型光子晶體LED結構 (a)LED沿縱切面的結構示意圖;(b)理想的二維光子晶體結構

對于二維無序PhCs結構，規定PhCs的空氣孔的中心位置限制在200 nm×200 nm的方形區域內變化，用隨機函數來模擬PhCs結構參數的無序變化[14,15]，無序變化的空氣孔中心位置的坐標(x,y)可表示為

其中i,j=1，2，3，···，分別表示在x和y方向產生的空氣孔的序號，imax，jmax分別為i，j的最大取值.Rnd為通過計算機產生的0到1之間的隨機數，Dx和Dy分別表示在x和y方向無序變化量，為了簡便，本文計算過程中取Dx=Dy.

無序變化的PhCs的空氣孔半徑和刻蝕深度分別用R和H表示，其定義如下：

其中，Dr和Dh分別表示空氣孔半徑和刻蝕深度的無序變化量.

本文計算采用時域有限差分(FDTD)方法，用水平放置的電偶極子源模擬LED結構中電子-空穴復合發光.由于LED光源的非相干性和FDTD算法自身的特性，若在有源區選擇多個電偶極子源或者引入周期性邊界條件都將不可避免地產生非物理特性的干涉模式，導致計算結果失真，故本文只選擇了單個電偶極子源模擬LED有源層.在FDTD的數值模擬中，由于目前計算機內存資源的限制，模擬實際的LED結構是不可能的.本文綜合考慮仿真中數據所占內存及消耗時間的問題，僅在有限區域內對LED的能量分布進行數值計算.同時文獻[16］證明，較大區域內LED的能量分布計算可以在較小區域范圍內進行，故本文選取模擬區域橫向空間大小為4000 nm×4000 nm，在計算區域四周添加了完美匹配層(PML)，以此避免截斷邊界處外來波和非電磁反射的影響.為了使計算結果盡量準確，本文計算中采用了至少3次計算結果的平均值.

LED頂端的LEE定義為

其中，Pup是LED頂端出光面法向功率積分值，即LED頂端輻射功率;Psource是包圍電偶極子立方體的六個表面處向體外出射的功率的法向積分總和.另外，考慮到GaN介質的折射率虛部在藍光頻段近似為零[17]，所以計算中忽略了由GaN材料引起的功率損耗.

3 計算結果及分析

3.1 LED結構有源層位置和PhCs空氣孔半徑的優化

3.1.1 LED結構有源層位置的優化

對有源層的位置進行優化是為了消除PhCs刻蝕帶來的上下兩個界面上反射造成的影響.其實PhCs就像一個增透膜，有源層距出光面位置的改變就相當于這層增透膜厚度的改變，勢必會對出光效率造成很大的影響，所以很有必要優化有源層的位置.圖2考慮了當光子晶體的空氣孔半徑有一定的無序變化(60 nm≤R≤90 nm)時LEE隨有源層距P-GaN上表面的距離dP-GaN的變化關系.通過計算可以發現，將有源層置于距P-GaN層上表面為200 nm時，頂端光提取效率最佳，最高的LEE達24.79%，與沒有結構的平板LED相比LEE增加了6倍以上.實際上，200nm的長度近似為藍光在GaN材料一個波長的長度～λ/n(λ和n分別為空氣中光的波長和材料的有效折射率)，這是經有源層發出的光到達P-GaN的上表面與從上表面反射的光發生干涉相長導致的.源的位置對LEE的影響與文獻[18］給出的平板結構的情況相一致.無序PhCs的出現并未改變有源層的位置對LEE的影響.本文下面的計算均設定有源層距P-GaN層上表面的距離dP-GaN=200 nm.

圖2 光提取效率隨dP-GaN的變化關系

3.1.2 PhCs空氣孔半徑的優化

理想方形PhCs的填充因子f=πR20/a2，R0為空氣孔半徑，a為晶格常數.當a一定時，f只與R0有關.

圖3為LEE隨空氣孔半徑R0的變化關系.為了后面的討論，同時給出了填充因子f隨R0的變化關系.由圖3可以看出，在R0≤60 nm時，LEE隨R0的增加而緩慢增加，當60 nm＜R0＜80 nm時LEE增加較快，當R0=80 nm時達到最大.R0=60 nm時對應的LEE為11.66%，此時填充因子f≈0.28;當R0=80 nm時光提取效率到達極大值，其值為28.71%，對應的填充因子f≈0.50.這表明填充因子對P hCs LED的LEE起著重要的作用，在晶格常數a一定時，空氣孔過大或過小都不利于光的提取.

為了充分研究PhCs的結構參數的無序變化對LEE的影響，在保持a=200 nm不變的情況下，分別選擇了非優化的半徑R0=60 nm和優化半徑R0=80 nm進行比較.之所以選擇這兩個半徑進行比較，是因為由圖3可以發現R0=60 nm是LEE緩慢變化與較快變化的一個轉折位置;而R0=80 nm是LEE效率最高的半徑寬度.

圖3 光提取效率隨空氣孔半徑R0的變化關系

3.2 空氣孔半徑不變,位置無序對LED光提取效率的影響

圖4為由(1)式得到的當半徑R0=60和80 nm、無序變化量Dx或Dy分別為20和40 nm時無序PhCs結構圖.對于R0=60 nm的PhCs，為了避免在產生無序PhCs的過程中空氣孔的重疊，其位置無序變化量最大為40 nm，相應地，R0=80 nm PhCs其位置的無序變量最大為20 nm.

圖5是LEE隨PhCs位置無序量Dx的變化關系.圖5(a)為R0=60 nm時LEE隨Dx的變化關系，虛線表示理想PhCs的結果，點劃線表示有無序變化時計算結果的平均值，細豎線表示計算結果的浮動范圍(以下相同).可以看出，R0=60 nm的無序PhCs LED其LEE略有增加，但不明顯.因為當導模的波矢k//滿足公式|k//+mG|＜k0的衍射條件時[19]，可以通過光的衍射使導模變成輻射模，式中k//為平面內導模的波矢，G=2π/a是晶格矢量.空氣孔中心位置的無序變化，破壞了理想光子晶體的周期結構，a發生了變化，G相應地有一定的變化，致使有更多的導模被衍射成輻射模，使LEE增加.但由于計算過程中無序變化量Dx變化范圍不大(≤40 nm)，以致a的變化范圍并不大，所以增加的LEE能夠滿足衍射條件的導模有限，使得LEE有增加但變化不明顯.圖5(b)為R0=60和80 nm時LEE隨Dx的變化關系.R0=80 nm時PhCs位置無序變化量對LEE的影響與R0=60 nm時規律相反，LEE隨Dx的增加而減小，并且對位置無序變化的影響更敏感.這是因為對于R0=80 nm的無序光子晶體，位置的無序變化破壞了PhCs與導模的最佳耦合，使LEE隨Dx的增加而減小;而對于R0=60nm的情況，位置的無序變化改變了晶格矢量，增加了滿足衍射條件導模的數量，從而使LEE增加.

圖4 位置無序時光子晶體結構 (a)R0=60 nm，Dx=40 nm;(b)R0=80 nm，Dx=20 nm

圖5 光提取效率隨Dx的變化關系 (a)R0=60 nm時光提取效率隨Dx的變化關系;(b)R0=60和80 nm時光提取效率隨Dx的變化關系

3.3 空氣孔的中心位置不變,半徑無序變化對LED光提取效率的影響

圖6是由(2)式得到的當半徑R0分別為60和80 nm，無序變量Dr均為20nm時無序PhCs的結構圖，圖7為對該結構計算得到的LEE隨Dr的變化關系.圖7(a)給出了當R0=60 nm時LEE隨Dr的變化關系，虛線表示理想PhCs LED的LEE.從圖中可以看出LEE隨著Dr的增加而增加，當Dr從0增加到20 nm時LEE從11.66%增到17.93%，提高了53.8%.圖7(b)比較了R0分別為60和80 nm時半徑無序變化對LEE的影響.當R0=80 nm時LEE隨著Dr的增加而減小，當Dr從0變到20 nm時，LEE從28.71%降到20.05%，降低了30%.由此可見，PhCs空氣孔半徑的無序變化使優化的80 nm空氣孔PhCs LED的LEE下降，而可使非優化的60 nm空氣孔PhCs LED的LEE增加.這是因為從圖3可以發現，R0=60 nm時，當空氣孔半徑存在無序變化時，即使在60 nm兩側有相同的變化量，但由于半徑大于60 nm后光提取效率增加速度要明顯快于半徑小于60 nm的情形，所以半徑的無序使得60 nm孔徑LED的光提取效率增加.而對于優化的R0=80 nm時，半徑的任何無序都會使光提取效率降低.這進一步證明，晶格常數a確定時，必對應特定優化的空氣孔半徑，使PhCs LED可以獲得最大的LEE.

圖7 光提取效率隨Dr的變化關系 (a)R0=60 nm時光提取效率隨Dr的變化關系;(b)R0=60和80 nm時光提取效率隨Dr的變化關系

3.4 空氣孔的中心位置、半徑不變,刻蝕深度的無序變化對光提取效率的影響

圖8計算了由(3)式得到的當PhCs的刻蝕深度存在無序變化時LEE隨Dh的變化關系.虛線為相應的理想PhCs LED的LEE.由圖8可以看出，當PhCs的刻蝕深度有一定的無序變化時，光提取效率相對于理想光子晶體而言略有降低，但其變化均在1%—2%之間.因此在LED PhCs的制作中，可以忽略刻蝕深度的不準確對LED的LEE的影響.

綜合前面的結果及分析不難發現，PhCs的空氣孔位置、半徑及刻蝕深度等結構參數的無序變化對LED LEE有不同程度的影響，在PhCs加工工藝允許的誤差下，結合FDTD方法通過對結構優化，可獲得最佳LEE的LED.

圖8 光提取效率隨Dh的變化關系

4 結論

本文利用FDTD方法研究了二維光子晶體空氣孔位置、半徑和刻蝕深度的無序變化對GaN基藍光LED LEE的影響.研究結果表明，空氣孔位置變化一般呈現弱無序狀態，其對LEE的影響不顯著;空氣孔半徑的無序變化可以顯著地影響LED的LEE，最大變化幅度可達53.8%;空氣孔在深度刻蝕情況下，其刻蝕深度在20%的范圍無序變化時，對LEE的影響可以忽略;通過比較R0=60和80 nm的PhCs的位置、半徑和刻蝕深度的無序變化對LEE影響，得到位置和半徑的無序變化會使得R0=60 nm的PhCs的LEE增加，而使R0=80 nm的PhCs的LEE減小.這說明不同結構參數的PhCs LED受結構參數無序變化的影響不同，但每個PhCs LED會存在一組優化參數，使其LEE達到最大，其他PhCs結構參數的無序變化都會使LEE減小.

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