金銀花水浸泡液中的重金屬含量分析及其人體健康風險評價

尹西翔，王利紅，欒玲玉，劉靜，韓術鑫，李賽鈺*

(1.濟南市環境監測中心站，山東 濟南 250012;2.山東省分析測試中心，山東 濟南 250014)

山東是中藥材生產大省，出產許多知名的道地藥材，其中金銀花在全國享有盛名。中藥材重金屬污染問題是當前研究的熱點。作為一種常用的保健和治療藥材，許多研究人員對不同地域、不同等級的金銀花中的重金屬含量均作過相關分析［1－6］。隨著生活水平的提高以及老齡化社會的到來，越來越多的人開始關注養生和保健，許多人將保健藥材如金銀花的水浸泡液作為日常飲用水?，F在對金銀花中重金屬含量的報道較多，但其水浸泡液中重金屬含量，及其對人體健康風險的研究還處于空白。本研究在前人研究的基礎上，重點分析了金銀花水浸泡液中的重金屬含量及其產生的人體健康風險。

1 實驗部分

1.1 儀器與試劑

微波消解儀(EXCEL，上海屹堯微波化學技術公司);等離子體質播儀(NexION300X，Perkin Emer公司);原子熒光光度計(PF6-3，北京普析通用儀器有限公司)。硝酸(優級純，上海國藥);茶葉標準物質(GBW10016)。

1.2 樣品采集和制備

金銀花采自山東平邑的流峪鎮，直接在大田中采樣，取藥用部位，裝袋備用。先用自來水沖洗，再分別用蒸餾水、去離子水沖洗干凈。陰干后放入烘箱60℃烘至恒重，粉碎后待用。

1.3 分析方法

1.3.1 金銀花樣品的消解

金銀花采用密閉系統的微波消解法消解。稱取0.2 g的金銀花粉末樣品放入50mL干燥且干凈的消解管中，加入4 mL濃硝酸(優級純)，靜置過夜，然后將消解管隨機放入微波消解儀進行消解。消解程序如下:3 min升溫至100℃后保持5 min，5 min內繼續升溫到140℃后保持5 min，再次在5 min內升溫到180℃，在該溫度條件下保持8min，待消解系統降溫到室溫后取出，120℃冒硝酸煙1 h，用超純水定容至25 mL，然后用濾紙過濾到干凈的PE塑料瓶中保存待測。

1.3.2 金銀花水浸泡液的制備

金銀花常被用來泡水作為日常保健品飲用，結合常見保健茶的配方用量，確定金銀花的一次浸泡量為10 g。一般人們生活中使用的水杯為500mL，加入藥材浸泡后會反復沖泡，因此確定浸泡用熱水的量為500mL。設置3個重復，稱取10 g金銀花后，加入新燒開的熱蒸餾水500mL，浸泡1、2、3、4 h后，分別取出20mL浸泡液待測定。取出的浸泡液加入2.5 mL優級純濃硝酸，沸水浴消解2 h，定容至25 mL。

1.3.3 金銀花消解液及水浸泡液重金屬的測定

Pb、Cd、Cu、Ni、Cr、Mn的測定:金銀花消解液及水浸泡液直接用等離子體質譜儀測定，儀器條件參數為:射頻功率1600 W，載氣流量0.99 L/min，輔助氣流量1.2 L/min，蠕動泵轉速20 r/min，采樣錐為鎳錐，孔徑1.1 mm，截取錐也為鎳錐，孔徑0.9 mm，超錐為鋁合金，孔徑為1.0mm，掃描方式為跳峰，重復3次，質量分辨率為0.7 amu，氧化物＜3%，雙電荷＜3%。

Hg、As的測定:消解液及水浸泡液直接用原子熒光光度計測Hg。分取5 mL消解液或水浸液加入2 mL 5%的硫脲，2 mL濃鹽酸，定容至25 mL測定As。Hg的儀器工作參數為負高壓280 V，燈電流40mA，載氣流量300mL/min，輔助氣流量 600mL/min。As的儀器工作參數為負高壓280 V，燈電流50mA，載氣流量300mL/min，輔助氣流量600mL/min。

1.3.4 金銀花水浸泡液Pb、Cd、Hg、As產生的人體健康風險評價

中藥中重金屬含量的高低、攝入藥物量的多少等都會對人體產生不同的健康影響，本研究主要關注金銀花水浸泡液的飲用產生的人體健康風險。根據金銀花水浸泡液中的重金屬含量計算出每日攝入的重金屬總量，再與WHO明確規定的最大日允許攝入量(ADI)相比較，即可評價正常暴露情況下普通人群通過飲用金銀花水浸泡液攝入的重金屬對人體健康產生的潛在風險大小。

計算每日攝入量公式如下［7］:

每日攝入某種重金屬的量(μg/d)=中藥浸泡液中該重金屬的濃度(μg/L)×攝入浸泡液的量(L/d)

每日攝入量占ADI的百分比%=每日攝入量(μg/d)/ADI值

世界衛生組織關于 Pb、Cd、As(無機)、Hg 這 4 種重金屬的 ADI值分別為:214、60、128、43 μg/d［8］。

1.4 精確度控制

測定過程中所有容器均用10%優級純硝酸浸泡24 h，然后用超純水洗滌。在樣品消煮過程中，空白、茶葉標準物質同步進行，以確保測定的精確度。標準物質的測定值及參考值見表1。

表1 茶葉標準物質重金屬測定結果(單位mg/kg)Table 1 Heavy metal concentrations in certified reference material(mg/kg)

1.5 數據統計

采用SPSS 11.5(SPSS，2002)進行數據統計分析。

2 結果與討論

2.1 金銀花藥材中重金屬含量分析

金銀花中重金屬含量測定結果見表2。

表2 金銀花中重金屬含量測定結果Table 2 Heavy metal concentrations in the honeysuckle

由表2可知本研究采集的平邑金銀花中Pb、Ag和As的含量分別為1.40、0.010、0.21 mg/kg，遠遠低于2005年頒布的藥用植物及制劑外經貿綠色行業標準［9］，其超標系數僅分別為0.28，0.05，0.11，超標風險較小，相對較安全。Cd和Cu的含量分別為0.229、11.4 mg/kg，盡管低于WM/T2－2004，但其超標系數達到了0.76和0.57，超標風險較大，需要在其栽培種植－加工－炮制過程中嚴格控制，以免超過標準限值。

2.2 金銀花水浸液中重金屬含量分析

據調查，多數飲用中藥飲片浸泡液的人均將其作為飲用水的替代品，因此本文采用地下水質量標準［10］作為中藥浸泡液中重金屬的評價標準。該標準將地下水質量劃分為5類，I類水主要反映地下水化學組分的天然低背景含量，適用于各種用途。II類水主要反映地下水化學組分的天然背景含量，適用于各種用途。III類水是以人體健康基準值為依據，主要適用于集中式生活飲用水水源及工、農業用水。因此，本文以地下水III類標準作為中藥水浸泡液的評價標準。

表3 金銀花(10 g)水浸泡液(500mL)中重金屬含量分析Table 3 Heavy metal concentrations in the honeysuckle(10g)soak solution(500mL)

由表3可知，10 g金銀花浸泡液在4 h的浸泡時間內表現出了逐漸增加的趨勢，但自第2 h起各重金屬的濃度變化不大，只表現出略微增長，這說明重金屬的可浸出部分在浸泡的第1 h內基本可浸提完全。本研究根據第4個小時的已穩定的浸泡濃度作為評價依據。評價結果表明，金銀花水浸泡液中的Ni、Mn含量均超過了地下水環境質量標準的 III類標準，超標指數分別達到了1.23和5.91。Pb、Cd、Cu、Hg、As、Cr的含量均遠遠低于國家標準的要求。

2.3 金銀花中重金屬浸出量及浸出率

浸出率=(第4個小時的浸出量/10 g金銀花中的含量)×100%。由表4可知金銀花中Ni、Mn、Hg、Cu和Cr的浸出率均較高，達到了30%以上，其中鎳的浸出率最高，達到了44.2%。其次為Mn，達到38%。Pb、Cd的浸出率較低，均為10%左右，As的浸出率最低，僅為5.2%。這說明金銀花中的Ni、Mn、Cr、Cu等元素易于浸出，因此，必須嚴格控制原藥中的重金屬含量，方可降低其水浸泡液中的重金屬含量。

表4 金銀花(10 g)中重金屬的浸出量及浸出率Table 4 Soaking amount and soaking rate of heavy metals in the honeysuckle(10 g)

2.4 金銀花浸出液中Pb、Cr、Hg、As產生的人體健康風險評價

人們每天的攝入水量相差較大，但一般飲用保健飲片為一天更換一次，因此可根據表4中金銀花中重金屬的浸出量對金銀花水浸液中的Pb、Cd、Hg、As的飲用潛在人體健康風險進行評價。經計算，每日使用10 g金銀花泡水，其攝入的 Pb、Cd、Hg、As分別占 ADI的 0.63%，0.40%，0.09%，0.09%，所占比例較小，飲用不會給人體健康帶來太大風險。

3 結論

(1)本研究采集的山東平邑金銀花中的Pb、Cd、Hg、As、Cu均未超過2005年頒布的WM/T 2-2004。金銀花中Cd、Cu的超標系數較大，應在金銀花的栽培－加工炮制過程中加強控制。

(2)金銀花水浸泡液中的Ni、Mn超過了地下水質量標準［10］的III類標準限值，應高度重視栽培土壤中這2種重金屬的含量。

(3)若每日使用10 g金銀花泡水飲用，攝入的Pb、Cd、Hg、As不會給人體帶來太大風險。

［1］王錦芳，王純健.金銀花藥材中重金屬鉛、鎘含量分析［J］.海峽藥學，2010，22(10):72－74.

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［5］王磊，張丙春，王玉濤.中藥重金屬鉛含量的測定及對人體健康的影響［J］.山東農業科學，2008，5:98－99.

［6］譚鐳，呂昊，詹雁.微波消解-ICP-MS法測定金銀花和白芷中5種有害重金屬元素［J］.中國測試，2009，35(6):78－80.

［7］褚卓棟.土壤—中草藥重金屬含量及中藥中汞砷生物可給性研究［D］.保定:河北農業大學，2008:47－48.

［8］FAO/WHO.Evaluation of Certain Food Additives and Contaminants［M］∥ WHO Teehnical Report Series 837.Geneva，Switzerland:World Health Organization，1993.

［9］WM/T 2-2004，藥用植物及制劑外經貿綠色行業標準［S］.

［10］GB/T 14848-1993地下水質量標準［S］.