不同排放源周邊大氣環境中NH3濃度動態

劉杰云，況福虹，唐傲寒，沈健林，王國安，孟令敏，劉學軍，*

(1.中國農業大學資源與環境學院，北京 100193;2.亞熱帶農業生態過程重點實驗室，中國科學院亞熱帶農業生態研究所，長沙 410125;3.山地表生過程與生態調控重點實驗室，中國科學院水利部成都山地災害與環境研究所，成都 610041)

大氣中NH3主要來自低空排放源，且在排放源附近干沉降量很大。高濃度的氨，會對人體和動物健康造成潛在危害［1］。近年來，全球大氣活性氮排放量急劇上升［2］。其主要的排放源有養殖業、生物質燃燒、氮肥施用、污水和汽車尾氣等［3］。王文興［4］根據歐洲排放因子估算了我國NH3排放強度，畜禽養殖排NH3量占人為源的64%，氮肥施用占18%，人類糞便占17%。

農業生產中，氮肥過量產生大量的NH3揮發［5-6］。而畜牧業排放的氨更為可觀，有研究［7-8］表明，大氣中來自動物糞便排放的氨是農業源的4倍多。集約化養殖場氨過量排放，可通過各種形式對生態系統產生直接和間接損害［9-10］。此外，全球城市擴張愈演愈烈，人口劇增，日常生活產生的垃圾及污水排放的NH3，也危害著人類的健康［11］。

有研究報道［12］華北地區大氣氮素的干沉降高于歐洲、北美等國家，而氣態NH3沉降在干沉降中占重要的地位。北京地區大氣中NH3濃度為0.2—44.4 μg/m3，且城市高于城郊［13-14］。但對于不同來源NH3對大氣中氨濃度的影響目前還鮮有報道。在北京等特大型城市，大氣NH3來源十分復雜，因此，對大氣NH3污染源進行深入研究勢在必行。本文研究了北京地區的NH3典型排放源，初步探明了不同排放源的NH3濃度動態，分析了各排放源的污染特點，以期為大氣污染控制等一系列法規的制定提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 監測點概況

本研究選取位于北京市的4個典型NH3排放源(表1)，分別為、六里屯衛生垃圾填埋場排放源、順義區北郎中養殖場排放源、海淀區圓明園西路(中國農業大學西校區門口公路)交通源和海淀區上莊村農田排放源。各監測點均位于平坦開闊的空間，周圍無障礙物影響采樣。采樣區域年平均溫度12.5℃，多年平均降水量為400—800mm，主要集中在6—9月份，雨熱同期。垃圾填埋場內原水調節池與厭氧換熱工房及厭氧換熱工房與辦公區相距均約100m，原水調節池與辦公區相距約250m，其中原水調節池為垃圾填埋場NH3主要來源之一，采樣期間已加蓋，選取本監測點可得到垃圾滲濾液未經處理時排放的NH3濃度，代表了垃圾填埋場污染物濃度的上限，而厭氧換熱工房內的NH3濃度代表了滲濾液經過氧化池和厭氧發酵處理后排放的NH3濃度，即處理過程中污染物的排放;辦公區濃度可代表垃圾填埋場的整體處理效果;背景點位于距離場區500m處，此地區上風向的樹林內。北郎中養殖場為一個存欄量8000頭，年出欄肥豬和育種豬15000頭的集約化養豬場，育肥豬舍代表了整個養殖場豬舍內的NH3濃度水平，糞池邊代表了豬糞對大氣的排NH3量，育肥豬舍與糞水池相距約200m。公路交通源處日平均交通量為8萬輛，采樣點位于公路旁的綠化帶內，本采樣點位于北京市北五環邊上，污染程度介于三環以內和郊區之間，可代表北京市公路交通源NH3濃度的平均水平。上莊約40%的土地為農田，其他主要土地利用類型包括居民區、商業區和公路，采樣點位于上莊試驗站農田內，實驗站內全部為試驗田，可很好的代表農田NH3污染水平，采樣期間主要作物種植體系為冬小麥/夏玉米輪作體系。

表1 不同排放源附近監測點概況Table 1 Introduction of different monitoring sites near emission sources

1.2 樣品采集及分析

采樣點空氣中NH3采用英國生態水文中心(CEH，Centre for Ecology and Hydrology)提供的被動采樣器ALPHA(Adapted Low-cost Passive High Absorption)采集。采樣膜也為英國生態水文中心提供，該膜已經被英國生態水文中心驗證，并與主動采樣器DELTA系統進行了比較，方法可信，已經廣泛被歐盟的氮沉降網絡廣泛使用。每個監測點設置3個重復，采樣頻率根據排放源的濃度設置為7—14d(由于垃圾填埋場原水調節池NH3濃度較高，采樣頻率為7d，其他各點均為14d)，樣品被采回后保存于4℃冰箱中，每月集中浸提、分析。

樣品浸提方法:將采樣膜從采樣器中取出放于15mL的離心管中，加入10mL的高純水浸提，浸提過程中不斷搖動離心管，使樣品充分浸提，一個小時后，用鑷子將采樣膜上的浸提液擠干，然后將其取出，浸提后待測。

浸提液分析采用連續流動分析儀(Continue Flow Analyzer，AA3，Germany，)測定。連續流動分析儀的工作原理:樣品與水楊酸和二氯異腈脲酸鈉(DCI)反應生成藍色化合物在660nm波長下檢測，得到水樣中NH+4-N含量，并進一步根據浸提液的體積計算采集的NH3質量。空氣中NH3濃度(C，μg/m3)可以通過以下方程計算得到:

式中，me為樣品中NH3的質量(以N計)，mb為空白中NH3的質量。有效采樣體積(V，m3)

根據采樣時間以及儀器自身所固有的采樣速率，有效采樣體積(V，m3)計算方法如下:

式中，t為采樣時間(h)，D=2.09×10-5m-2/s at 10℃，A=3.463×10-4m2，L=0.006m，則

2 結果與討論

2.1 垃圾填埋場NH3濃度

垃圾填埋場各監測點的NH3濃度有很大的差異(圖1)，原水調節池、厭氧換熱工房和辦公區NH3濃度變化范圍分別為 137—6581 μg/m3、39—538 μg/m3、5.6—24.0 μg/m3，平均濃度分別為 2801 μg/m3、198 μg/m3和11.1μg/m3。原水調節池NH3平均濃度超過了國家排放標準(惡臭污染物的排放標準(GB18918—2002)中，NH3的二級排放標準為1500 μg/m3)，是垃圾填埋場NH3的主要來源之一，對環境的影響比較大。

圖1 垃圾填埋場不同監測點NH3濃度的時空變異Fig.1 Spatialand temperalvariation oftheammonia concentration at different sites in refuge landfill

原水調節池的NH3濃度變化比較大，雖沒有明顯的季節規律性，但夏季濃度整體高于冬季。垃圾填埋場原水調節池的NH3濃度之所以變化較大，受三方面因素的影響:產生滲濾液的垃圾組成，溫度和降水［15］。不同垃圾組分，其分解速度不同［16］，果類、蔬菜和糧食等食品降解的速度快，而塑料、橡膠等人工合成高分子材料的降解則非常慢。夏季產生的垃圾50%以上為可降解的垃圾［15］，由分解速度較快的垃圾產生的滲濾液中所含NH3濃度會比較高，而分解慢的垃圾產生的滲濾液中所含NH3濃度會比較低。

垃圾填埋場原水調節池NH3排放不僅受垃圾組成的影響，溫度和降水對其影響也很大［15］.垃圾降解為酶催化反應，其反應速度對溫度的變化很敏感。有研究表明［17］，當垃圾處于41℃環境中時，其降解速度最大，填埋氣的產量也達到了最大。溫度高于或低于41℃，垃圾降解速度都會變慢，當溫度高于70℃或低于-5℃時，微生物將停止活動，垃圾也將不再降解。而北京地區4—10月份的氣溫一般都在20℃以上，有利于垃圾的降解。春季，隨著溫度的逐漸升高，冬季產生的垃圾也開始分解，加上春季的垃圾分解，故在春季，滲濾液中NH3濃度也比較高。降水對滲濾液的影響有兩方面［15］，一方面，降雨后，雨水與垃圾滲濾液混合使滲濾液中的污染物濃度有所降低，從而減小了NH3的生成速度和濃度。另一方面，更重要的是，降水后，填埋區垃圾中的微生物可利用的水分增加，有利于微生物的分解活動，產生更多的NH3，增加了滲濾液中NH3的濃度。北京地區7、8、9月份降雨量比較大，對NH3的排放影響也比較大，冬季，尤其是11、12月份，北京幾乎沒有降水，且溫度比較低，微生物的分解活動緩慢，NH3的濃度也比較低。

根據每次污水的處理程度不同，厭氧換熱工房的NH3濃度也不同，污水處理效果好，則NH3濃度小，反之則大;經過氧化溝、氧化池等各個環節的處理，辦公區監測到的NH3濃度已經降到了11.1 μg/m3。

垃圾填埋場產生的NH3在各個監測點之間有很大的差異，雖然經過處理之后，NH3濃度有了很大的降低，但是其整體污染仍相當嚴重，辦公區NH3濃度在場區中最低，但其濃度仍高于背景點的濃度(4.8 μg/m3)。所以，垃圾填埋場是一個極重要的NH3源，而隨著生活水平的提高，生活垃圾的產生有逐漸增加的趨勢，如果不對NH3采取有效的減排措施，垃圾填埋場的污染會日趨嚴重，它將成為一個更大的NH3源。

2.2 養殖場NH3排放

由圖2可知，育肥豬舍的NH3平均濃度為2379μg/m3，變化范圍為195—5980μg/m3，這與鄭鯤的研究結果相似［18］，糞池邊 NH3濃度為 64—346 μg/m3，平均濃度 205 μg/m3。其中育肥豬舍內夏季 NH3濃度最低，春秋次之，而冬季最高，這與豬舍的窗戶開閉有密切關系。根據育肥豬對溫度的反應及季節變化，春秋季豬舍窗戶白天打開，晚上關閉，夏季窗戶全天打開，而冬天由于溫度低，窗戶全天關閉。據報道，通風速率對NH3的濃度有很大的影響［19］。因此，在豬舍窗戶打開的情況下，豬舍的通風速率加快，加快了氨氣從舍內向舍外的擴散速度，這樣就導致了舍內氨氣濃度的顯著下降，故夏季豬舍內的NH3濃度最低。冬天，門窗全天關閉，豬舍內產生的NH3不易向外擴散，使得豬舍內的NH3濃度很高。而豬舍外的糞池邊則表現為夏季最高，冬季最低。

本研究養殖場豬舍NH3平均濃度與韓國報道的值基本相當，但明顯低于歐洲國家的水平。德國豬舍內的氨氣濃度平均值高達 7589 μg m3［20］，愛爾蘭育肥舍內的氨氣濃度高達 9850 μg m3［21］，英聯邦育肥舍內氨氣濃度的平均值高達30000 μg m3［22］。有研究認為［23］豬舍的通風系統、地板類型及糞便處理方式可顯著影響NH3的濃度。本研究中北郎中養殖場豬舍為自然通風，水泥地板-干清糞系統，自然通風促使豬舍內的NH3擴散出豬舍外，降低了舍內的濃度，每天工人將豬糞清理出豬舍，從而降低了糞便對豬舍內NH3濃度的貢獻，而歐洲國家多采用機械通風，漏縫地板-濕清糞系統，機械通風速率遠大于自然通風速率，故NH3揮發量也比較大;產生的豬糞通過漏縫地板進入地下，與水混合，定期清理，在此期間，豬糞累積排放的NH3要明顯高于每天清理豬糞產生的NH3。與歐洲的漏縫地板-濕清糞系統相比，此自然通風，水泥地板-干清糞系統雖然可降低豬舍內的NH3濃度，卻增加了對豬舍外的影響。據鄭鯤［18］的研究，豬舍內的中心位置，NH3濃度可高達 6000 μg/m3，豬場內豬糞堆積區NH3濃度可達200 μg/m3，而在距離豬場5m遠的地方濃度迅速降為50 μg/m3，到200m的地方，濃度則進一步降至25—30 μg/m3，而國際報道的結果一般在100m以內，氨氣濃度會降至20 μg/m3以下，故本研究中的集約化養殖場對周圍大氣的影響較大。

圖2 養殖場育肥豬舍和糞池邊NH3濃度隨時間的變化Fig.2 Temperal variations of the ammonia concentrations at fatting house and manure pit of swine farm

2.3 交通源NH3排放

本研究發現，公路交通源采樣點附近監測的結果表明，NH3濃度(如圖 3)在 6.4—32.2 μg/m3之間，平均為15.2 μg/m3，這與 Ianniello［12］和 Meng［13］的結果相一致。一直以來，交通源都作為CO、NOx、NMVOC(非甲烷揮發性有機化合物)等的重要排放源而備受關注［24-25］，從本研究的結果來看，交通源也是NH3的重要排放源。交通源產生的NH3可能與交通源附近較高的顆粒物濃度有關。Ianniello［12］的研究表明，交通源附近大氣中NH3濃度與PM2.5含量呈顯著的相關性。交通源NH3排放也存在著明顯的季節變化，夏季濃度高于冬季，尤其是在7、8月份北京地區的溫度最高，交通源附近的NH3濃度也最高，說明溫度對其有較大的影響。大氣溫度和濕度可顯著影響交通源排放的NH3濃度［26］，高溫促進了顆粒物中的NH3揮發，尤其是硝酸銨的解離對溫度的響應極為敏感。而交通源附近的PM2.5含量一般都比較高［12］，這些高濃度的PM2.5在高溫條件下為NH3的產生提供充足的“原料”。

此外，近年來，為了減少汽車尾氣排放NOx的污染，采用了先進的后處理裝置，這些后處理裝置，如選擇性催化還原系統(SCR)，雖然可有效的降低NOx的排放，同時也帶來了二次污染物NH3的排放［27］。SCR后處理技術是通過向排氣管內噴入還原劑(通常是尿素水溶液)，使還原劑經過熱解、水解產生NH3，而NH3隨后存儲在催化器內，與廢氣中NOx發生反應，生成無害的N2和水［28］。當還原劑噴入過量，會導致多余的NH3隨廢氣排入大氣，造成二次污染。所以，安裝有尾氣后處理裝置的機動車輛也是NH3不容忽視的重要排放源，且隨著機動車保有數量的持續增加，交通源將會成一個越來越重要的NH3排放源。

圖3 交通源NH3濃度隨時間的變化Fig.3 Temperal variation of the ammonia concentration at traffic source site

2.4 農田NH3排放

圖4 農田NH3濃度時空變異Fig.4 Spatial and temperal variation of the c the ammonia concentration at cropland site

農田是NH3的重要排放源［29］。尤其是近幾十年來，過量施肥問題嚴重［30］，農田施肥供大于需，過剩的肥料則通過NH3揮發進入大氣。如圖4所示，上莊農田NH3濃度為 2.3—21.9 μg/m3，平均為 7.8 μg/m3，與07—09 年的平均值 9.4 μg/m3［31］接近。農田 NH3排放的季節性差異比較大，其中，6—8月份NH3濃度最高，最高可達21.9 μg/m3，12月—翌年3月份最低，最低濃度為2.3 μg/m3。華北平原冬小麥/夏玉米輪作體系，農戶常規氮肥施用量高達500—600 kg N hm-2a-1，而氮肥的表觀利用率常低于30%，超過20%的氮肥則通過NH3揮發進入大氣［6］。春季，冬小麥開始生長，開始第一次施肥，但由于溫度比較低，NH3揮發量不是太大，4—5月份NH3濃度有所升高，但變幅不大;進入夏季，農田進行第2次施肥，且施肥量比較大，由于夏季溫度較高，高溫促進氮肥(北京地區多施用尿素)分解，釋放大量的NH3，所以，夏季，大氣中NH3濃度最高;冬季，溫度很低，也沒有施肥活動，故冬季大氣中NH3濃度最低。雖然農田排放到大氣中的NH3濃度不及垃圾填埋場、養殖場等排放源高，但是，大面積的農田NH3揮發對大氣環境的影響，并不比其他排放源小。

3 結論

本研究通過在北京地區不同NH3排放源采樣點進行NH3濃度長達1a的連續監測，結果表明各排放源對大氣中NH3濃度的影響各異。垃圾填埋場中，原水調節池處的NH3濃度最高，平均高達2801 μg/m3，厭氧換熱工房次之，辦公區最低。養殖場中，育肥豬舍內的NH3濃度平均高達2479 μg/m3。交通源采樣點NH3的平均濃度為15.2 μg/m3。農田采樣點NH3的平均濃度為7.8 μg/m3。各排放源NH3濃度均存在著明顯的季節變化:夏季濃度較高，冬季濃度較低。養殖場、垃圾填埋場、農田等典型NH3排放源對空氣中NH3的影響都比較大，其中養殖場采樣點的NH3濃度最大，其次為垃圾填埋場。值得注意的是，由于目前機動車保有數量的增加，且大多數機動車輛都安裝了尾氣后處理裝置，NOx的典型排放源——公路交通源采樣點的NH3濃度甚至要高于農田采樣點，從而使交通源也成為NH3的重要排放源。

本研究表明，垃圾填埋場、養殖場、交通源、農田等污染源對大氣中NH3有較大的貢獻，因此應加強對這些排放源的控制和管理，降低NH3排放對大氣環境的影響。在垃圾填埋場的NH3污染源中，原水調節池的污染最嚴重，因此應著重控制原水調節池的NH3排放。可采用SBR工藝的多級運行方式［32］，或利用微生物技術、生化脫氮等對滲濾液進行治理。針對集約化養殖場，尤其是豬舍內高濃度的NH3排放，應積極開展源頭治理，如在飼料中添加抑制劑等。汽車尾氣處理裝置的增設增加了公路交通源的NH3排放，為降低其NH3排放，相關部門應注重不斷完善SCR后處理系統的功能和減排效率。而農田施肥是氨揮發的主要來源，因此在施肥過程中應改變傳統的肥料撒施方式，氮肥深施，既可提高氮肥利用率，同時還可減少環境污染。此外，相關部門還應不斷完善有關NH3減排的法律法規，加快建立完善氨氮減排的體制機制。

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