近Bohr速度的152Eu20+入射Au表面產生的X射線譜*

梁昌慧 張小安? 李耀宗 趙永濤 梅策香 程銳 周賢明雷瑜 王興 孫淵博 肖國青

1)(咸陽師范學院與中國科學院近代物理研究所聯(lián)合共建離子束與光物理實驗室,咸陽 712000)

2)(中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

1 引言

高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用的研究是近年來在國際上廣受關注的熱點研究領域[1,2],高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用的X射線發(fā)射是研究空心原子形成和衰變過程的一個重要手段.一些研究者先后測量了Ar17+離子和金屬固體表面作用的X射線,通過精細X射線譜測量,研究了作用過程中電子的填充和衰變機理,并由此肯定了“空心原子”的形成和存在[3,4].目前,應用較多的是經(jīng)典過壘模型(classical over-barrier model)[5],根據(jù)該模型,速度小于Bohr速度(2.19×106m/s)的高電荷態(tài)離子入射金屬表面過程中,所攜帶較大勢能的離子在瞬間(飛秒量級)與靶原子相互作用,靶原子和入射離子被激發(fā)或離化,其復合或退激過程輻射光譜線.而此過程所輻射的特征X射線在研究相互作用的動力學過程或原子和離子的甄別,以及材料微結構分析與修正、微型X射線源和X射線激光材料等方面具有重要意義,也可為天體演化研究和等離子體診斷提供重要依據(jù)[6,7].

隨著離子源技術和加速器技術的迅速發(fā)展,當入射離子的動能達到MeV量級時,離子速度接近或超過Bohr速度,該條件下離子動能對相互作用過程的影響顯著增強,碰撞可導致離子及靶原子深層電子受激形成多個內殼層空穴,產生入射離子及靶原子的特征X射線.這個過程主要包括單電離、多重電離、單次俘獲、多電子俘獲及分子軌道躍遷等物理機制[8].靶原子內殼層電離度較高時,會產生一些與單電離情況不同的實驗現(xiàn)象.迄今為止,入射離子引起K殼層和L殼層電離的有關研究在實驗和理論方面已經(jīng)較為深入和全面,而對高電荷態(tài)離子引起靶原子M殼層多電離的研究則相對比較少,特別是在近Bohr速度入射的情況還有很多工作要做,實驗分析和理論解釋的難度較大[9].

本文利用蘭州重離子加速器國家實驗室的320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺,用動能為2.0—6.0 MeV的152Eu20+離子轟擊Au表面,測量了Au的Mζ,Mα和Mδ和Eu的Mα特征X射線譜,對X射線產額與入射離子動能的相關性進行了研究,并對Au原子的M殼層總的X射線產生截面與經(jīng)典兩體碰撞近似(binary encounter ap-proximation,BEA)模型、平面波玻恩近似(planewave-Born approximation,PWBA)模型和ECPSSR(the energy-loss Coulomb deflection perturbed stationary state relativistic)[10]的計算結果做了比較分析.

2 實驗裝置和測量方法

本實驗在中國科學院近代物理研究320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺上,選擇152Eu20+(2.0,3.0,4.0,5.0和6.0 MeV)作為入射離子進行研究.離子束由蘭州重離子加速器14.5 GHz電子回旋共振離子源(the electron cyclotron resonance ion source,ECRIS)提供,束流在不同的電壓下引出,利用90?偏轉分析磁鐵將確定電荷態(tài)的離子引入320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺,然后經(jīng)過四極透鏡和光欄的聚焦準直,進入內部具有電磁屏蔽功能的超高真空球形(約10?8mPa)靶室,與樣品表面相互作用,實驗裝置在文獻[11]中有更詳細的表述.實驗中選擇的Au靶厚度為0.1 mm,面積約為15 mm×15 mm,通過調節(jié)光闌,束流的束斑直徑被控制在5 mm×5 mm范圍內,垂直轟擊在靶表面中心.入射離子與Au表面相互作用所產生的X射線譜利用AMPTEK公司研制的XR-100SDD型Si漂移探測器(探測面積7 mm2,Si晶體厚度450μm,探測口Be窗厚度12.5μm,在峰化時間為9.6μs,增益為100的情況下,可以探測的能量范圍是0.7—14 keV)進行探測,探測器放在靶前32.52 mm處,探頭對準靶表面的中心位置,并與入射束流方向成45?夾角,探測口的幾何立體角為0.0066 sr.實驗前利用標準放射源241Am和55Fe對探測器進行了刻度,在5.899 keV峰處分辨率可達136 eV.

3 實驗結果與討論

3.1 特征X射線譜隨Eu20+離子動能的變化

實驗中分別選擇了入射能量為2.0,3.0,4.0,5.0和6.0 MeV的Eu20+離子作用于Au靶表面,在歸一化入射粒子數(shù)目之后,給出了圖1所示的X射線譜.圖1(a)—(c)圖分別是動能為2.0,4.0,6.0 MeV的Eu20+與Au表面相互作用產生的X射線譜,經(jīng)GaussAmp 擬合 (擬合函數(shù)為:;A為曲線的峰計數(shù),頂點的坐標為(xc,y0+A);w為曲線寬度)后的四個峰位分別為1.22,1.67,2.23和2.82 keV左右.通過和美國勞倫斯伯克利國家實驗室(Lawrence Berkeley National Laboratory,LBNL)X射線與現(xiàn)代光源中心(Center for X-ray Optics and Advanced Light Source)[12]提供的數(shù)據(jù)對比分析,得到其中峰位為1.22 keV的為Eu的Mα特征X射線,其余三個峰位1.66,2.23和2.85 keV依次為Au的Mζ,Mα和Mδ特征X射線.從圖1可以明顯看出,特征X射線總的強度隨著入射離子的動能的增加而增加.

表1列出了圖1(a)中X射線譜的峰位與LBNL提供的射線能量對比及誤差.X射線都產生了移位,其中Eu離子的X射線的誤差較大.參照文獻[13]中對Ar離子的Kα及Kβ的射線移位分析結論可以認為,Eu離子的X射線移位主要是由于離化度、內殼層洞態(tài)和高n旁觀電子的影響[13],而靶的X射線移位的主要原因是多電離效應.X射線總計數(shù)誤差主要來自X射線的計數(shù)統(tǒng)計誤差、X射線譜中實驗背景所引起的誤差、擬合靶特征X射線譜時由于伴線位置的不確定度所引起的誤差以及立體角誤差.

表1 X射線能量測量值與文獻值的比較及誤差

3.2 X射線產額隨Eu20+離子動能的變化

根據(jù)本次實驗條件和測量條件,假設X射線發(fā)射是各向同性的,考慮到探測器定標后的道寬為0.00175 keV,可以給出Eu20+作用于Au表面的單離子X射線相對產額

圖1 動能為(a)2.0 MeV(b)4.0 MeV和(c)6.0 MeV的152Eu20+入射Au表面激發(fā)的X射線譜

其中,C為X射線總計數(shù),N為總離子數(shù),Q為離子計數(shù)器計得的電量值(單位:10?9As),q為入射離子的電荷態(tài),e為電子電量,A是峰計數(shù),為GaussAmp轉換系數(shù),是半高寬(單位:keV),?為探測器的立體角(本次實驗為0.0066 sr),η 為探測器的探測效率(當X射線能量分別為1.22,1.67,2.23和2.82 keV時,探測效率依次為0.214,0.530,0.725,0.850).利用(1)式,計算了入射離子動能分別為2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 MeV時Eu的Mα,Au的Mζ,Mα和Mδ的單離子X射線相對產額.圖2給出了產額隨著入射離子動能的變化關系,產額的誤差主要來源于X射線的計數(shù)統(tǒng)計誤差(大約5%)和入射離子數(shù)量的測量誤差(大約10%),根據(jù)這兩個誤差的平方和的開方即可得出產額的誤差大約為11%.

從圖2可以看出,Au的Mζ,Mα和Mδ的產額隨入射離子動能的增加而增加,而Eu的Mα的產額在動能為5.0 MeV時出現(xiàn)了拐點,但我們把靶原子的產額和離子的產額相加,發(fā)現(xiàn)總的產額隨入射離子動能的增加而增加,這說明在動能大于5.0 MeV時,靶原子特征X射線發(fā)射與離子特征X射線發(fā)射發(fā)生了競爭.

在本次實驗中,入射離子的最小動能為2 MeV,速度v=1.59×106m/s(與Bohr速度同一量級),當垂直入射時,離子上表面過程經(jīng)歷時間約為 1.13×10?15s,(q=20,W=5.1 eV,計算得出,Rc=1.8×10?9m,t==1.13×10?15s),遠小于高Rydberg態(tài)原子的退激時間(10?12量級)[14].所以,入射離子上表面過程俘獲的高n電子沒有足夠的時間退激,而入射離子下表面過程的勢能沉積是由其高n電子退激實現(xiàn)的,可見實驗探測到的X射線是入射離子大量動能在下表面過程沉積的結果.

圖2 單離子X射線相對產額與入射離子動能的關系

3.3 Au的M-X射線產生截面

當Eu20+動能分別為2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 MeV時,Eu20+作用在Au靶的入射距離分別為0.17,0.27,0.37,0.47,0.58μm,這些距離遠遠小于靶的厚度0.10 mm,所以可以把靶看作厚靶,Au的M-X射線產生截面可以通過產額利用厚靶公式[15]

其中N是靶原子密度(atoms/g),μ是靶的特征X射線對應的質量吸收系數(shù)[16],θ是入射離子與靶法線的夾角,φ是探測器與靶法線的夾角,Y(E)是不同入射離子能量對應的單離子X射線相對產額,dY/dE由單離子X射線相對產額關于入射能量的函數(shù)擬合得到,dE/dR是由SRIM[http://www.srim.org/]得到的阻止能,阻止能在低能范圍有很大的相對誤差,這里我們取阻止能的誤差(不確定度)為15%,考慮到dY/dE擬合時的最大的誤差(不確定度)為5%,Y(Ei)的為11%,所以總的截面的不確定度大約為22%.

對于Au的M殼層X射線的產生截面理論上可由下面公式得到:

其中ωi為Mi支殼層的理論熒光產額,fij和Sij分別表示Mj支殼層的電子填充Mi支殼層空穴產生CK(Coster-Kronig)躍遷和超級CK躍遷的概率,σMi為對應Mi支殼層的電離截面,σMi可以根據(jù)BEA模型,用下面公式計算[17,18]:

其中N為i殼層的電子數(shù),Z為入射離子的有效電荷數(shù),σ0=πe4=6.56×10?14cm2eV2,U 為電子的結合能,G(V)為折合速度的函數(shù)V=vp/vi(vp為入射離子的速度,vi為i殼層電子的平均速度),目前的研究工作中,當V＜0.206,近似認為G(V)=4V4/15.

根據(jù)PWBA和ECPSSR理論,我們利用ADDS-v4-0版本的ISICS程序[19],計算出了Au的M-X射線產生截面.表2列出了Au的M殼層總的X射線產生截面的三種理論計算結果和實驗結果.但ECPSSR的計算結果最少要差11個數(shù)量級,說明ECPSSR不適合,因為ECPSSR理論雖然考慮了庫侖偏轉效應(C),能損效應(E)及相對論效應(R),但它主要計算的是直接電離,比較適合入射離子的原子序數(shù)Z1遠小于靶原子的原子序數(shù)Z2,顯然,本實驗不符合這一要求.

表2 Au的M殼層總的X射線產生截面/Barn

實驗結果和利用BEA模型、PWBA模型計算的結果比較如圖3所示,X射線產生截面都隨著入射離子能量的增大而增大,這和產額隨能量的變化規(guī)律一致.當入射離子動能為4 MeV(入射離子速度vp≈1.025vBohr)時,實驗結果和PWBA模型有一交點,當vp＜1.025vBohr時PWBA模型比實驗結果小,當vp＞1.025vBohr時PWBA模型比實驗結果大,PWBA模型比實驗結果和BEA模型都增加的快.雖然實驗結果比BEA模型大一些,但兩者隨入射離子能量增加的趨勢相似,所以BEA模型比較適合,分析實驗結果比BEA模型大的原因主要有兩個方面:一是重離子入射到固體表面會與靶原子中的多個電子同時作用引起靶原子內殼層多電離的發(fā)生,所以在Eu20+離子與Au相互作用的過程中,當Au原子N殼層發(fā)生多電離時,N殼層的電子數(shù)目會減少,使通過無輻射躍遷發(fā)射出電子的幾率減小,而通過輻射躍遷產生X射線的幾率就會增加,最終使得產生的X射線的截面也隨之增加[20];二是經(jīng)典的BEA模型是基于經(jīng)典的處理碰撞過程的非微擾近似理論,起源于質子或其他全裸核作用在原子上發(fā)生電離時產生的電離截面.所以在不對稱碰撞中,必須考慮入射離子的軌道電子的屏蔽效應和庫侖排斥效應等因素,這有待于以后的分析計算中用庫侖排斥效應和有效電荷校正BEA模型.

圖3 Au的M-X射線產生截面的三種結果比較

4 結論

本文觀測和分析了動能為2.0—6.0 MeV的Eu20+與Au表面作用產生的X射線發(fā)射,實驗結果表明,相互作用不僅激發(fā)出了Au的Mζ,Mα和Mδ特征X射線,還激發(fā)出了Eu的MαX射線,單離子X射線相對產額可達10?5量級,且X射線總產額隨入射離子動能的增加而增加.計算了Au原子的M殼層總的X射線產生截面,并和BEA模型、PWBA模型及ECPSSR模型的計算結果做了比較分析,認為BEA模型比較適合,但還有待于以后的分析計算中用庫侖排斥效應和有效電荷校正BEA模型.

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