烏魯木齊大氣黑碳氣溶膠濃度變化特征及影響因素分析

劉新春，鐘玉婷，何 清，楊興華，艾力·買買提明

（1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所,新疆樹木年輪生態實驗室/中國氣象局樹木輪年輪理化研究重點開放實驗室，新疆 烏魯木齊，830002；2.塔克拉瑪干沙漠大氣環境觀測試驗站，新疆 塔中 841000）

黑碳氣溶膠（BC）是大氣氣溶膠的重要組成部分，其粒徑一般在0.01～1 μm 之間，來源于任何含碳物質的不完全燃燒。其主要來源可分為自然源和人為源兩種，自然源排放如火山爆發、森林大火等具有區域性和偶然性；而人為源排放，如煤、石油等化石燃料燃燒、生物質燃燒、汽車尾氣等是長期和持續的，也成為大氣中BC 的主要來源。有研究證實BC的直接輻射驅動因子超過了CH4，對全球氣候變暖貢獻了15%～30%[1]，成為全球大氣系統中僅次于CO2的增溫組分[2]。中國區域BC 的排放量占到全球排放總量的1/4，成為區域乃至全球氣候與環境變化的一個重要驅動因子[3]。由于BC 能降低能見度、直接和間接的影響氣候效應、改變平流層臭氧和光化學煙霧、參與全球生物地球化學循環等，并能對人體產生危害，因此BC 的研究越來越受到科學家的關注[4-6]。

國外早在20世紀70年代就出現了BC 的系統測量[7]，到目前為止開展了包括南極、北極等地區的廣泛觀測[7-10]。國內有關BC 的工作開展較晚，20世紀90年代開始，BC 的觀測實驗在我國才逐步展開。湯潔等[11]1991年在我國臨安大氣本底污染監測站進行過短期的BC 濃度觀測；1992—1997年，王庚辰等[12]在北京市北郊觀測BC 的濃度；1992—1994年，湯潔等在青海西寧市西南方向約90 km 海拔3 810 m 的瓦里關山地區，進行本底地區大氣BC 濃度的觀測，至今已得到一些有價值的研究結果[11]。目前，有關新疆氣溶膠方面的研究很多[13-15]，但有關BC 的研究較少[16-17]，而BC 在今后相當長的一段時期內仍然是重要污染物，尤其從每年的10月、開始至翌年4月采暖期間BC 濃度顯著增高。因此，研究我國西部BC 濃度的變化及其對地區大氣環境的影響，對西部地區經濟、社會的可持續發展等均有重要實際應用價值。

烏魯木齊城市大氣BC 觀測點自2009年7月開始進行連續觀測，本文選擇2009年冬季觀測數據重點分析了BC 濃度的日、周、月的變化特征，為城市環境監測部門開展BC 的監測積累了實際經驗，為保護居民身體健康提供了背景資料，為開展城市和區域大氣化學以及氣溶膠特征研究奠定了基礎，積累了相關的科學數據。

1 觀測方法

1.1 觀測儀器和方法

觀測儀器為美國瑪基科學公司（Magee Scientific Co，USA）生產的AE-31 黑碳儀，該儀器可以連續實時觀測BC 的質量濃度。儀器詳細工作原理及資料處理方法見文獻[11，16]。本文采用黑碳儀標準通道（880 nm）的采樣結果作為BC 質量濃度的代表值，該儀器平均每5min 獲取一組BC 濃度數據。

1.2 觀測地點

觀測站點位于烏魯木齊市，采樣地點設在烏魯木齊市市區偏東的自治區氣象局業務樓7 樓樓頂（43.47°N，87.39°E，海拔948.1 m），儀器安裝在樓頂的大氣成分觀測房內，采樣管穿過觀測房房頂1.5 m（觀測站房高3.1 m）。觀測點地勢開闊，四周沒有明顯的BC 污染排放源，能夠較好地代表城市中心的大氣狀況。采樣時間為2009年12月1日—2010年2月28日。

1.3 觀測數據處理與質量控制

大氣中黑碳氣溶膠濃度較低，儀器記錄濃度單位為ng·m-3，我們在計算濃度小時平均值時將單位換算為μg·m-3。由于儀器本身的不穩定，黑碳儀進行觀測時在一定時間內會輸出一些尺度從幾分鐘到半小時左右的劇烈峰值變化的數據，如果是變化幅度由幾十或幾百突然變化到上萬的數據，將其刪除；儀器自動換膜時觀測數據出現負值，數據處理時進行剔除。做日平均值分析時剔除日有效記錄小于18 h 的天數。經過數據質量控制后，2009年12月1日—2010年2月28日，期間共獲得有效5 min 數據24 706 組，數據中除了儀器自動跳帶和對儀器進行清理維護缺測外，儀器未出現故障，5 min 資料完整率為95.3%。由5 min 滑動平均計算得到小時平均數據總有效觀測時數達2 147 h，小時資料完整率為99.4%。

2 分析與結果

2.1 黑碳氣溶膠濃度變化特征

2.1.1 黑碳氣溶膠濃度日和逐日變化

2009年12月1日—2010年2月28日，共獲取小時平均數據2147 組，BC 質量濃度在0.753～48.896 μg·m-3范圍內變化，平均值為12.370±7.859 μg·m-3（圖1）；其日平均值在2.685～26.691 μg·m-3范圍內變化，平均值為12.442±5.407 μg·m-3，觀測期間日平均質量濃度最大值（1月31日）是最小值（1月7日）的9.94 倍（圖2）。

圖1 可以看出BC 濃度的日變化具有明顯的雙峰值特征，其峰值區主要出現在上午（8:00—12:00）和夜間（18:00—22:00），谷值區分別出現在凌晨（22:00—8:00）和下午（12:00—18:00）。在觀測期間兩個峰值分別為上午10:00 的13.612 μg·m-3和晚上20:00 的15.868 μg·m-3，谷值分別出現在凌晨4:00 的9.147 μg·m-3和下午17：00 的11.62 μg·m-3，白天BC 質量濃度明顯高于夜晚。

早晨7:00 開始，BC 濃度逐漸升高，由于此時段為上班高峰期，市區機動車輛增加，交通來源BC 排放量增加，BC 濃度顯著升高；同時由于該時段正處于日出之后，大氣層結構穩定，混合層高度相對偏低，不利于大氣污染物質的稀釋擴散，容易造成BC濃度偏高。下午17:00 左右為全天BC 濃度低值時段，隨著太陽輻射的不斷增強，地面的增溫速度明顯高于大氣的增溫速度，空氣對流強烈，有利于污染物的擴散，此外相對于一天的上下班高峰期，午后供暖強度減弱，同時人為活動明顯降低，機動車排放量降低，是午后BC 濃度出現低值的重要原因。自下午17:00 開始，BC 濃度明顯增加，20:00 出現高值，濃度升高的主要原因是此時段正處于下班高峰期，來往的機動車排放量增加，其次是居民烹飪活動、燒烤及取暖。因此，氣象條件和人為活動都會影響到BC 濃度的變化。

圖1 2009年冬季黑碳氣溶膠濃度日變化

圖2 為黑碳氣溶膠濃度逐日分布情況，從圖中可知黑碳氣溶膠濃度曲線分布具有2～3 d 到數天不等的急劇上升變化，最高峰值可達20.0 μg·m-3以上，這種周期變化與天氣過程活動周期基本吻合，反映了該地區大氣受明顯的污染氣團影響。在峰值的間歇期間，黑碳氣溶膠日平均濃度一般保持在2.6～10.7 μg·m-3范圍內。圖上還可以看出，標準偏差變化顯著，主要表現在黑碳氣溶膠濃度急劇變化日期，通過查詢原始觀測數據發現，標準誤差較大時，前后兩天天氣變化劇烈，污染狀況差別非常大。通過天氣資料查詢，低值區天氣狀況良好，大多數為降雪之后的晴好天氣，降雪對大氣氣溶膠具有明顯的清除作用；而高值區基本上天氣狀況較差，大部分早晚出現濃霧天氣，加劇了大氣中的氣溶膠聚集。

圖2 黑碳氣溶膠濃度逐日變化

2.1.2 黑碳氣溶膠濃度周變化

表1 為黑碳氣溶膠周平均濃度變化情況。最高值出現在周日，為13.721 μg·m-3，最低值出現在周三，為11.221 μg·m-3，從周一至周四BC 濃度整體呈降低趨勢，周五開始BC 濃度逐漸增加，但總體變化幅度并不大。一周中，黑碳氣溶膠濃度最大值和最小值差異較大，其中星期一至星期天中最大值出現在星期五為48.896 μg·m-3，較低的星期六也達到了36.242 μg·m-3；最小值出現在星期天為0.753 μg·m-3，最大的星期二也只有1.852 μg·m-3。由于周一和周五是一周始末，上下班高峰期時機動車明顯增加，BC 排放量增大，大氣中BC 濃度不斷累積，但具有一定的滯后性，因此在隨后的時段內濃度逐漸升高。由于黑碳儀安裝在烏魯木齊市人口集中城市中心區，該區域聚集了辦公、商業、娛樂等多種場所，人為活動頻繁，同時距離觀測點約300 m 遠處，有一條車流量大的城市外環路，這可能也是造成BC 濃度較高的一個重要原因。

表1 黑碳氣溶膠周平均濃度變化 μg·m-3

2.1.3 黑碳氣溶膠本底濃度及頻次分布

大氣成分的本底濃度是指能夠反映某一尺度區域內處于均勻混合狀態的某種成分的大氣濃度，而均勻混合狀態僅是一種理想狀態，因此，一般認為所謂本底濃度也就是不受局地源匯直接影響的大氣成分的濃度[19]。單就BC 而言，其主要來源是生物和化石燃料不完全燃燒，大氣清除過程主要是干、濕沉降。烏魯木齊市BC 濃度變化受中、遠距離輸送影響不大，因此，該地區最具代表性大氣狀況下的BC 濃度即可反映出烏魯木齊的本底狀況。

本文采用最大頻數濃度法[11]獲得了本底BC 濃度。根據圖3 所示，對BC 小時平均濃度的出現頻數分布（頻數統計步長為0.5 μg·m-3）進行擬合，其光滑外廓曲線的最高點即為最大出現頻數濃度反映了該地區最具代表性大氣狀況下的BC 濃度，可以代表該地區BC 濃度的本底濃度。圖3 中最大出現頻次所對應濃度值為6.146 μg·m-3，通過相關文獻查找，西寧市秋冬季本底濃度為2.3 μg·m-3[19]，而作為背景清潔點瓦里關地區（大氣本底站）秋冬季的BC背景濃度僅0.057 μg·m-3[26]，烏魯木齊市BC 本地濃度是其107.8 倍；當然本文統計的是烏魯木齊冬季本底濃度，濃度相應高于秋冬季本底濃度，但這也反映了烏魯木齊城市大氣中BC 濃度非常高，冬季污染較嚴重。

圖3 黑碳氣溶膠小時平均濃度的頻次分布

2.2 黑碳氣溶膠濃度與API 指數的關系

圖4 是烏魯木齊市黑碳氣溶膠日平均濃度變化與空氣污染指數API 對比曲線，從圖可以看出：BC日平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3，其變化范圍為2.685～26.691 μg·m-3；API 指數在57～448 之間變化，其中50～100 表明空氣質量良好，大于300，則表明空氣重污染，指數越大表明空氣污染越重；實測BC質量濃度與API 指數的變化趨勢基本一致，其相關系數達到0.660（圖5），這表明了碳黑氣溶膠是可吸入顆粒物中的重要組成部分。

圖4 2009年冬季黑碳氣溶膠濃度與API 指數逐日變化

圖5 黑碳氣溶膠濃度與API 指數的關系

2.3 黑碳氣溶膠濃度與PM 濃度的關系

圖6 為黑碳和PM 質量濃度日變化關系，數據分析表明：BC日平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3，其變化范圍為2.685～26.691 μg·m-3；PM10日平均濃度為195.8±75.5 μg·m-3，濃度變化范圍為51.8～406.1 μg·m-3，PM2.5日平均濃度為162.2±65.5 μg·m-3，濃度變化范圍為38.8～350.4 μg·m-3，PM1.0日平均濃度為145.7±59.5 μg·m-3，濃度變化范圍為33.4～310.9 μg·m-3。分別將BC 與PM10，PM2.5和PM1.0日平均濃度進行相關分析，發現烏魯木齊BC 與PM10，PM2.5和PM1.0日平均濃度在0.001 水平上均呈正相關（n=90），其線性相關系數分別為0.526，0.538 和0.548。由于BC 是大氣氣溶膠的重要組成部分，其粒徑一般在0.01～1 μm 之間，本文通過公式BC 質量濃度/PM 質量濃度分別計算BC 在PM10，PM2.5和PM1.0中所占的百分比含量，計算結果分別約占6.8%，8.2%和9.2%，由此可見黑碳是PM 的重要組成部分并且顆粒物粒徑范圍越小黑碳的貢獻率越高。本研究表明，由于烏魯木齊城區周圍生物質燃燒很少，而烏魯木齊城區黑碳小時濃度變化與交通狀況密切相關，由此可推斷冬季烏魯木齊黑碳主要來源于機動車尾氣及城市集中供暖燃煤等，部分來源于工業燃煤等其他污染源。

圖6 黑碳氣溶膠濃度與PM 質量濃度的關系

2.4 黑碳氣溶膠濃度與氣象要素的關系

對2009年冬季BC 濃度和氣象要素日平均氣溫、相對濕度以及風速變化進行了計算分析。結果表明，BC 濃度的變化與氣象要素具有一定的關系，其中相對濕度和氣溫最為明顯。烏魯木齊冬季空氣濕度相對較高，相對濕度越高，BC 濃度相對較高；空氣濕度越大，大氣中細小顆粒物更容易聚集，空氣污染更加嚴重。相對濕度和BC 濃度變化趨勢基本一致，峰值和谷值對應較吻合?？諝鉁囟茸兓梢苑从吵鰵馊苣z濃度的變化趨勢，溫度降低表明由天氣過程出現，不利于氣溶膠的擴散，因而BC 濃度增加；氣溫升高，一般為天氣轉暖，表明晴好天氣來臨，有利于大氣中氣溶膠的擴散和輸送，對應BC 質量濃度降低。烏魯木齊冬季風速變化比較小，很少出現大風天氣，因而烏魯木齊冬季風速大小變化對BC 濃度的影響并不明顯。大氣氣壓的變化同樣反映天氣的變化，氣壓降低一般伴隨天氣過程的發生，大氣壓變小對應污染天氣的發生，因而BC 濃度相應增加。

2.5 與其他城市觀測結果的比較

表2 為烏魯木齊城市BC 濃度與國內外部分地區對比結果。查閱文獻發現，完全針對冬季BC 濃度研究的文獻并不多見，因此表2 中觀測數據也未完全按照冬季進行統計，本文中僅做參考之用。烏魯木齊大氣BC 冬季平均濃度為12.442±5.407 μg·m-3，變化范圍為2.685～26.691 μg·m-3，與國內外部分城市相比，烏魯木齊冬季BC 濃度相對較高，是西寧市的3 倍，其他城市觀測時間不全是冬季，難以比較。究其原因，烏魯木齊屬于煤煙型城市是全國乃至世界上大氣污染最為嚴重的城市之一，冬季燃煤供暖污染尤為嚴重。與國內外郊區相比，烏魯木齊BC 濃度也非常高，遠高于瓦里關本底站及南極觀測的結果。數據表明烏魯木齊冬季的城市污染相對較重，大量化石燃料燃燒，增加了含碳污染物的排放，加上不利的氣象條件，對產生地域性黑碳質量濃度差異有很大影響。

表2 烏魯木齊城市BC 濃度與國內外部分地區結果對比

3 結論

利用烏魯木齊2009 冬季BC 質量濃度觀測資料，同時結合國內外其他區域的觀測結果，分析了烏魯木齊市冬季BC 濃度變化特征，得出以下結果：

（1）烏魯木齊BC 濃度變化較大，BC 質量濃度與API 指數的變化趨勢基本一致，相關系數為0.660。

（2）BC 濃度的日變化具有明顯的雙峰值特征，其峰值區主要出現在上午和夜間，谷值區出現在凌晨和下午；周BC 平均濃度的變化為從周一到周四呈總體降低趨勢，星期四達到每周的最低值，周五開始逐漸增加，總體的變化幅度不大，工作日和周末差別較小。

（3）烏魯木齊BC 小時平均濃度出現頻數符合對數正態分布，冬季本底濃度為6.146 μg·m-3，反映了烏魯木齊城市大氣中BC 濃度高，冬季污染嚴重。BC 與PM10，PM2.5和PM1.0日平均濃度均呈正相關。

（4）烏魯木齊城市冬季BC 氣溶膠濃度高于國內外部分城市，明顯高于較為潔凈的邊遠地區，遠高于瓦里關本底站及南極觀測的結果。

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