臭氧—生物活性炭技術在飲用水深度處理中的應用進展

劉麗儀，謝茵茵，黃劍明

(佛山市水業集團有限公司水質監測中心，廣東佛山 528000)

臭氧—生物活性炭技術在飲用水深度處理中的應用進展

劉麗儀，謝茵茵，黃劍明

(佛山市水業集團有限公司水質監測中心，廣東佛山 528000)

介紹了臭氧化活性炭技術在生活飲用水深度處理中的應用進展，通過研究國內外臭氧—生物活性炭工藝的發展現狀和應用實踐，綜述了臭氧化—生物活性炭聯用技術的作用機理及在水處理中的應用研究，分析了此項技術在應用中存在的問題，并介紹提高此項技術的應用措施。

臭氧;活性炭;臭氧—生物活性炭;深度處理

隨著工業化的發展和人類物質生活的提高，水環境的污染已成為當今世界范圍內普遍存在的問題。水污染日趨嚴重情況下，許多飲用水處理廠的水源也受到不同程度的污染。我國2005年的環境狀況公報顯示，全國110個環保重點城市中有20個城市的集中式飲用水水源地的水質達標率小于50%［1］。常規工藝不能有效地去除水中的有機物，而臭氧生物活性炭(O3-BAC)組合工藝能有效地去除水中有機物，出水安全、優質，越來越受人們重視。

1 臭氧—生物活性炭技術的發展概況

1.1 臭氧氧化技術

臭氧是一種很強的氧化劑和消毒劑，其氧化還原電位在堿性環境中僅次于氟。不同的管道直飲水設計，臭氧氧化工藝位置不同，而在不同的位置臭氧氧化的主要作用也不一樣。一般來說臭氧氧化主要發生在凈水過程的三個階段:預臭氧化，中間臭氧化，最后的消毒。預臭氧化的作用是去除懸浮物質，大顆粒物質和水體的色、味、臭等，并把較大的天然有機物質分解成較小的有機物質以提高后續絮凝、沉淀等步驟的效率;中間臭氧化主要為降解有機微污染物，去除“三致”前體物和提高可生物降解性［2］。由于其降解產物較小，易被微生物充分利用，通常在此步驟后加以砂濾或生物活性炭過濾;最后的消毒是指臭氧氧化去除殘余微生物以及可能形成的消毒副產物。由于臭氧氧化的持續時間較短，出水水質可以加二氧化氯保質。

1.2 活性炭吸附

活性炭是用煙煤、褐煤、果殼或木屑等多種原料經碳化和活化制成的黑色多孔顆粒。由于顆粒活性炭具有極其豐富的微孔和巨大的比表面積，使其具備良好的吸附性能。活性炭吸附作為飲用水深度處理的重要手段廣泛應用于城市給水處理廠。目前世界上已有成百座使用顆粒活性炭的水廠在運行 。大量的研究結果已證明了活性炭吸附在飲用水處理中的優勢，活性炭對水中存在的有機污染物的各項指標均有很好的去除效果，當通水倍數為濾床體積的7 500倍時，高錳酸鉀指數的去除率仍高達80%，對UV254的去除率始終保持在90%以上［4］。

活性炭纖維由于孔徑較小，不適于吸附水中的腐植酸等大分子有機物。進水濁度高時，活性炭微孔極易被阻塞，導致活性炭的吸附性能下降，在長期高濁度情況下，會造成活性炭的使用周期縮短，進水水質的pH值適用范圍窄、抗沖擊負荷差等，而且需要頻繁再生、費用較高［5］。

1.3 臭氧—生物活性炭聯用技術

臭氧氧化和生物活性炭技術都各自有其局限性，到了20個世紀六七十年代，一種新型組合工藝“臭氧—生物活性炭”(O3-BAC)技術誕生了，它具有優異的去除污染物效能，尤其對有機污染物去除效果好，因而受到人們的高度重視。

臭氧—生物活性炭的第一次聯合使用是1961年在德國Dusseldorf市Amstaad水廠中開始的，它的成功引起了德國以及西歐水處理工程界的重視。在1967年Parkhrust等人首次肯定了微生物在活性炭上生長的有利性，大大延長了顆粒活性炭(GAC)的使用壽命，最終確立了臭氧—生物活性炭技術［6］。1978年由美國學者米勒(G.W.Miller)和瑞士學者R G Rice首次采用了“生物活性炭”這一術語。臭氧—生物活性炭聯用技術在20世紀70年代傳入我國，并從20世紀80年代開始得到應用［7］。

2 在飲用水深度處理的作用

2.1 濁度

當水中存在有機物時易吸附在顆粒表面引起空間位阻穩定，臭氧能氧化分解這些有機物，從而誘導顆粒脫穩。采用預臭氧化通常可以提高混凝過濾過程對顆粒和濁度的去除效率，與此同時卻常常降低了混凝過程對DOC的去除。混凝單元去除的是大分子的有機物，而臭氧化將產生相對分子質量小、極性強的小分子，因而影響混凝的效果。但是，臭氧化后的小分子有機物通常要比臭氧化前的大分子有機物具有更好的可生化性，另外小分子也更容易被生物吸收，因此DOC的去除轉由生物活性炭單元去完成［8］。

2.2 色度

色度可以間接反映水中溶解性污染物的數量，對微污染原水來說是極為重要的感官性指標。水中能產生色度的物質是水中溶解或膠態的帶有生色基團的有機物，如酚類、重氮、偶氮化合物。天然有機酸，如腐植酸、黃腐酸和鞣酸等，也會產生不同程度的顏色。這些物質與鹵代消毒副產物的形成密切相關［9］。O3-BAC去除色度效果好，主要是歸因于臭氧化作用、活性炭表面的吸附作用和生物降解作用。

臭氧可以使不飽和有機物中 C═C雙鍵斷裂，生成酮類、醛類或羧酸類物質。一旦這種共軛部分通過氧化被破壞，顏色就隨之而去，但這并不意味著引起色度的有機物能夠被徹底氧化為CO2和H2O，只是發色團受到了破壞而已。臭氧化后水中有機物可吸附性和可生化性發生改變，有利于色度的去除。有研究表明:活性炭易于吸附苯類化合物和小相對分子質量腐殖質，對相對分子質量在500～1 000的腐殖質可吸附面積達活性炭吸附面積的25%［10］。

2.3 臭和味

飲用水中臭和味產生原因主要有三類:①由排入水體的無機物、化學制品及溶解性的礦物鹽產生的;②腐殖質等有機物、藻類放線菌和真菌的分泌物和殘體產生的Geosmin(地霉素)、MIB(2-甲基異2-茨醇);③過量投氯引起的［11］。

臭氧生物活性炭工藝對臭味物質的去除機理主要為:臭氧化學氧化作用、活性炭物理化學吸附作用和微生物的降解作用，三者同時作用可高效地去除水中臭味物質。引起臭和味的硫化物、氯等無機物質由于具有揮發性并且相對分子質量小，故能被活性炭有效吸附。另一方面，臭氧也能氧化分解部分該類物質。臭氧去除水中臭和味，起作用的不僅是臭氧本身，還有其自我分解產物——氫氧自由基。臭氧和這些自由基能破壞引起臭和味的物質不飽和鍵，再加上活性炭物理化學吸附作用和微生物的降解作用，能有效去除水中臭和味。

日本東京都水道局金町凈水場采用混凝沉淀—臭氧—生物活性炭處理工藝對含2-MIB的原水進行處理，常規處理后2-MIB為16～26 ng/L，經過O3-BAC處理后出水濃度為0～10 ng/L，去除率達60% ～100%［12］。

2.4 有機物

臭氧氧化并不能把水中的微污染有機物完全氧化為CO2和H2O。臭氧生物活性炭工藝去除有機物是臭氧氧化和生物活性炭的吸附、生物降解與同化作用的聯合效果。臭氧將原水中大分子有機物氧化成小分子物質，改變了分子結構、分子極性，同時臭氧氧化能使水中難以生物降解的有機物斷鏈、開環，使它能夠被生物降解，以降低生物活性炭濾池的有機負荷。另外，臭氧還能起到充氧作用，使生物活性炭濾池有充足的溶解氧用于生物氧化作用。活性炭能夠迅速地吸附水中的溶解性有機物，同時也能富集水中的微生物。活性炭表面吸附的大量有機物也為微生物提供了良好的生存環境。有豐富的溶解氧的環境下微生物以有機物為養料生存和繁殖，同時也使活性炭表面得以再生，從而具有繼續吸附有機物的能力，即大大延長了活性炭的再生周期［13］。

采用P·O 42.5級水泥；砂為普通河砂；石子為碎石，粒徑5-15 mm；試驗用水為自來水；硅粉由山東博肯硅材料有限公司生產，SiO2含量95%，比表面積23 m2/g。

金鵬康等［14］，研究指出臭氧—生物活性炭工藝中微生物對有機物的生物降解占主導作用，約占總有機物去除量的65%，且該部分有機物幾乎全部是易于降解的溶解性有機物，說明生物降解具有顯著的選擇性;而活性炭吸附去除的有機物在該工藝中起輔助作用，占總去除量的35%，吸附去除的難生物降解和易于生物降解的有機物的量基本相當。

投加臭氧會抑制藻類的新陳代謝，從而控制藻類繁殖，一般臭氧投量為1～2 mg/L便可很好地控制藻類的繁殖。此外，O3/BAC不但能控制水中的懸浮藻類，它還能有效去除由藻類產生的異、臭味和毒素［15］。

氯化消毒副產物特別是三鹵甲烷一直是給水處理領域十分關注的問題。臭氧化去除三鹵甲烷的研究結果比較公認的是效果波動較大，只有在產生中間產物的前期，以及臭氧處理的產物分解至最終產物時，才能起到抑制三鹵甲烷的作用。生物活性炭對三鹵甲烷前質的去除效果也是很有限的［16］。

2.5 氮

水中氮的污染主要以氨氮、硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮和有機氮等形式存在。在特定條件下，如氧化和微生物活動，有機氮可能轉化為氨氮。好氧情況下，氨氮又可能被硝化細菌氧化成亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮。O3-BAC工藝中的臭氧氧化不僅不能去除NH3-N，有機氮被氧化有時甚至使NH3-N略升高。NH3-N完全靠生物活性炭池內的微生物完成。臭氧預氧化能將大部分有機氮化合物氧化為氨氮，后續處理工藝生物活性炭纖維能將氨氮通過亞硝酸菌的作用基本上能轉變為亞硝酸鹽氮，然后亞硝酸鹽氮再通過硝酸菌將其轉變為硝酸鹽氮。由于經臭氧氧化的水，溶解氧較充足，生物活性炭纖維工藝中厭氧菌很難生長繁殖，因此很難發生反硝化反應，從而導致處理水中總氮含量變化不大，只是在含氮物的存在形式間發生相互轉化。目前，飲用水深度處理工藝中利用反硝化去除水中硝酸鹽氮的方法，主要還處于研究階段，其經濟、生物安全等問題有待進一步研究。

另有研究指出，當NH3-N濃度＞2 mg/L時，硝化細菌將占優勢，溶解氧會被硝化細菌迅速耗光。生物活性炭濾池中的異養菌得不到足夠的溶解氧來氧化去除有機物，會影響活性炭的生物再生效果，從而降低生物活性炭池去除有機污染物的效率。而且會因硝化不完全，引起出水的亞硝酸鹽氮濃度升高［17］。

2.6 鐵和錳

一般來說，當鐵或錳以自由離子形式存在于水中時，比臭氧弱的氧化劑也可將它們氧化，通過有效的曝氣即可達到去除鐵、錳的目的。但是當鐵或錳與腐殖質或其他有機物共存時，可能會以一種復雜的有機物形式出現，一般氧化劑往往不足以破壞這種結構，在這種情形下使用臭氧這樣的強氧化劑可以破壞這種復雜結構，達到去除水中鐵、錳的目的［18］。

在低臭氧投量下，鐵能迅速與臭氧反應，與錳產生優勢競爭，使錳只有一小部分被氧化，并且要在鐵全部氧化完成后，才開始錳的氧化。Fe2+經臭氧氧化后生成的Fe3+的氫氧化物的溶解度極小，以氫氧化鐵的形式從水中沉淀析出，在后續的活性炭濾罐中和過濾去除。

在臭氧投量為2～3 mg/L時，臭氧接觸塔中的Mn2+只有部分被氧化成不溶的MnO2或Mn(OH)2，另一部分被氧化成溶解的，除錳的效率較低，為20%～30%;大部分的錳在GAC濾罐中去除。其去除機理是:經臭氧氧化后，臭氧接觸反應塔的出水由無色變為橙黃色或淡紫紅色，水中Mn 被氧化成二氧化錳和高錳酸根，再流經GAC濾罐處理后，水澄清無色而除去了錳。這說明在GAC濾罐中除了去除了不溶的MnO2外，O3在GAC作為還原劑，將高錳酸根催化還原為二氧化錳或水合氧化錳等不溶性的四價錳。此外，用高錳酸根氧化與活性炭濾柱配合除錳起相互補償的作用。在臭氧投量較高時，出水剩余臭氧的濃度達到0.4 mg/L時，充足的臭氧將二價錳直接氧化成七價錳，或將四價錳進一步氧化成高錳酸根離子，高錳酸根離子流經活性炭濾柱時被催化還原，在活性炭顆粒表面形成二氧化錳，它在水中進一步形成水合氧化錳MnO(·OH)2，在偏堿性的條件下，能通過離子交換去除Mn2+，由此形成的Mn2O3，可由、O3等強氧化劑氧化成MnO2。

在臭氧投量少時，僅有部分被氧化成高錳酸根，沒有被氧化的Mn2+流經活性炭柱時，便被由催化還原形成的水合氧化錳予以離子交換吸附。經臭氧化和活性炭過濾后，錳的去除率增加到80%以上［18］。

3 運用中存在的問題

國內外學者對臭氧—生物活性炭系統的研究和越來越多的工程實踐應用無不表明它所受到的關注與重視。但是目前還存在相當多的問題有待解決:①臭氧—生物活性炭法的投資和運行費用較高。根據常州二水廠運行經驗，臭氧—生物活性炭單水量投資約為200元/(m3·d-1)，運耗費≥0.2元/m3。深圳諸水廠增加臭氧—活性炭設計(包括增加壓泵站)的投資在250～270元/(m3·d-1)，運耗也在0.2～0.3元/m3［20］。②不能建立系統模型以明確進水水質、臭氧及生物活性炭裝置的停留時間、濾速、臭氧投加量和臭氧濃度之間存在著的關系。雖然有文獻中確定的工藝參數，但由于水質不同，并不能形成一個準確的系統模型［21］。③活性炭顆粒度、其表面化學性、電子狀態以及其對細菌的附著等確切機制還有待于進一步研究。生物活性炭的運行效果受各種條件:如水溫、pH值、菌種的影響，效果不穩定，特別是在掛膜的期間，由于生物膜沒有形成，處理效果欠佳，尋求活性炭生物膜的適宜生長條件，優勢菌種的篩選、馴化等已成為此工藝的重點。對新的顆粒狀活性炭的如何進行固定化和對已經吸附飽和活性炭如何使之再生，從而延長活性炭壽命有待于進一步研究 。④投加的臭氧不可能將微污染水源中的有機物徹底氧化成無機物，而會生成各種中間產物，即臭氧處理的副產物。臭氧的副產物多是親水性物質，國外的研究報告指出，有些副產物是致癌或可能致癌的物質［25］。

4 提高該技術應用水平的措施

4.1 新的工藝組合

4.1.1 高氨氮源水

對于源水中氨氮含量高的問題，可采用折點加氯、兩級活性炭濾池和生物預處理來解決。折點加氯就是投加過量的氯來消除水中的氨氮。折點加氯的局限較大，氨氮濃度高時，加氯量大，費用較高。過量加氯也會使水中產生大量有機氯化物。兩級活性炭濾池就是第一級生物活性炭濾池出水經充氧后再進入第二級生物活性炭濾池。由于活性炭濾池的造價很高，實施比較困難。而且即使使用兩級活性炭濾池，去除氨氮的能力也有限制。生物預處理工藝是在混凝沉淀之前對原水進行生物法預處理。由于生物預處理池有曝氣設備，能向水中連續充氧，因而對氨氮的去除效果明顯。根據文獻［26-27］所述，能達65%～90%，從而可使臭氧—生物活性炭進水氨氮濃度達到2 mg/L以下。另外，生物預處理工藝還對CODMn、色度、濁度和錳等有一定的去除效果。目前為止，生物預處理是解決臭氧—生物活性炭工藝進水氨氮濃度過高的最好方法。

4.1.2 微生物在炭濾層的泄漏

針對微生物在炭濾層的泄漏，可采用在生物活性炭之后再進行膜過濾或其它高效過濾形式，可有效地去除個體較小的細菌和病毒，以及較難降解的大分子有機物(如殺蟲劑)和生物活性炭表面細菌分泌的酶，使出水水質更佳。

4.1.3 臭氧化溴酸鹽抑制技術

對于臭氧化產生的溴酸根，可以采用高錳酸鹽和臭氧復合氧化的方式使兩種氧化劑優勢互補，從而減少臭氧氧化過程中所產生的副產物［28］。采用相同的臭氧投加量，一次性投加和分次投加會生成不同量的BrO3-，增加臭氧投加點數量可使BrO3-生成量降低，其原因是縮短了臭氧的平均接觸時間，降低了水中剩余臭氧的平均濃度。在實際應用中，綜合考慮工程投資和對BrO3-的控制效果，臭氧投加點數量以3～4個為宜。

向水中加酸降低pH值、加氨、加過量的H2O2、以及加·OH清除劑都有可能減少 BrO 的生成［29］。何茹等［30］研究發現在臭氧催化氧化過程中，在一定范圍內增加氧化鈰投量能進一步減少溴酸根的產生，催化劑投加量從0增加到250 mg/L，能減少溴酸鹽生成量85.1%;當溴離子濃度為0.5、1.0、2.0 mg/L時，臭氧催化氧化分別能減少溴酸鹽生成量69.2%、83.5%和15.2%。

4.2 改善原有的工藝條件

傳統的臭氧—生物活性炭工藝中，臭氧接觸塔內穿孔管布氣效果往往不理想，增設一套無熱再生空氣干燥系統，可提高空氣凈化質量，產生高質量的臭氧;以微孔鈦板作為臭氧氣體擴散器，塔中裝設多層不銹鋼穿孔板，底層板上裝填有特制的高效催化劑，催化臭氧，生成選擇性更高的、反應更快的·OH自由基，加快臭氧與有機物的反應效率，上層板上裝填有特制的抗腐蝕、比表面積大、化學穩定性好的矩鞍瓷環，可使水和臭氧充分混合接觸，在較短的時間內達到較高的臭氧吸收率，大大縮小接觸反應設備的體積，又可以減少設備投資成本。

由于自然形成BAC時間長、無選擇性、生物相復雜，而且未經馴化，短時間內難以適應環境，生物降解作用小。可采用人工固化BAC方法，人為投加馴化、培養的、具有很高活性的工程菌，因已完全適應環境，自始至終進行物理吸附和生物降解的協同作用，BAC很快處于穩定期，而且選擇性強，同時也延長了活性炭的壽命。

傳統的工藝中，主要以水反沖生物活性炭濾罐。由于水反沖膨脹高度低，不僅影響了反沖效果，而且延長了沖洗時間，浪費大量反沖洗水。而采用高強度空氣擦洗，再以微膨脹水漂洗的方式來提高膨脹率和沖洗效果，則可以縮短反沖時間，取得良好的沖洗效果和減少了反沖水用量［31］。

4.3 儀表化水質監測和自動化控制系統

目前，國內外對臭氧—生物活性炭系統成功研制并采用了高錳酸鹽指數、TOC、MLSS、臭氧、溶解氧等在線監測的儀表系統，在線監測的實施既為認識系統的動態特性提供了豐富、全面的數據，也提高和強化了設計水平和過程控制的手段，特別是臭氧系統的控制回路設有水量與臭氧產量的聯鎖關系;剩余臭氧值和臭氧產量的聯鎖關系，避免了不必要的過量投加和投量不足。而色質譜聯機等高效分析儀器又為數據的準確分析提供了可靠的保證;同時，由于國內外電動閥門等自動化設備的廣泛應用，采用計算機模擬控制系統控制各種工藝操作，對系統進行監測和對儲存的數據進行綜合分析，全裝置過程動態模擬顯示，能更好地對系統進行有效的控制，實現控制系統的先進性和操作的實用性。

4.4 利用系統方法進行全面分析

由于臭氧—生物活性炭技術是一種新工藝，缺乏相應的模型進行分析、研究。應對已有的工藝試驗研究和工程實際數據進行全面地統計、分析，建立數據庫，揭示系統工藝性能和影響因素之間的關系，為今后的設計、運行、控制尋找和確定適宜的設計參數、運行條件和控制方法［32］。

5 結語

臭氧生物活性炭技術作為飲用水深度處理技術的最典型代表，對該技術進行系統深入的研究顯得極為重要。當前我國對臭氧生物活性炭技術的研究同世界先進水平尚有較大差距。因此，我們應積極研究開發該項新技術，提高它的設計和運行控制水平，降低投資和運行成本，充分發揮臭氧生物活性炭工藝除污染的效能，充分體現該項技術的優越性，促進其在工程實踐中的廣泛應用。臭氧生物活性炭飲用水深度處理技術在我國給水處理事業中的應用潛力巨大，發展前景十分廣闊。

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Application Progress of Ozone-biological Activated Carbon Technology on Drinking W ater Advanced Treatment

LIU Li-yi，XIE Yin-yin，HUANG Jian-m ing
(Foshan Water Group Water Quality Monitoring Center，Foshan 528000，China)

The application progress of ozone-biological activated carbon technology on drinking water are introdued，through research the development status and application pratice of ozone-biological activated carbon，themechanism and application of ozone-biological activated carbon in water treatment at home ard aboard are summarized，the problems in application are analysised，the suggestion of technology improving are introduced.

ozone;activated carbon;ozone-biological activated carbon;advanced treatment

TQ424.1

A

1003-3467(2014)03-0025-06

2014-01-10

劉麗儀(1980-)，女，工程師，從事水質分析監測及水處理研究工作，電話:13923111190。