Co摻雜（ZnO）12團簇的結構和磁性質

謝建明， 陳紅霞

（鹽城師范學院物理科學與電子技術學院，江蘇鹽城 224002）

Co摻雜（ZnO）12團簇的結構和磁性質

謝建明， 陳紅霞

（鹽城師范學院物理科學與電子技術學院，江蘇鹽城 224002）

采用第一性原理密度泛函理論系統地研究Co原子單摻雜和雙摻雜（ZnO）12團簇的結構和磁性質.考慮三種摻雜方式：替代摻雜，外摻雜和內摻雜.首先比較各種摻雜團簇的穩定性.結果表明，不管是單摻雜還是雙摻雜，外摻雜團簇都是最穩定結構.在結構優化的基礎上，對摻雜的（ZnO）12團簇進行磁性計算.發現團簇磁矩主要來自Co-3d態的貢獻，4s和4p態也貢獻了一小部分磁矩.由于軌道雜化，相鄰的Zn和O原子也產生少量自旋.Co原子之間的磁性耦合由直接的Co-Co反鐵磁耦合和Co和O原子之間通過p-d雜化產生的鐵磁耦合這兩種相互作用的競爭決定.研究發現外雙摻雜團簇存在鐵磁耦合，在納米量子器件有潛在的應用價值.

稀磁半導體；團簇；密度泛函理論

0 引言

ZnO是一種重要的寬禁帶半導體材料，室溫下禁帶寬度為3.37 eV，激子束縛能高達60 meV，具有優良的物理和化學性質［1］.鐵磁性的Mn摻雜GaAs的居里溫度可以達到150 K，大大激起了人們對稀磁半導體的研究興趣［2］.考慮到稀磁半導體的商業化應用，則需要將居里溫度提高到室溫以上.理論表明，寬帶隙半導體如ZnO由于其禁帶較寬而可能具有較高的居里溫度［3］.

Co摻雜ZnO在ZnO基磁性半導體中是最受研究者關注的體系，也是目前為止ZnO基磁性半導體中研究結果報道最多的體系.Miyazaki等人利用脈沖激光沉積方法制備了具有室溫鐵磁性的Co摻雜的ZnO薄膜［4］.隨后一些研究小組報道了Co摻雜的ZnO薄膜的居里溫度高于室溫的結果［5－8］.然而也有研究小組在Co摻雜的ZnO樣品中觀測到的磁有序溫度卻很低，甚至觀測不到鐵磁性.這些具有爭議性的結果說明稀磁半導體的鐵磁性與制備方法及制備條件有關［9－11］.關于過渡金屬摻雜ZnO磁性的理論研究也開展了很多，但主要集中在體材料和納米線方面［12－18］.關于團簇研究主要集中在團簇結構和穩定性方面［19－20］，摻雜團簇的研究相對較少.在ZnO小團簇中，（ZnO）12團簇具有較高穩定性和對稱性，是一個幻數團簇，可以作為研究過渡金屬原子摻雜的首選結構.Liu等人研究了Mn摻雜（ZnO）12團簇，發現Mn原子趨于形成團簇，并且磁性耦合是短程的反鐵磁耦合［21］.但是還沒有關于Co摻雜（ZnO）12團簇的理論研究.

1 理論和計算方法

我們的計算采用Dmol軟件包中自旋極化的密度泛函理論［22－23］，選擇全電子和DND基矢.DIIS方法被用來加速自旋極化自洽場收斂.還采用熱拖尾來加速這一收斂過程.為了準確計算，選擇八重計劃對電荷密度和庫侖勢進行多極展開.交換關聯勢選擇GGA／PBE［24］.自洽場計算時，總能量的收斂標準為10－6Ha，力的收斂標準為0.002 Ha·?－1，位置移動收斂標準為0.005 ?.用Mulliken布局來分析原子磁矩［25］.

對于結構優化，考慮所有可能的自旋.為了檢驗團簇的穩定性，對部分結構進行振動譜分析.眾所周知，對于團簇，電子軌道磁矩被淬滅，只有自旋磁矩［26］.

PBE／DND的準確性在前面關于ZnS團簇穩定性以及納米管摻雜磁性的研究中已經得到檢驗［27－28］.因此，相信我們的計算方案對描述Co原子摻雜（ZnO）12團簇是可信的.

團簇的熱力學穩定性可以通過束縛能來確定.束縛能定義為團簇的總能量減去所有孤立原子的能量之和，再除以總原子數.為了便于比較，同時還列出了相對Co體材料的束縛能.此外，為了便于比較不同組分團簇的相對穩定性，引入了分裂能的概念.對于一個分裂過程A→B＋C，分裂能定義為B和C的總能量減去A的總能量.

2 結果和討論

2.1 純（ZnO）12團簇的結構和磁性質

首先研究純（ZnO）12團簇的結構和電子性質.空心籠狀的（ZnO）12團簇是Th對稱.它包含六個四原子環和八個六原子環，只存在兩種不同鍵長的Zn—O鍵.四原子環中的Zn—O鍵鍵長為1.987 ?，而六原子環中的Zn—O鍵鍵長為1.890 ?.純（ZnO）12團簇的HOMO-LUMO能隙為2.60 eV，顯示了半導體特性.自旋極化計算表明純（ZnO）12團簇沒有磁性.

2.2 單摻雜（ZnO）12團簇

2.2.1 幾何結構

考慮三種摻雜方式替代摻雜、內摻雜和外摻雜.共構建了五個團簇構型.（a）A1：一個Co原子替代一個Zn原子；（b）A2內摻雜：一個Co原子占據（ZnO）12團簇的中心；（c）A3：一個Co原子被放在四原子環的中心，結構優化后，Co原子占據了原來Zn原子的位置，并將原來的Zn原子推向外圍；（d）A4：一個Co原子跨過連接兩個四原子環的Zn—O鍵；（e）A5：一個Co原子跨過連接兩個六原子環的Zn—O鍵.圖1畫出了優化后的結構圖.由于摻雜進Co原子，純團簇的某些鍵發生了斷裂，各原子間重新成鍵.替代摻雜團簇的結構和純團簇的結構最為相似，其中Co—O鍵鍵長比Zn—O鍵鍵長縮短了0.03 ?.

2.2.2 能量穩定性

為了比較團簇的穩定性，計算了五種摻雜團簇的束縛能，HOMO-LUMO能隙和分裂能.結果列在表1中.對于具有相同的化學組分的A2到A5結構，最穩定結構為A3，表明外摻雜構型比內摻雜構型更穩定.這與Mn摻雜（ZnO）12團簇的結果相似［21］.發現所有Co摻雜團簇的HOMO-LUMO能隙都小于純（ZnO）12團簇的值（2.60 eV）.

表1 各種單摻雜（ZnO）12團簇的束縛能（Eb，），HOMO-LUMO能隙（Gap），分裂能（ΔE1，ΔE2），團簇的總磁矩（μtot），Co原子磁矩（μCo）以及相鄰Zn原子和O原子的磁矩（μZn，μO）Table 1 Binding energy（Eb，in eV·atom－1），HOMO-LUMO gap（Gap，in eV），and fragmentation energies （ΔE1and ΔE2，in eV）of various monodoped（ZnO）12clusters.Total magnetic moment（μtot，in μB），magnetic moment（μCo，in μB）of Co atom and bonding Zn，O atoms（μZnand μO，in μB）in clusters

EbE′bGapΔE1ΔE2μZnμOμCo 4s4p3dtotal μtot A1－3.368－3.1840.991.790.000.390.020.062.482.563 A2－3.213－3.0370.471.29－0.500.550.040.450.041.922.423 A3－3.252－3.0751.332.260.470.100.260.110.102.392.603 A4－3.237－3.1881.041.880.090.090.200.210.112.362.673 A5－3.236－3.1871.121.860.07－0.14－0.06－0.01－0.011.271.251

為了能夠比較不同化學組分的團簇的相對穩定性，通過兩種方法計算了摻雜團簇的分裂能.一種是“Co摻雜團簇→（ZnO）12團簇＋一個孤立的Co原子”，團簇的分裂能用ΔE1表示.對于替代摻雜，Co摻雜團簇總能量定義為A1和一個Zn原子能量之和.另一種是“Co摻雜團簇→A1＋一個孤立的Zn原子”，團簇的分裂能用ΔE2表示.計算結果也列在表1中.從表1中我們可以發現，所有的摻雜團簇的分裂能ΔE1都為正，表明純（ZnO）12團簇很容易接納一個Co原子，即Co摻雜（ZnO）12團簇都是放熱的.表明Co摻雜提高了（ZnO）12團簇的穩定性.而A3到A5結構的分裂能ΔE2都為正，其中A3的分裂能最大，表明Co外摻雜團簇結構A3是最穩定結構.計算結果表明當Co原子摻雜進（ZnO）12團簇后，它更趨向于占據原來Zn原子的位置，并將原來的Zn原子外推.

2.2.3 磁性質

在結構優化的基礎上，對單摻雜（ZnO）12團簇進行磁性計算.計算結果見表1中.研究發現，除了A5的總磁矩是1 μB，其它所有單摻雜團簇的總磁矩為3 μB.等于孤立Co原子磁矩.團簇磁矩主要來自Co-3d態的貢獻，4s和4p態也貢獻了一小部分磁矩.由于軌道雜化，相鄰的Zn和O原子上也產生少量自旋.對于A1－A4構型，Co原子和相鄰的Zn及O原子的磁矩方向平行，表明它們之間是鐵磁耦合.對于A5，相鄰的Zn原子和O原子的磁矩都與Co原子相反，表明他們之間是反鐵磁耦合.綜上所述，我們斷定Co摻雜團簇的磁性依賴于Co原子周圍環境.

2.3 雙摻雜（ZnO）12團簇

為了研究Co原子間的相互作用，我們重點研究了Co原子雙摻雜（ZnO）12團簇.考慮了替代雙摻雜，外雙摻雜以及內雙摻雜三種情況.

2.3.1 替代雙摻雜（ZnO）12團簇

首先，研究替代雙摻雜（ZnO）12團簇.由于純（ZnO）12團簇的高對稱性，我們只構造出五種不同的結構，分別標記為B1－B5.圖2為優化后的結構圖.由于Co原子和Zn原子半徑差別不大，除了一些微小的變形外，所有的摻雜結構都和純（ZnO）12團簇的結構很相似.

表2列出了我們的計算結果.所有構型反鐵磁態總磁矩都為零，而鐵磁態的總磁矩都是6 μB，主要來源于Co－3d態的貢獻.Mulliken布局分析顯示Co原子和最近鄰O原子磁矩平行排列，表明它們之間是鐵磁耦合.

對于B3，B4和B5，當Co-Co間距大于4 ?時，鐵磁態和反鐵磁態具有相同能量，表現為順磁性行為.并且鐵磁態和反鐵磁態幾乎具有相同的結構，相似的局域電荷和局域磁矩.唯一的不同是反鐵磁態的能隙要稍微大一點.這表明Co原子之間的磁性耦合是短程相互作用.對于B1和B2構型，反鐵磁態的能量比鐵磁態能量分別低0.001和0.006 eV·atom－1.表明反鐵磁態比鐵磁態更穩定.反鐵磁態的能隙依然稍微大一點.其中B1構型的反鐵磁態能量比B2反鐵磁態能量低，說明B1是替代雙摻雜團簇中最穩定的結構.對于Co-Co間距最小，磁性耦合最強的結構B1，反鐵磁態能量最低.說明對于替代雙摻雜團簇，直接的Co-Co反鐵磁相互作用是占主導地位的.

表2 替代雙摻雜（ZnO）12團簇中，兩個Co原子間距（dCo），束縛能，HOMO-LUMO能隙，總磁矩，Co原子及相鄰O原子的磁矩Table 2 Distance between two Co atoms（dCo，in），binding energy（Eb，in eV·atom－1），HOMO-LUMO gap（Gap，in eV），and total magnetic moment（μtot，in μB）of substitutional bidoped（ZnO）12clusters.Magnetic moment（μCo，in μB）of Co atom and bonding Zn，O atoms（μZnand μO，in μB）in clusters

鐵磁態反鐵磁態dCoEbGapμCoμOμtotdCoEbGapμCoμOμtotB12.66－3.4550.962.520.8162.61－3.4561.302.5200 B23.09－3.4500.982.610.7363.08－3.4551.192.57－0.010 B34.94－3.4420.962.560.4164.95－3.4420.982.560.390 B45.20－3.4531.172.620.7065.21－3.4531.342.6100 B55.89－3.4420.932.560.7865.83－3.4420.982.5500

2.3.2 外雙摻雜（ZnO）12團簇

我們也構建了五種不同的結構，分別標記為C1－C5.圖3畫出了優化后的結構.由于外摻雜了兩個Co原子，摻雜后的團簇結構相對于純（ZnO）12團簇有較大的變形.

表3列出了計算結果.和替代摻雜結果相似，磁矩主要來源于Co-3d態的貢獻.所有結構反鐵磁態總磁矩都為零.C1和C2結構鐵磁態的總磁矩是4 μB，C3，C4和C5結構鐵磁態的總磁矩都是6 μB，表明Co摻雜團簇的磁性與團簇結構有關.Mulliken布局分析顯示Co原子和最近鄰O原子磁矩平行排列，表明它們之間是鐵磁耦合.除了C1構型，其它構型中Co原子和最近鄰Zn原子磁矩也是平行排列，表明它們之間是鐵磁耦合.而C2構型由于結構變形較大，兩個Co原子的磁矩不等，使得體系呈現亞鐵磁態.

和替代摻雜團簇不同，外雙摻雜C1結構是鐵磁耦合，鐵磁態能量比反鐵磁態能量低0.002 eV·atom－1，表明兩個Co原子通過O原子的p-d雜化的鐵磁耦合占主導地位.對于C2、C3、C4、C5結構，鐵磁態和反鐵磁態能量幾乎相同，呈現順磁行為.表明Co原子之間的磁性耦合是短程相互作用.束縛能變化次序為C3＞C2＞C4＞C5＞C1，說明C3是外雙摻雜團簇中最穩定的結構.

表3 外雙摻雜（ZnO）12團簇中，兩個Co原子間距，束縛能，HOMO-LUMO能隙，Co原子磁矩，相鄰Zn、O原子的磁矩.Table 3 Distance between two Co atoms（dCo，in），binding energy（Eb，in eV·atom－1），HOMO-LUMO gap （Gap，in eV），and total magnetic moment（μtot，in μB）of exohedral bidoped（ZnO）12clusters.Magnetic moment（μCo，in μB）of Co atom and bonding Zn，O atoms（μZnand μO，in μB）in clusters

鐵磁態反鐵磁態dCoEbGapμZnμOμCodCoEbGapμZnμOμCoC12.28－3.1980.95－0.140.261.962.34－3.1960.96002.13 C24.53－3.2110.480.030.331.13 2.544.51－3.2110.47－0.19－0.281.11 －2.56 C35.72－3.2141.240.200.542.615.73－3.2141.30002.60 C47.50－3.2081.200.210.542.597.50－3.2081.29002.58 C57.51－3.1991.130.210.532.597.52－3.1991.25002.58

2.3.3 內雙摻雜（ZnO）12團簇

由于空心籠內部有較大空間，可以容納兩個Co原子，于是我們考慮了內雙摻雜構型.圖4畫出了優化后結構.由于內摻雜了兩個Co原子，團簇結構有較大的變形，沿Co原子連線方向，籠子被拉伸了.

表4列出了計算結果.對于鐵磁態和反鐵磁態，Co-Co間距分別是2.318 ?和2.319 ?，相比于其他摻雜，Co原子間距是最小的.反鐵磁態能量要低0.04 eV·atom－1，這在所有的結構中能量差異是最大的.我們認為直接Co-Co反鐵磁相互作用最強，使得它趨于反鐵磁態.在Mn摻雜（ZnO）12團簇中發現相似的行為［21］.束縛能與HOMO-LUMO能隙相比其它摻雜顯著減小.

接著，我們對鐵磁態和反鐵磁態結構進行振動譜分析，沒有發現虛頻.說明它們都是勢能面上的極小值點而不是鞍點.為了研究它的穩定性，我們進一步計算了它的分裂能，即內雙摻雜團簇反鐵磁態→（ZnO）12＋兩個孤立的Co.結果為3.01 eV，表明（ZnO）12團簇能穩定地擁有兩個Co原子.

團簇磁矩主要來自Co-3d態的貢獻，4s和4p態也貢獻了一小部分磁矩.對鐵磁態，總磁矩只有2 μB，明顯小于其它雙摻雜結構以及單個Co原子的磁矩.當我們移走一個Co原子，總磁矩變為3 μB，表明磁矩減小主要來源于Co原子間的強相互作用.

2.3.4 各種雙摻雜團簇穩定性比較

對于化學組分相同的C3和D，C3的來縛能更低，說明它的穩定性要比D高.對于化學組分不同的C3和B1，我們計算了從C3到B1的分裂能，C3→B1＋2Zn.結果為0.598 eV·atom－1，為正值，表明外雙摻雜結構C3比替代雙摻雜結構更穩定.說明對于雙摻雜，外摻雜是最穩定結構，這與單摻雜團簇的結論一致.振動譜分析C3和B1，沒有發現虛頻.說明它們都是勢能面上的極小值點而不是鞍點.

表4 內雙摻雜（ZnO）12團簇中，兩個Co原子間距，束縛能，HOMO-LUMO能隙，總磁矩，Co原子及相鄰Zn、O原子的磁矩Table 4 Distance between two Co atoms（dCo，in），binding energy（Eb，in eV·atom－1），HOMO-LUMO gap （Gap，in eV），and total magnetic moment（μtot，in μB）of endohedral bidoped（ZnO）12clusters.Magnetic moment （μCo，in μB）of Co atom and bonding Zn，O atoms（μZnand μO，in μB）in clusters

dCoEbGapμZnμOμtotμCo 4s4p3dtotal鐵磁態2.318－3.1490.390.210.042－0.0040.0050.8740.874反鐵磁態2.319－3.1550.400000.0120.0311.1461.188

3 結論

采用第一性原理密度泛函理論系統研究了Co原子單摻雜和雙摻雜（ZnO）12團簇的結構和磁性質.我們考慮了三種摻雜方式：替代摻雜、外摻雜和內摻雜.不管是單摻雜還是雙摻雜，外摻雜團簇都是最穩定結構. Co原子之間的磁性耦合由直接的Co-Co反鐵磁耦合和Co和O原子之間通過p-d雜化產生的鐵磁耦合這兩者競爭決定.最后，我們指出外雙摻雜團簇C1是鐵磁耦合，在納米量子器件有潛在的應用價值.

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Structure and Magnetic Properties of Co-doped（ZnO）12Clusters

XIE Jianming，CHEN Hongxia
（Department of Physics，Yancheng Teachers University，Yancheng 224002，China）

Structure and magnetic properties of（ZnO）12clusters doped with one（monodoped）and two（bidoped）Co atoms are studied with first-principles method.Substitutional，exohedral，and endohedral doping are considered.Exohedral isomers are found the most favorable in both monodoped and bidoped clusters.Magnetic coupling between Co atoms is short-range.Magnetic coupling between Co atoms at the nearest neighbor is mainly governed by competition between direct Co-Co antiferromagnetic interaction and ferromagnetic interaction between two Co atoms via O atom due to strong p-d hybridization.We demonstrate that exohedral bidoped cluster favors ferromagnetic state，which has potential applications in nanoscale quantum devices.

diluted magnetic semiconductor；clusters；density functional theory

date： 2013－06－25；Revised date： 2013－09－23

O469

A

1001-246X（2014）03-0372-07

2013－06－25；

2013－09－23

國家自然科學基金（11247235），江蘇省高校自然科學基金（11KJB140013）及青藍工程（QLP）資助項目

謝建明，男，實驗師，主要從事稀磁半導體材料的研究，E-mail：dtxiejianming＠sina.com