低價值控制棒中子吸收體材料燃耗相關數據的制作及驗證研究

楊偉焱，畢光文，楊 波，湯春桃

（上海核工程研究設計院堆芯設計所，上海200233）

第三代非能動核電站采用機械補償（MSHIM，Mechanical SHIM）控制和運行策略。在MSHIM運行模式下，大部分時間反應堆內的燃耗補償、快速反應性變化和功率調節都將由低價值控制棒（灰棒）實現自動控制。在進行堆芯物理設計分析時，需考慮長期控制棒長期在堆芯中接受輻照帶來的灰棒吸收體的燃耗效應。灰棒吸收體材料的設計及其在堆芯物理分析中的燃耗計算成為MSHIM運行模式設計分析的關鍵。

為滿足不同燃耗階段MSHIM運行控制模式的精確性和穩定性，要求灰棒中子吸收價值隨燃耗長期保持基本恒定，為此需對灰棒中子吸收體的材料和尺寸等進行特殊設計。本文對灰棒吸收體燃耗計算相關數據的制作和驗證方法展開研究，以支持滿足特殊吸收價值要求的灰棒中子吸收材料篩選，為新型灰棒設計及其在堆芯物理計算中的燃耗分析奠定基礎。

1 燃耗計算相關數據的制作和驗證方法

1.1 燃耗計算相關數據的內容

導致燃耗變化，即核素同位素成分變化的反應包括：裂變反應、俘獲反應和衰變反應。可以用統一的燃耗方程進行描述。燃耗方程是個平衡方程，其表達式如下［1］：

其中，Nm（t）是核素m在t時刻的核子密度；核素m－1是核素m的俘獲反應母核；核素k是核素m的衰變反應母核；λ是衰變常數。

式中，

Fm（t）＝：核素 m 的裂變生成項；

If，m′＝：核素 m 裂變母核m′的裂變反應率；

Ia，m＝：核素 m 的中子吸收反應率；

rm－1＝Ia，m－1－If，m－1：核素m－1俘獲中子反應率。

由上式可知，求解燃耗方程需要的數據包括：裂變核素的裂變產物矩陣及裂變產額（Ym，m′）、裂變核素每次裂變釋放的能量、核素的衰變常數（λ）、俘獲分歧比、衰變分歧比和燃耗鏈。上述數據就是一般材料燃耗計算相關數據的內容。灰棒中子吸收體材料不涉及裂變反應，因此其燃耗相關數據只包括衰變常數、俘獲分歧比、衰變分歧比和燃耗鏈。其中核素的衰變常數和分歧比已包含在核評價數據庫中［2］。本文將重點對中子吸收體材料燃耗鏈的制作和驗證方法作詳細介紹。

鋱和鏑作為中子吸收體材料，均有較好的中子吸收能力。通過俘獲和衰變反應母核與子核吸收截面的初步對比分析可知：鋱的中子吸收價值在很長時期將保持上升，而其鏑則將逐漸下降。因此，以鋱鏑合金作為中子吸收體材料的控制棒，通過適當的鋱和鏑含量、吸收體半徑的設計，有可能實現控制棒價值長時間保持恒定。為此本文在后續具體方法介紹過程中將以鋱和鏑同位素燃耗相關數據的制作和驗證為例。

1.2 燃耗鏈的簡化原則

核素完整的燃耗鏈非常復雜，包含了所有核素（包括穩定和非穩定核素及核素的基態和激發態）由于各種反應而導致的變化情況。圖1給出了鋱和鏑同位素的完整燃耗鏈（圖中括號內數值為核素在中子能量為0.025 3eV的微觀吸收截面，單位為靶恩）。如果在實際應用中把完整燃耗鏈的所有反應信息都包含其中，燃耗方程求解將變得極為繁復，從而大大降低燃耗計算的效率。因此在工業應用的計算程序中，必須對核素完整的燃耗鏈進行簡化，保留對最終計算結果有重要影響的核素及其燃耗信息，而對最終結果影響微小的核素進行歸并或省略處理。完整燃耗鏈的簡化就成為燃耗鏈制作的關鍵。

本節以鋱和鏑同位素完整燃耗鏈的簡化為例，介紹中子吸收體材料燃耗鏈簡化的原則，具體如下：

1）選取并保留工程實際中有重要意義的核素

在燃耗鏈簡化的過程中，一般選取并保留含量高、吸收截面大、半衰期長及對材料其他性能（如輻照性能）有重要影響的核素。在核素的選取過程中需參照工程經驗及后續的數值驗證計算分析。

2）次要核素的歸并和省略

為了達到完整燃耗鏈簡化的目的，需對含量很低、半衰期比較短或吸收截面比較小的中間核素進行歸并和省略。如圖1所示燃耗鏈中的156Dy和158Dy，其在天然鏑同位素中的含量分別只有0.056%和0.096%；同時由于165Ho的吸收截面很小，也進行省略處理。

圖1 鋱和鏑同位素完整燃耗鏈Fig.1 Original depletion chains of terbinium and dysprosium isotopes

3）次要反應類型的簡化

在燃耗鏈中有些核素可能同時發生中子俘獲反應和衰變反應，因此需對核素發生兩種反應的概率進行評估，并忽略發生概率很小的反應。核素發生中子俘獲反應和衰變反應的概率之比可由參數進行估算［1］。如圖1所示燃耗鏈中同時發生兩種反應的核素有160Tb、161Tb和165Dy等。以165Dy為例，其熱中子吸收截面較大約為3 586靶恩，半衰期為2.3小時。假設反應堆中熱群中子通量為1014cm－2·s－1，則10－3，說明165Dy發生衰變反應的概率遠大于發生中子俘獲反應的概率，因此可忽略其中子俘獲反應。而對于160Tb因此衰變和俘獲反應需同時保留。

4）缺少核評價數據核素的簡化

在完整燃耗中可能包含缺少核評價數據的核素，需對其進行簡化處理。如圖1所示燃耗鏈中的162Tb和163Tb。省略162Tb和163Tb后，161Tb將直接生成162Dy。

5）對復雜的燃耗鏈進行線性化

在采用解析法求解燃耗方程時，需對簡化后的燃耗鏈進行線性化。

使用上述原則，對鋱和鏑同位素的完整燃耗鏈進行簡化，簡化后的燃耗鏈如圖2所示。需要特別指出的是，對于161Tb直接生成162Dy情況，由于省略了中間161Tb俘獲生成162Tb，繼而衰變成162Dy的過程，在求解燃耗方程時須直接指定161Tb的俘獲產物為162Dy。

圖2 簡化后鋱和鏑同位素燃耗鏈Fig.2 Simplified depletion chain of Tb and Dy

1.3 燃耗鏈的制作和驗證方法

完成完整燃耗鏈的簡化后，需對其進行數值計算驗證，并根據驗證計算結果對簡化燃耗鏈進行適當的調整，以確保簡化燃耗鏈與完整燃耗鏈相比具有相似的計算精度。本文所采用的燃耗鏈制作和驗證計算流程如圖3所示，具體步驟如下：

1）使用截面加工程序NJOY［3］和核截面評價庫ENDF／B－VI.8中截面數據制作組件計算程序所需的核素多群截面數據并作初步驗證；

2）對核素完整燃耗鏈作合理的簡化；

3）根據簡化的燃耗鏈修改組件計算程序源程序，以添加簡化后的新燃耗鏈；

4）計算典型的壓水堆組件問題，得到反應性和核素質量隨燃耗變化結果，并與基準程序MONTEBURNS［4］和 MVP－BURN［5］的結果進行比較；

5）如果計算誤差在可接受的范圍內，則說明燃耗鏈制作成功；如果誤差較大，則分析誤差來源，并對燃耗計算相關參數或核素截面做相應調整，再重復上述步驟直到誤差滿足要求。

圖3 燃耗鏈制作和驗證計算流程圖Fig.3 Flow figure of depletion chain production and validation

上述燃耗鏈制作和驗證過程需要進行迭代計算的原因：一、在多群截面制作過程中只驗證了在有限工況下的精確性，并未做全面、完整的驗證，特別是核素質量隨燃耗變化的相關驗證；二、燃耗鏈簡化過程中可能引入不合理近似。

本研究所采用的參考程序為MONTENURNS和MVP－BURN程序。MONTEBURNS程序是美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室開發的中子輸運計算統計方法程序 MCNP［6］與燃耗計算程序ORIGEN［7］的耦合計算程序，具有很高的計算精度，可作為計算結果的參考。MVP－BURN程序是日本原子能機構開發的蒙卡燃耗計算程序，也使用統計方法求解中子輸運問題。因此二者在中子輸運問題求解上具有相似的計算精度。與MONTEBURNS程序使用核素完整燃耗鏈不同，MVP－BURN程序需輸入自定義的燃耗鏈數據以計算燃耗相關問題。因此可以使用MVP－BURN的結果驗證核素多群截面隨燃耗變化的計算精度。

2 鋱和鏑燃耗鏈的數值分析

2.1 初始計算結果

表1 核素多群截面制作時的背景截面設置Table 1 Background cross section applied for multi－group cross section production

本研究所采用的組件計算程序為PARAGON程序［8］。按照2.3節介紹的流程制作了鋱和鏑同位素的燃耗計算相關數據和PARAGON程序70群截面數據（各核素截面制作時采用的背景截面見表1）。使用上述新制作的數據，計算了含鋱吸收體的典型17×17壓水堆組件問題，圖4～圖11給出了PARAGON、MONTEBURNS和 MVPBURN程序的計算結果。為了便于比較分析，MVP－BURN程序在計算時所用的鋱鏑燃耗鏈與PARAGON程序相同。

由計算結果可知，PARAGON程序與MONTEBURNS程序kinf計算結果吻合良好。對于具體的鋱和鏑同位素質量隨燃耗變化計算結果，PARAGON程序與 MVP－BURN程序吻合較好，與MONTEBURNS程序相比誤差較大。PARAGON程序與 MVP－BURN程序的燃耗鏈相同，均為簡化后燃耗鏈，二者的計算結果吻合，表明鋱和鏑同位素的多群截面制作具有很高精度。因此PARAGON程序鋱、鏑同位素質量隨燃耗變化計算結果與參考程序MONTEBURNS計算結果的偏差主要由燃耗鏈簡化引起。

圖4 含鋱吸收體壓水堆組件kinf計算結果Fig.4 The kinfresults of PWR assembly with Tb

圖5 159 Tb質量隨燃耗變化計算結果Fig.5 The calculation results of159 Tb weight

2.2 最終計算結果

圖6 160 Tb質量隨燃耗變化計算結果Fig.6 The calculation results of160 Tb weight

圖7 160 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.7 The calculation results of160 Dy weight

圖8 161 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.8 The calculation results of161 Dy weight

圖9 162 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.9 The calculation results of162 Dy weight

圖10 163 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.10 The calculation results of163 Dy weight

圖11 164 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.11 The calculation results of164 Dy weight

由上節分析可知，燃耗鏈簡化是造成核素同位素質量隨燃耗變化計算結果誤差較大的原因。但由燃耗鏈簡化過程可知，燃耗鏈簡化的主要原因為核素評價截面數據的缺失，因此不能采用更加詳細燃耗鏈的方法來提高計算精度。為此，本研究采用調整部分同位素截面的方法對燃耗鏈簡化所引入的誤差進行修正。由圖5可知，PARAGON程序的159Tb計算結果大于參考程序MONTEBURNS的計算結果，而后續子核的計算結果又小于參考程序的計算結果。因此可通過增加159Tb的吸收截面，以加快159Tb在燃耗過程中的消耗，從而提高后續子核的產生量，最終使得計算結果與參考值吻合。

圖12～圖19給出了增加159Tb吸收截面后的計算結果。由圖12可知，調整159Tb吸收截面對kinf結果影響很小，PARAGON與MONTEBURNS的結果仍然吻合良好。鋱和鏑同位素質量隨燃耗變化計算結果相對于參考程序MONTEBURNS計算結果的偏差則大大減小。可見，減小159Tb吸收截面的修正方法是有效的，達到了預期的修正效果。調整159Tb吸收截面后的鋱、鏑同位素燃耗計算相關數據及多群截面數據具有很高的計算精度。

圖12 含鋱控制棒壓水堆組件kinf計算結果Fig.12 The kinfresults of PWR assembly with Tb

圖13 159 Tb質量隨燃耗變化計算結果Fig.13 The calculation results of159 Tb weight

圖14 160 Tb質量隨燃耗變化計算結果Fig.14 The calculation results of160 Tb weight

圖15 160 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.15 The calculation results of160 Dy weight

圖16 161 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.16 The calculation results of161 Dy weight

2.3 鋱鏑合金灰棒的計算結果

圖17 162 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.17 The calculation results of162 Dy weight

圖18 163 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.18 The calculation results of 163 Dy weight

圖19 164 Dy質量隨燃耗變化計算結果Fig.19 The calculation results of164 Dy weight

使用新制作的鋱、鏑同位素燃耗計算相關數據及多群截面數據對鋱鏑合金灰棒設計方案進行核特性計算。通過對合金中鋱鏑含量和灰棒吸收體外徑的設計，鋱鏑合金灰棒中子吸收價值隨燃耗變化如圖20所示。由圖可知，以鋱鏑合金為中子吸收體材料的灰棒設計，能做到中子吸收價值長期保持恒定，滿足灰棒的中子吸收特性要求。

圖20 鋱鏑合金控制棒中子吸收價值隨燃耗變化圖Fig.20 The neutron absorption worth of Tb and Dy alloy control rod

3 結論

針對MSHIM運行控制模式的特點，燃耗分析是灰棒吸收體材料設計與分析的重要內容。本研究從燃耗方程出發，給出了燃耗計算相關數據的內容，并在此基礎上提出了以MONTEBURNS和 MVP－BURN作為基準程序進行中子吸收體材料燃耗計算相關數據（特別是燃耗鏈）制作和驗證的方法；利用該方法制作了新型灰棒中子吸收體材料鋱和鏑燃耗計算相關數據，數值計算結果表明，新制作的鋱和鏑燃耗計算相關數據和同位素多群截面數據具有很高的計算精度；最后，使用新制作數據對鋱鏑合金灰棒設計方案的控制價值進行了計算分析，結果滿足灰棒控制價值的要求。

［1］ 謝仲生，吳宏春，張少泓 .核反應堆物理分析［M］.西安：西安交通大學出版社，2004.

［2］ ENDF－6Formats Manual，CSEWG Document ENDF－102Report BNL－90365－2009Rev.1，M.Herman and A.Trkov.

［3］ The NJOY Nuclear Data Processing System Version 91，LA－12740－M，R.MacFarlane，D.Muir，1994.

［4］ User’s Manual，Version 2.0for MONTEBURNS，Version 1.0，LA－UR－99－4999，D.I.Poston，H.R.Trellue，Sep.1999.

［5］ Development of Burn－up Calculation Code System MVPBURN Based on Continuoue Energy Monte Carlo Method and Its Validation，Proc Joint Int.Conf.on Mathematical Methpds and Supercomputing for Nuclear Application，Saratoga Springs，New York，Oct.5－9，1997.

［6］ MCNP：A General Monte Carlo Code for N－Particle Transport Code，New Mexico，1997：LA－12625－M.

［7］ ORIGEN－S：Scale System Module to Calculate Fuel Depletion，Actinide Transmutation，Fission Product Buildup and Decay，and Associated Radiation Source Terms，ORNL／TM－2005／39，I.C.Gauld，O.W.Hermann，and R.M.Westfall，OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY，Jan.2009.

［8］ PARAGON User Manual， Westinghouse Electric Company，Jan.2005.