銀基電接觸材料的理論計算研究及發展現狀

趙燕燕，黃福祥

(重慶理工大學材料科學與工程材料學院，重慶 400054)

銀基電接觸材料的理論計算研究及發展現狀

趙燕燕，黃福祥

(重慶理工大學材料科學與工程材料學院，重慶 400054)

概括了銀基電接觸材料在成分和制備工藝上的研究發展現狀，闡述了理論計算在銀基電接觸材料中的研究及應用，并對今后銀基電接觸材料的研究發展提出展望。

銀基;電接觸材料;理論計算

銀基電接觸材料因價格適中，有良好的導電性、加工性及抗氧化性，且耐電磨損性和抗熔焊性較好，接觸電阻小而穩定，在電接觸材料中應用廣泛(主要是輕重負荷的電器)［1］。目前對銀基電接觸材料的研究主要以實驗為主［2－3］。隨著計算機科學的發展，在實驗條件不允許的情況下，材料研究可以通過理論計算來實現，并可得到良好的結果，同時可進一步設計實驗。銀基電接觸材料在理論研究方面雖然已有初步發展，但還未進行相關的總結和歸納。本文從成分和方法方面對銀基電接觸材料進行介紹，重點闡述其在理論計算研究方面的現狀。

1 銀基電接觸材料實驗研究進展

1.1 材料成分研究

銀基電接觸材料主要有AgW、AgC、AgWC、AgNi、AgMeO等系列二元合金電接觸材料，各自優缺點及用途在文獻［4－7］已有較多的報道。

目前已研究出新的合金化方式，使電接觸材料的性能得到進一步提高。稀土的獨特性能在近些年得到很好的開發利用。例如，在AgSnO2復合材料中加入適量的Y2O［8］3可以使銀基體與SnO2顆粒的潤濕性、材料的加工性及電性能更佳; 0.2%稀土添加在Ag－Ni中能細化晶粒，并以固溶或球狀第二相形式存在，能強化合金，延緩材料回復與再結晶［9］;在Ag－Cu系合金中添加稀土元素后，其耐電弧，抗氧化、抗硫化性能提高［10］;向合金加入Ni可使硬度提高，偏析轉移損耗小，不易失效軟化，接觸特性穩定，但高溫下耐磨性下降;再添加Li、Zn、RE，硬度、耐磨性和抗環境侵蝕能力均提高，使用壽命較長。此類材料目前已大量生產使用［11－12］。經過測試，稀土化合物的產生導致了合金的性能改變，表現在微觀組織、力學性能和電學性能方面。因此對化合物的深入研究以及對工藝的設計研究需得到重視。

1.2 制備方法

目前，銀基電接觸材料的制備工藝主要有粉末冶金法(根據制粉工藝不同分為傳統粉末冶金法、機械合金法、化學共沉淀法、反應霧化法、預氧化合金法和反應合成法)和內氧化法(合金內氧化法、預氧化合金法)［13－15］。以下簡要介紹幾種新型制備方法:

1)噴射沉積法。此方法工藝流程短，成本低，但有“過噴現象”，產品的尺寸均勻性難控制，應用于Ag/Ni電接觸材料［16］，可得到晶粒細化、偏聚少、性能良好的產品。

2)溶膠凝膠法。此法也可以得到粒度小、純度高、偏聚少的產品，而且反應溫度低，過程易控制，介電性能好，不足是材料價格昂貴，生產時間長。

3)等離子噴涂法。主要用于合金涂層，制得的AgSnO2/Cu復合電接觸材料致密，耐電弧侵蝕，導電性能良好［17］。此法生產周期短，但涂層的結合強度不能保證。

4)包覆法。代表是Ag80(WC70TiC30)17C3復合粉末［18］，性能指標均優良，已投入生產。

5)固相軋制復合技術。可制備片狀觸頭，復合強度良好，已批量應用于CJT1－60A交流接觸器［19］。

Canhui Xu等［20］采用粉末熱擠壓法制備了AgSnO2電接觸材料，得到的材料致密度高，微觀結構均勻，且加工過程簡單，不需要經過燒結過程。在擠壓比為49∶1時得到的材料性能較好，其材料密度為9.83 g/cm3，硬度91.6 HV，電導率為71%的IACS。通過TEM和EDS分析，確定了強化相為SnO2和Ag1.7Sb2O5.77。

通過實驗，銀基電接觸材料的性能得到了很大提高，但是對晶粒細化、硬度提高等在理論認知上還有欠缺。

2 銀基電接觸材料在理論計算方面的研究

各種計算機模擬技術的迅速發展使得材料在理論計算方面也得到了很好的發展。銀基電接觸材料的實驗成果很多，但是其理論方面的研究還有待于進一步深入。目前，應用較為廣泛的理論計算方法有熱力學性質計算法、有限元法、固體與分子經驗理論和第一性原理計算等。下面主要介紹這些方法在電接觸材料中的研究現狀。

2.1 熱力學性質計算法

余方新等［21］利用合適的特征晶體模型，對Au－Cu合金固液相的自由能表達式的參數進行了描述，計算合金系的熱力學性質——生成熱、活度、Gibbs自由能，數據分析得出體系成分不變的相變點為T=1 182 K，43.5%Cu，并以熱力學數據計算了合金的相圖，與實驗符合較好。

張昆華等［22］運用Gibbs Helmholtz方程對Ag－SnO2復合材料進行了熱力學計算，根據Ag－Sn－O系統各反應合成式的ΔGΘV計算式得到的結果如圖1所示。

由圖1(a)可知:300～500 K時，Ag2O只有分解為Ag和O2的可能性，氧化物的單位體積標準生成自由能ΔGΘV負值越大，則氧化物穩定性越高，易被氧化。反應式(12)的ΔGΘV負值最大，最低為－22.27 kJ·cm－3。所以只要控制好反應系統的氧分壓，則反應合成的最終產物為Ag和SnO2，不存在SnO相。該結果為制定反應合成法制備AgS－nO2復合材料的工藝參數提供了理論依據。

圖1 ΔGΘV與T的關系圖

顧杰等［23］計算了AgSnO2材料中SnO2顆粒在不同溫度下的生成焓和臨界形核半徑，結果見表1。

表1 不同溫度下SnO2顆粒的生成焓和臨界形核半徑

由TEM實驗數據可知，實際顆粒尺寸均可以滿足表1的最大半徑。通過擴散機理得出了SnO2顆粒最大成長半徑不超過50.96 nm，這主要是受基體中Sn擴散、基體顆粒尺寸以及其他顆粒的排擠影響;但有個別尺寸較大，其原因是缺陷擴散導致Sn的擴散量增加。這些熱力學計算數據從理論上為相圖和工藝提供了參考依據。

2.2 有限元法

有限元法是利用有限個單元將連續體離散化，通過對有限個單元做分片插值求解各種力學、物理問題的一種數值方法。基于變分原理，它能模擬比較簡化的構件在變形過程中的溫度、速度、潤滑和壓力等參數的宏觀變化，但不適宜微觀模擬，使用得也較少。

譚志龍等［24］利用有限元法分析AgNi10觸頭材料因局部軟化引起的力學特征的變化，建立直流閉合接觸階段材料受熱－電－力耦合作用的數學模型。計算材料接觸區的溫度場、應力應變場表明:電流密度沿接觸區域非均勻分布，形成環形熱源;熱應力集中區由接觸中心向觸頭內部擴展，同時，接觸界面的邊緣處也出現了熱應力集中區，其電流密度分布和60 A下應力分布見圖2。

圖2 熱應力集中區電流密度分布和60 A下應力分布

材料在60 A－10 CN的電負載條件下，接觸半徑逐漸收斂，穩定接觸時接觸半徑為27 μm，最高溫度為354.09 K。接觸邊緣區以及中心區沿縱向50 μm處熱應力較集中，在反復的熱沖擊作用下容易成為裂紋源，為材料的失效提供了準確的應力分析依據。

林鶴云等［25］運用三維電場有限元對CuCr/ AgW/AgNi合金材料的導電率進行了計算，首次提出從場的角度模擬計算分析合金新材料，運用有限元模型，對CuCr進行100次的計算。導電率的計算結果為17.76，實測值為18.5，兩者相差小于1%，證明計算方法的可靠性。不足之處是計算模型沒有考慮工藝及其他微觀因素對導電性的影響，所以需加以實驗校正。

陳松等［26］根據Ag/La2NiO4基電觸頭的相關實驗數據，采用有限元法計算了觸頭使用過程的溫度場模型。結果表明:閉合電弧產生的噴濺作用造成的材料轉移和材料損耗都遠強于分斷電弧，電弧侵蝕主要是通過噴濺和蒸發方式進行，與實驗相對應，證明這一計算模型正確有效，對電接觸材料的研發具有良好的參考價值。利用有限元法可以進一步對各種場進行模擬，從而在實驗條件達不到的情況下觀察材料的變化過程，總結失效規律。

2.3 固體與分子經驗理論

固體與分子經驗理論(即EET理論)對于點陣參數已知的晶體結構，可以給出晶體中鍵絡上的電子分布和原子所處的狀態，用來計算晶體的結合能、熔點、合金相圖等。該理論在建立模型時需擬合一系列的物理參量，但是只考慮了原子結構不涉及電子之間相互作用的原子層次理論，因此具有一定的局限性，使用較少。

運用固體與分子經驗電子理論，江珍雅等［27］對AgSnO2電接觸材料中存在及可能存在的物相的晶體結構進行了價電子結構及部分界面的電子密度計算。由界面兩側的電子密度差Δρ可以判斷界面的連續性，若Δρ＞10%，界面的電子密度呈現連續，否則為不連續［28］。計算得到的Ag/SnO2之間的Δρ最小為31.911 684%，其界面是不連續的，而Ag/SnO之間的Δρ最大不超過5%，其界面為連續的。又由于SnO的熱穩定性差決定了在材料中不存在此相，所以改善AgSnO2電接觸材料的方法(第三相元素的添加和制備工藝的改善)都試圖改變Ag/SnO2界面為連續狀態，為此類研究及生產提供了理論依據，并與之前熱力學計算的結果相呼應。

謝佑卿等［29］通過研究Ag－Cu合金系能量、原子排布等，確定了體系的正確自由能函數，求得了合金及各組元在1 052.1 K時的各種平均摩爾性質，并提出利用金屬與合金的特征晶體理論計算合金相的彈性和結合能。結合合金組織形貌等相關信息，可以對材料的力學性質作出恰當的預測。

2.4 第一性原理計算法

基于密度泛函理論的第一性原理計算基于量子力學的電子層次的理論，考慮了電子之間的相互作用，能對電子行為進行描述，如電子的雜化、能帶和電荷的轉移等，因此是目前合金微觀組織結構研究中應用最為廣泛的理論模擬計算方法。目前常用的方法有LAWP(linearized augment plane wave)方法、LMTO(linearized muffin－tin orbit)方法、Pseudo－potentials方法和DV－X(discrete variation X)方法等。這些方法因很少采用(或者不用)可調節的經驗參數，故可以通過求解薛定諤(Schr?dinger)方程得到材料的電子結構，反映材料的內在性質，從而在計算材料學中占有舉足輕重的地位［30］。

通過第一原理計算可以預測材料的組分、結構與性能:由材料總能量及結合能可預測材料的相結構穩定性;合金形成熱可知合金形成能力;由體模量和彈性常數等可預測材料的強度、硬度及塑性等性能;根據態密度、電子密度可討論合金的強韌性及成鍵能力。由此可以設計具有特定性能的新材料，甚至可以模擬實驗無法實現的工作，唯一不足的是目前只能對數十個原子進行計算［31］。目前第一性原理在鎂、鈦、鋁及鎳合金中的應用比較廣泛［32－37］，計算結果很好，但在銀基電接觸材料方面剛剛起步，是以后研究的方向。

2.4.1 熱力學性質的計算

基于量子力學的第一性原理計算熱力學性質，其物理基礎可靠，計算得到的結果符合實驗值，應用廣泛。劉琳靜等［38］運用密度泛函理論(DFT)，對Ag－Sn－O體系中O原子在Ag－Sn合金中的運動與反應、體系中未知化合物的結合能、生成焓等進行了第一性原理計算。Ag－Sn－O原子間相互作用曲線、未知相的結合能和生成焓如圖3所示。

由圖3(a)可以看出:Sn－O的作用曲線明顯比Ag－O的要低很多，表明在滿足O擴散條件時，優先于Sn結合，而不生成Ag－O鍵。由圖3(b)、(c)分析得到，AgxOy穩定性最差，整個體系中SnO2是最穩定相，從理論計算上分析出制備過程中的生成相及反應式，彌補了實驗設備和方法的不足。

材料熱力學計算方面，通過結合能和生成焓的結果，可以定量判斷合金相的出現與形核長大，對控制合金制備有重要作用。

圖3 Ag－Sn－O原子間相互作用曲線、未知相的結合能和生成焓

2.4.2 電子態密度的計算

界面在復合材料中是基體與增強體的結合，且在組元間傳遞載荷，對材料的性能研究有很大幫助。有學者利用DFT對Ag/SnO2電接觸材料的兩相界面結構進行了研究，計算結果表明:界面結構弛豫會使界面原子嚴重錯排，界面處O與Ag原子有彼此靠近趨勢，而Sn原子則變化不大，得到的是兩相結合的過渡區。這些在計算得到的電子云和電子態密度圖上都可以得到相照應，具體如圖4所示。

圖4 界面電子云分布和界面電子態密度

圖4(a)的界面處，電子云向O原子方向伸展，由布居定性分析，O原子得到電荷和Ag原子失電子因距界面遠近多少不同，因界面對基體影響，也有一部分Ag得到電子。圖4(b)中本來Ag的5 s電子起導電作用，但界面使得Ag原子的部分電荷轉移到O原子上，電荷分布不均勻，影響電子傳輸和材料的導電性。計算結果顯示:Ag (111)/SnO2(200)界面結合較強，可動性較差，這就從電子結構上解釋了Ag/SnO2金屬/陶瓷復合材料力學性能提升而加工性能變差的原因［39］。

李貴發等［40］對Ag表面性質進行了第一性原理研究，通過表面能計算得出Ag(111)面穩定性最好，Ag(110)次之，Ag(100)最差。根據電子結構的分析得出了不同表面結構穩定性差異的機制。

通過計算相界面結合的穩定性，可以從宏觀上幫助理解材料的力學性能的改變機制及提高方向。

2.4.3 晶格常數及體彈性模量的計算

金屬間化合物對合金性能的提高起到了關鍵作用。為研究金屬間化合物自身的性能，史耀君等［41］采用第一性原理計算法對具有B2(CsCl)結構的二元韌性金屬間化合物CeAg的電子結構、力學性能等進行了研究，晶格常數優化得到數據如表2所示。

表2 B2立方相CeAg的晶格常數和原胞體積的理論計算值和實驗值

由表2可知:CeAg晶格常數的計算值與實驗值十分接近，表明此計算模型和計算條件的可靠性。對此化合物的彈性常數及其他模量進行計算，數據如表3所示。

通常G/B可以預測材料的延脆性，若G/B＜0.5，則為延性，否則為脆性。此外，對于立方晶體來說，保持穩定性的條件有［44］:C11＞0，C44＞0，C11－C12＞0，C11+2C12＞0，C11＞B＞C12。由此得出此化合物表現出很好的韌性，并與實驗相照應，從理論上解釋了化合物的延展性機理。

通過分析體系中的合金相的力學性能，得到不同合金相的具體影響方式。對于高溫材料的設計，起到了合金相的合成與抑制的指導作用，使材料性能最優化。

表3 CeAg的彈性常數、體模量、剪切模量、彈性模量、彈性各向異性系數和泊松比的計算值

3 結束語

電器行業的快速發展，對銀基電接觸材料的性能要求越來越高。研制和開發的材料已得到了廣泛的應用和發展，但是在理論上還缺乏客觀的認知，所以需在理論方面進行更多更深入的研究。理論方法中的第一性原理方法，從介觀和原子層次深入到電子層次，可以從本質上討論材料的許多特性，具有極大的優勢，已被廣泛應用到很多合金材料的性能計算上，應在銀基電接觸材料以后的研究中加以利用:①通過第一原理計算方法得到熱力學、動力學相關數據，并結合試驗檢測和驗證，分析更多銀基體系中的合金相的原子結構與性能的關系。從合金相的形成機制與性能提高兩方面展開研究;②對合金體系變化過程中的結構演變等進行研究，通過電子結構變化與合金性能與組織變化相結合，達到設計合金的目的。同時還要改進理論計算方法，使得在材料研究設計方面得到的結果更合理可靠，開發出性能更優異的電接觸材料。

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(責任編輯 劉舸)

Theoretical Calculation and Development Status of Silver-based Electrical Contact Material

ZHAO Yan－yan，HUANG Fu－xiang
(School of Materials Science and Engineering，
Chongqing University of Technology，Chongqing 400054，China)

The development status of silver－based electric contact materials is introduced simply from the component and preparation technology.The application of theoretical calculation on silver－based electric contact materials is expounded.The development prospect on silver－based electric contact materials is also presented at last.

Ag－based;electric contact materials;theoretical calculation

N32

A

1674－8425(2014)03－0058－07

10.3969/j.issn.1674－8425(z).2014.03.011

2013－10－25

重慶科技攻關項目(CSTC2012GG－YYJS50009)

趙燕燕(1988—)，女，河南人，碩士研究生，主要從事功能材料及其制備技術研究。

趙燕燕，黃福祥.銀基電接觸材料的理論計算研究及發展現狀［J］.重慶理工大學學報:自然科學版，2014 (3):58－64.

format:ZHAO Yan－yan，HUANG Fu－xiang.Theoretical Calculation and Development Status of Silver－based Electrical Contact Material［J］.Journal of Chongqing University of Technology:Natural Science，2014(3):58－64.