谷德銀,劉有智,祁貴生,師小杰
(中北大學超重力化工過程山西省重點實驗室,山西 太原 030051)
新型旋轉填料床強化氣膜控制傳質過程
谷德銀,劉有智,祁貴生,師小杰
(中北大學超重力化工過程山西省重點實驗室,山西 太原 030051)
轉子結構為相互嵌套填料環(huán)的新型旋轉填料床是基于強化氣膜控制傳質過程的新型高效傳質設備,可適用于受氣膜控制的吸收、精餾和低濃度工業(yè)氣體的凈化等過程。分別以化學吸收體系CO2-NaOH和物理吸收體系NH3-H2O測定了不同氣量、液氣比和超重力因子條件下的有效比表面積a和氣相體積傳質系數kya,并由此得到氣相傳質系數ky,對其傳質性能進行研究。實驗結果表明:a、kya和ky均隨著氣量、液氣比和超重力因子的增大而增大。通過對比可知,新型旋轉填料床的氣相體積傳質系數在相近操作條件下是文獻逆流旋轉填料床的2倍。并對實驗數據進行了回歸,擬合出了a、kya和ky分別與氣相雷諾數ReG、液相韋伯數WeL和伽利略數Ga之間的關聯(lián)式。
新型旋轉填料床;氣膜控制;氣相傳質系數;傳質
旋轉填料床(RPB)是20世紀80年代發(fā)展起來的一種新型高效的氣液傳質設備[1-2]。液體在進入旋轉填料床后將受到離心力作用以及旋轉填料的剪切力作用,被旋轉填料切割成尺寸很小的液絲、液滴和液膜,相界面快速更新,產生巨大的相間接觸面積,傳質阻力減小,氣液間的傳質過程得到極大的強化[3-4]。與傳統(tǒng)塔相比,RPB的傳質速率提高了1~3個數量級,并具有設備體積小、停留時間短、持液量小等優(yōu)點,使其在某些應用方面具有無法比擬的優(yōu)勢[5-9]。
目前,RPB的傳質特性已有較多研究,普遍認為RPB對傳質過程中的液相傳質系數的提高極為明顯,但對于傳質過程中的氣相傳質系數幾乎沒有影響[10-11],這主要是由于RPB中高比表面積填料對氣體的曳力作用,氣體與填料間的相對滑移速度較小,氣體幾乎隨RPB中的填料同步旋轉,和傳統(tǒng)塔一樣以“整體”經過填料層,氣體的湍動程度較小,相界面得不到快速更新,不能有效地強化氣膜內的傳質過程。而基于提高氣體在旋轉填料中的滑移速度以及氣體湍動程度,作者課題組自主研制了轉子結構為相互嵌套填料環(huán)的新型旋轉填料床[12],實驗以化學吸收體系CO2-NaOH來測定有效比表面積a,在同步操作條件下,以氣膜控制傳質過程的物理吸收體系NH3-H2O來測定氣相體積傳質系數kya,計算出氣相傳質系數ky,從而對新型旋轉填料床的傳質特性進行研究。
1.1 轉子結構
新型旋轉填料床的轉子是由能獨立旋轉的上、下兩個轉盤組成,如圖1所示。每個轉盤上各固定三圈同心環(huán)狀填料支撐,填料支撐為薄壁筒狀不銹鋼圈,周向密布開孔,作為流體的通道,填料支撐內部是填料裝填區(qū),裝有填料的填料支撐形成一個填料環(huán),所用填料及填料環(huán)特性參數如表1所示。當上、下轉盤逆向旋轉時,相鄰的兩個填料環(huán)呈相反方向轉動,對氣體產生巨大的剪切力,氣體每通過一層填料環(huán)都要被剪切一次,以往以“整體”流動的氣體被擾動切割,發(fā)生多次變向和再分布,打破了普通RPB中氣體固有的流動模式,使得氣體與填料間的相對滑移速度增加,氣體的湍動程度增強,氣膜表面更新速率加快,傳質阻力減小,從而有效地強化了氣膜內的傳質過程。

圖1 轉子結構

表1 填料及填料環(huán)特性參數
1.2 實驗流程
實驗流程如圖2所示,來自羅茨風機的空氣和儲氣罐2的CO2分別經過氣體流量計計量后均勻混合進入旋轉填料床,在儲液槽中的NaOH溶液在經過輸液泵的作用下經過液體流量計后,通過轉子中心的液體分布器均勻噴到填料環(huán)內側,在離心力作用下沿徑向向外運動,氣體經填料旋轉剪切之后,跟液體逆流接觸并進行傳質后,氣體從出氣口排出,液體從液體出口排到儲液槽。完成NaOH吸收CO2實驗后,關閉儲氣罐2,打開儲氣罐3,并將儲液槽中的NaOH溶液換成水,進行H2O吸收NH3實驗,氣體進、出口處分別留有取樣口,采用REA型CO2便攜式檢測儀檢測CO2體積濃度,采用GT-2000型NH3檢測儀檢測NH3體積濃度。在實驗過程中,進口氣體中CO2的體積分數控制在0.8%左右,進口氣體中NH3含量控制在420mg/m3左右。
1.3 有效比表面積a和氣相傳質系數ky的計算
實驗以CO2-NaOH體系進行化學吸收來測定新型旋轉填料床的有效比表面積a。在實驗過程中,為了保證NaOH吸收CO2的過程為快速擬一級化學反應,NaOH溶液的主體濃度應該足夠大,讓CO2分子尚未擴散到液相主體時,就被完全反應掉,實驗中NaOH溶液的主體濃度為1mol/L。其有效比表面積a如式(1)[13]。

式中,G為氣體摩爾流量,mol/s;yin、yout分別為氣體進、出口CO2的摩爾分數;r1、r2為填料的內、外徑,m;h為填料的軸向高度,m;為界面上CO2的平衡濃度,mol/L;根據亨利定律,cA*計算如式(2)。

圖2 實驗流程圖

式中,H為溶解度系數,kmol/(m3·kPa);可根據Vankrevelen等[14]的公式進行計算,如式(3)。

式中,Hw可通過化工手冊得到;h*取決于溶液中電解質正負離子及氣體溶質的常數;I為溶液中各種離子強度;PA為CO2的分壓。
D為CO2在水溶液中的擴散系數,m2/s;可按式(4)進行計算[15]。

式中,D0、μ0分別為T0=298K時CO2在純水中的擴散系數和水的黏度。
k1為擬一級反應速率常數,mol/(L·s);可按式(5)~式(7)進行計算。


式中,為OH-在溶液中的濃度,kmol/m3;k2為CO2與NaOH二級反應速率常數,m3/(kmol·s);T為液相主體的溫度,本實驗中,T≈298K;為CO2在無限稀釋NaOH溶液中的反應速率常數。
有效比表面積a測出來后,在同步操作條件下,以NH3-H2O體系進行吸收實驗測定kya,這是氣膜控制的物理吸收過程,傳質阻力主要集中在氣膜內。其氣相體積傳質系數kya見式(8)[13]。

式中,、分別為氣體進、出口NH3的摩爾分數。結合化學法測得的a,根據式(8)即可得氣相傳質系數ky。
2.1 氣量對a、kya和ky的影響
在液氣比L/G為20L/m3,超重力因子β為67的條件下,考察了氣量對a、kya和ky的影響,結果如圖3所示。
由圖3可知,a、kya和ky均隨著氣量的增大而增大。這是因為隨著氣量的增大,氣體對液體的沖擊和破碎作用增強,氣液間的曳力作用增強,氣液的湍動程度增加,液體的分散程度更好,且在液氣比一定的條件下,隨著氣量的增大,液量也相應增大,填料的潤濕程度增加,氣液相間傳質面積增加,這些都有利于傳質過程。所以,a、kya和ky均隨著氣量的增加而增加。

圖3G對a、kya和ky的影響
2.2 液氣比對a、kya和ky的影響
在氣量G為20m3/h,超重力因子β為67的條件下,考察了液氣比對a、kya和ky的影響,結果如圖4所示。
由圖4可知,a、kya和ky均隨著液氣比的增加而增加。這是因為當液量較小時,部分填料沒有被完全潤濕,傳質速率較低,隨著液氣比的增加,填料逐漸被完全潤濕,氣液間的傳質面積增大,氣液間的相對速度以及湍動程度增加,同時,液氣比的增大使得液相中NH3的平衡分壓降低,傳質推動力增大,強化了氣液間的傳質速率,這些有利于氣液間的傳質過程。所以,a、kya和ky均隨著液氣比的增加而增加。

圖4L/G對a、kya和ky的影響
2.3 超重力因子β對a、kya和ky的影響
在氣量G為20m3/h、液氣比L/G為20L/m3的條件下,考察了超重力因子β對a、kya和ky的影響,結果如圖5所示。
由圖5可知,a、kya和ky均隨著超重力因子的增加而增加。這是因為隨著超重力因子的增大,旋轉填料對液體的剪切作用增強,使得液體變成尺寸更小、更薄的液膜、液絲、液滴,霧化程度更高,氣液傳質有效比表面積a增大;隨著超重因子的增加,旋轉填料床的轉速增加,氣體與填料間的相對速度增大,填料對氣體的剪切作用增強,氣液的湍動程度增強,使得氣膜變得更薄,傳質阻力減小,這些有利于氣液間的傳質過程。所以,a、kya和ky均隨著超重力因子的增加而增加。但當超重力因子繼續(xù)增大時,液體所受到的離心力增大,液體的停留時間減少,氣液接觸時間縮短,不利于氣液間的傳質過程。因此當超重因子達到一定程度后,kya和ky增大趨勢有所減緩。

圖5 超重力因子β對a、kya和ky的影響
2.4a、kya和ky的關聯(lián)
氣液兩相傳質有效比表面積a、氣相體積傳質系數kya和氣相傳質系數ky除與G、L和β有關外,還與填料結構本身、旋轉床結構和所選物系等有關,對于非潤濕相用氣相雷諾數ReG來反映所選物系、填料及旋轉床結構等對傳質過程的影響,見式(9)。

對于潤濕相,引入液相韋伯數WeL和伽利略數Ga反映填料特性尺寸、超重力場、表面張力和物系等對傳質過程的影響見式(10)、式(11)。

式中,de為當量直徑,m;μG、μL分別為氣體和液體的黏度,Pa·s;ρg、ρL分別為氣體和液體的密度,kg/m3;ug為氣體流速,m/s;uL為液體流速,kg/(m2·s);a為填料比表面積,m-1;σ為表面張力,N/m;l為填料特性尺寸,m;g為重力加速度,m/s2。
對以上幾個參數按式(12)~式(14)對a、kya和ky進行關聯(lián)。

式中,A1、A2、A3、a1、a2、a3、b1、b2、b3、c1、c2、c3均為待定系數。
通過對實驗數據的擬合,得到本實驗工況范圍內a、kya和ky分別與ReG、WeL和Ga的關聯(lián)式,如式(15)~式(17)。

將不同條件下的a、kya和ky的實驗值和擬合值進行了對比,其最大誤差分別為10.792%、10.334%、9.535%,均小于15%,相關性較好。因此,擬合得到的關聯(lián)式可以用來反映新型旋轉填料床的傳質特性。
2.5 本實驗結果與文獻報道結果對比
文獻[16]在逆流旋轉床中用H2O吸收NH3,壓強P為2.027×105Pa,液量為200L/h,氣量為14m3/h,轉速為700r/min,在此條件下氣相體積傳質系數KGa為1.4×10-4mol/(Pa·m3·s) 通過kya=P×KGa可知,其kya為28.378mol/(m3·s)。而本實驗在液量為200L/h,氣量為10m3/h,超重力因子β為67(轉速為695r/min)的實驗條件下,kya為57.204mol/ (m3·s)。通過對比可知,新型旋轉填料床的氣相體積傳質系數是文獻[16]中逆流旋轉床的2倍。
(1)為了揭示新型旋轉填料床的傳質性能,以化學吸收體系CO2-NaOH來測定有效比表面積a,并在同步操作條件下,以氣膜控制傳質過程的物理吸收體系NH3-H2O來測定氣相體積傳質系數kya,從而計算出氣相傳質系數ky。實驗結果表明,a、kya和ky均隨著氣量、液氣比和超重力因子的增大而增大。
(2)通過對比分析可知,新型旋轉填料床的氣相體積傳質系數是文獻逆流旋轉床的2倍,有效地強化了氣膜控制的傳質過程。
(3)通過對實驗數據的回歸,得到了有效比表面積a、氣相體積傳質系數kya和氣相傳質系數ky的經驗公式:

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Intensification of gas-film controlled mass transfer process in a novel rotating packed bed
GU Deyin,LIU Youzhi,QI Guisheng,SHI Xiaojie
(Shanxi Province Key Laboratory of Higee-oriented Chemical Engineering,North University of China,Taiyuan 030051,Shanxi,China)
A novel rotating packed bed (RPB) with the rotor consisting of nested packing rings is a new efficient apparatus for intensifying the gas-film controlled mass transfer process,and is used in the processes of absorption,distillation and purification for low concentration of industrial gas,which are controlled by gas-film mass transfer resistance. The mass transfer characteristics of the novel RPB were studied experimentally,interfacial area (a) was determined by chemical absorption with CO2-NaOH system and gas volumetric mass-transfer coefficient (kya) was measured by physical absorption with NH3-H2O system under different gas flux,liquid-gas ratio and super gravity factor conditions,and gas mass-transfer coefficient (ky) was obtained. The results showed thata,kyaandkyincreased with the increase of gas flux,liquid-gas ratio and super gravity factor. Thekyaof the novel RPB was two times higher compared to that of a conventional rotating packed bed under the same operational conditions. Based on the experimental data,the empirical equations ofa,kyaandkywere developed.
novel rotating packed bed;gas-film controlled;gas mass-transfer coefficient;mass transfer
TQ 021.4
A
1000-6613(2014)09-2315-06
10.3969/j.issn.1000-6613.2014.09.014
2014-02-21;修改稿日期:2014-05-26。
國家自然科學基金項目(21376229、21206153)。
谷德銀(1989—),男,碩士研究生,研究方向為超重力化工過程強化。E-mail 15834016915@163.com。聯(lián)系人:劉有智,教授,博士生導師,從事超重力過程強化技術基礎理論和應用研究。E-mail lyzzhongxin@126.com。