春季中國東部氣溶膠化學組成及其分布的模擬研究

謝祖欣1 韓志偉1 王格慧2

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春季中國東部氣溶膠化學組成及其分布的模擬研究

謝祖欣韓志偉王格慧

1中國科學院大氣物理研究所中國科學院東亞區域氣候—環境重點實驗室，北京100029 2中國科學院地球環境研究所，西安710075

本文利用區域空氣質量模式RAQMS（Regional Air Quality Model System），對2009年春季中國東部氣溶膠主要化學成分及其分布進行了模擬研究。與泰山站觀測資料的對比結果顯示，模式能比較合理地反映氣溶膠濃度的逐日變化特征。整體上，模式對無機鹽氣溶膠的模擬好，分別高估和低估黑碳和有機碳氣溶膠濃度，其原因與排放源、二次有機氣溶膠化學機制和模式分辨率的不確定性有關。模擬結果顯示，春季氣溶膠濃度高值主要集中于華北、四川東部、長江中下游等地區。受東南亞生物質燃燒和大氣輸送的影響，中國的云南和廣西等地區有機碳濃度高于中國其他地區。中國西北部沙塵濃度較高，而且向東輸送并影響到中國東部和南方部分地區。中國東部的華北、四川東部、長江中下游等地PM（空氣動力學直徑在2.5微米以下的顆粒物）污染嚴重，4月平均PM濃度超過了我國日平均PM濃度限值。中國東部泰山站的觀測和模擬結果都顯示近地面硝酸鹽濃度超過硫酸鹽, 中國北部對流層中硝酸鹽的柱含量也大于硫酸鹽，而在中國南部則相反，這一方面與春季中國云量 南多北少的分布特征以及云內液相化學反應有關，另一方面也與南北溫差對氣溶膠形成的影響有關。就整個中國東部而言，雖然硫酸鹽的柱含量（46 Gg）仍大于硝酸鹽（42 Gg），但比較接近，反映出我國氮氧化物排放迅速增加的趨勢。春季中國地區對流層中PM（空氣動力學直徑在10微米以下的顆粒物）及其化學成分柱含量分別為：990.8 Gg（PM），52.6 Gg（硫酸鹽），48.2 Gg（硝酸鹽），32.1 Gg（銨鹽），22.9 Gg（黑碳）和74.1 Gg（有機碳），有機碳（OC）中一次有機碳（POC）和二次有機碳（SOC）分別占60%和40%, 中國東部PM中人為氣溶膠和沙塵分別占30%和70%, 反映了春季沙塵對我國大氣氣溶膠的重要貢獻。

數值模擬 氣溶膠化學成分 PM中國東部

1 引言

氣溶膠在許多大氣化學過程中扮演著重要的角色，對人體健康、大氣環境及氣候變化等有顯著影響。在對人體健康的影響方面，目前已有大量流行病學研究表明大氣氣溶膠可能對人體健康產生危害，主要表現在對心血管疾病，呼吸系統疾病，過敏癥狀的發病率和死亡率的影響，以及對疾病傳播的影響等方面（Harrison，2000；P?schl，2005）。在大氣環境方面，氣溶膠可以降低能見度，同時，它也是造成空氣污染的主要原因和主要污染物，尤其是在人類排放較強的大城市、工業區、生物質燃燒地區及周邊地區（Lelieveld et al., 2001）。氣溶膠還可通過吸收、散射短波和長波輻射，通過作為云凝結核改變云的光學性質和壽命來直接或間接地影響輻射收支平衡和氣候系統，在氣候變化中扮演重要的角色（Ramanathan et al., 2001；IPCC 2007；石廣玉等，2008；姜大膀和富元海，2012）。由于經濟的持續發展和能源的大量消耗，近幾十年來，中國的氣溶膠排放和大氣中氣溶膠的濃度都很高，造成了一系列環境問題并可能對區域季風氣候產生重要的影響，因此，氣溶膠問題的研究具有重要的科學意義和社會價值，而了解氣溶膠化學組成的時空分布和變化特征是氣溶膠環境和氣候效應研究的前提。

大氣氣溶膠模式的建立始于20世紀70年代，如Chun and Seinfeld（1975）、Peterson and Seinfeld（1977）、Gelbard and Seinfeld（1979）等。早期的氣溶膠模式中物理、化學過程非常簡單，發展至今已可以比較合理地反映氣溶膠在大氣中的輸送、擴散、沉降和化學轉化等過程，通過與大氣化學模式耦合，在大氣化學和環境研究領域得到廣泛的應用（顏鵬等，2004）。目前，具有代表性并應用較為廣泛的大氣化學模式有：WRF/CHEM（The Weather Research and Forecasting–Chemistry model）（Grell et al., 2005）、CMAQ（the three-dimensional models-3/ Community Multiscale Air Quality model）（Lee et al., 2007）、CAMx（Comprehensive Air Quality Model with Extensions）（Gaydos et al., 2007）等，用于研究城市和區域尺度氣溶膠的時空分布、演變過程和大氣化學反應機理等。利用網格嵌套，全球模式也可以用于區域性污染和大陸或區域之間的化學物質輸送，如GEOS-Chem（the Goddard Earth Observing System?Chemistry）（Bey et al., 2001）。近年來，國內學者在模式發展和模擬研究方面也開展了大量工作，如An et al.（2013）利用WRF/Chem模擬研究了HONO新增源和化學反應對氣溶膠化學組分以及灰霾形成的影響；Jiang et al.（2008）利用WRF/CHEM研究了臺風影響下香港地區的光化學污染演變過程；張美根和韓志偉（2003）以及 Zhang et al.（2007）利用CMAQ-RAMS（Community Multi-scale Air Quality Modeling System–Regional Atmospheric Modeling System），結合2001年春季TRACE-P（the NASA Transport and Chemical Evolution over the Pacific）和ACE-Asia（the Aerosol Characterization Experiments–Asia）觀測資料，對東亞地區主要氣溶膠成分進行了模擬研究；Wang et al.（2006）利用發展的嵌套網格空氣質量預報模式系統NAQPMS（Nested Air Quality Prediction Modeling System）研究了中國東部高臭氧污染事件的產生和演變過程；Han et al.（2004, 2006, 2007）利用空氣質量模式RAQMS研究了東亞地區沙塵暴、酸沉降、污染物長距離輸送等環境問題。吳澗和符淙斌（2005）利用區域氣候模式RegCM3分析了春季東亞地區黑碳氣溶膠的分布、輸送及其氣候效應。盡管當前氣溶膠模式能比較合理地反映氣溶膠的輸送和分布，但對氣溶膠化學成分和化學反應機制的研究仍有不足。

目前中國氣溶膠的觀測雖然和以往相比已增加許多，但對氣溶膠化學成分的觀測仍然有限，而且氣溶膠觀測主要還是集中在城市地區，區域的代表性不夠；對中國氣溶膠來源、產生機制和及其主要化學成分時空分布仍需進一步研究和認識。本研究利用區域空氣質量模式系統RAQMS、INTEX-B人為排放清單和泰山站的氣溶膠化學成分觀測資料，對春季中國東部地區氣溶膠及其化學組成進行了模擬研究，對于了解目前我國氣溶膠化學成分的時空分布和演變機理具有重要的意義。

2 模式系統介紹

區域空氣質量模式RAQMS是建立在地形追隨球坐標上的三維歐拉模式（An et al., 2002；Han et al., 2007）。該模式中包含了大氣微量成分在大氣中的物理和化學過程，如輸送、擴散、干/濕沉降、氣相/液相/非均相化學、云過程等。目前，該模式已用于一系列大氣環境問題的研究，如：臭氧和氧化劑、酸沉降、沙塵暴、顆粒物污染等（Han et al., 2004，2006，2008）。模式中，氣相化學部分采用CB-IV方案（the Carbon Bond Mechanism IV）（Gery, 1989），包含了37種成分，91個化學反應。硫酸 鹽、硝酸鹽、銨鹽等無機鹽氣溶膠的熱力學平衡過程的描述采用熱力學平衡模式ISORROPIA（Nenes et al., 1998）。二次有機氣溶膠的產生是基于實驗室數據的經驗描述（Odum et al., 1997；Griffin et al., 1999），包含了2種人為源前體物和12種自然源前體物。氣溶膠分為細粒子（空氣動力學直徑＜2.5 μm）和粗粒子（2.5～10 μm）兩個粒徑段，可以代表PM（空氣動力學當量直徑在2.5微米以下的顆粒物）和PM（空氣動力學當量直徑在10微米以下的顆粒物）。硫酸鹽的核化、凝結采用的是McMurry and Friedlander（1979）方案。氣—粒質量傳輸采用CIT方案（the California/ Carnegie-Mellon Institute of Technology）（Meng et al., 1998）。非均相化學采用Jacob（2000）提出的參數化方案，包括了HO、NO、NO和NO在水滴和云滴表面的反應。干沉降速率表示為總阻力的倒數與重力沉降速率之和（Han et al., 2004）。黑碳和有機碳的干沉積速度采用Uno et al.（2003）的方案，即在陸地和 海洋上分別取為10和10s。次網格云內混合、液相化學轉化和濕清除過程與RADM（Regional Acid Deposition Model）內的云微物理子模塊和液相化學模塊相似（Chang et al., 1987）。模式中人為排放源取自美國宇航局NASA的INTEX-B（Intercontinental Chemical Transport Experiment- Phase B）排放清單，基準年是2006年，分辨率為0.5°，主要包括二氧化硫（SO）、氮氧化物（NO）、一氧化碳（CO）、PM、PM、黑碳（BC）、有機碳（OC）和非甲烷揮發性有機物（NMVOC）（Zhang et al., 2009）。氨（NH）的人為排放源來自于以2000年為基準的TRACE-P排放清單。生物質燃燒源來自GFEDv2（Global Fire Emission Database version2）（van der Werf et al., 2006），物種包括NO，NMVOC，CO，BC，OC等。植被排放的揮發性有機物（VOC）來自GEIA排放清單（http://www. geiacenter.org/ [2013-04-19]）。其中，GFEDv2與GEIA為月平均排放數據。Zhang et al.（2009）通過分析能源消耗的變化趨勢，得到人為源的月變化規律，本文根據上述規律和人為年排放總量得到研究時段（3、4月）的月排放量。

模式采用1°×1°的NCEP再分析資料為中尺度氣象模式MM5提供初始和邊界條件，再由MM5（the Fifth-Generation Penn State/NCAR Mesoscale Model）計算的氣象場來驅動RAQMS。RAQMS模式采用經緯度網格，分辨率為0.5°；垂直方向采用?坐標，由地表至10 km，分為12層，其中6層在邊界層內。模擬區域為（18°N～53.5°N，90°E～134.5°E）（圖1）涵蓋了中國大部分地區及周邊部分區域。模擬時間從2009年3月20日00:00（協調世界時）開始至2009年4月30日00:00（協調世界時），前12天為初始化階段。為便于分析，將中國東部定義為（20°N～45°N，105°E～123°E），將中國東部地區大致再劃分為南部（20°N～32.5°N， 105°E～123°E）與北部（32.5°N～45°N，105°E～123°E）。

3 觀測資料

為檢驗模式結果，將模式模擬的主要氣溶膠化學成分的質量濃度與位于山東中部的泰山站點（36.27°N，117.10°E，海拔高度1545 m）的觀測資料（Wang et al., 2011）進行了對比。泰山站是中國東部重要的郊區監測站，具有很好的區域代表性。PM樣本由體積采樣器采得（KC-120H, Qingdao Laoshan Company, China），9階式分段取樣器（Andersen，USA）將粒子按不同粒徑采集。采樣時間從2009年3月27日持續至4月29日，日均值由前一日晚18:00（北京時間）到當日晚18:00（北京時間）的膜采樣樣本分析得到，觀測氣溶膠化學成分有硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、黑碳、有機碳等，其中，3月30日、3月19日缺測，4月24日BC缺測。

4 結果與分析

4.1 排放源

圖2所示為模擬區域內月均排放源的分布。SO（圖2a）、NO（圖2b）、NH（圖2c）三者的空間分布類似，強排放源主要集中分布在華北地區、四川東部和重慶地區、長江中下游地區以及珠三角地區，尤其是人為活動最為密集的大城市。其中SO排放量最大，在上述地區排放強度約為2.5mg mh，城市地區高達7 mg mh；NO排放量次之，高值區排放強度約1～2 mg mh，部分地區高達7 mg mh；NH排放量在四川東部、重慶地區、長江中下游排放量約為1～1.5 mg mh。BC（圖2d）的強排放源主要集中于中國北部、四川東部及重慶地區，排放量約為0.1～0.3 mg mh。OC（圖2e）與BC分布相似，強排放源主要集中于華北地區、重慶地區、長江中下游、云南及珠江三角洲等地，排放量約為0.3～0.45 mg mh。NMVOC（圖2f）的排放源高值主要在中國西南、東部和東北大部分地區，排放量可高達8 mg mh。

表1所示為模擬區域中，四月份中國地區主要排放源的月排放總量，分別為：2618 Gg/月（SO）、1777 Gg/月（NO）、763 Gg/月（NH）、174 Gg/月（BC）、388 Gg/月（POC）和2765 Gg/月（NMVOC）。大部分排放源（65%～90%）集中于中國東部地 區。其中以SO的月排放總量最大，比NO高出 約50%。BC的月排放總量最小，約為POC排放量的45%。就排放源的南北差異而言，SO、NH和POC在中國北部和中國南部的月排放總量相當；NO和BC在中國北部的含量比中國南部略高；而NMVOC在中國南部的月排放總量比在中國北部高出約30%。

表1 四月中國地區主要大氣成分月排放總量（單位：Gg/月）

4.2 模式結果與觀測數據對比

模式模擬結果與觀測資料進行了對比。圖3給出的是2009年4月1日至4月26日在泰山站模擬和觀測的PM中主要氣溶膠化學成分日均濃度隨時間變化。人為氣溶膠濃度為硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、黑碳和有機碳濃度之和。從圖3可以看出，模式能合理地反映氣溶膠濃度的逐日變化趨勢。總體上，模式對無機鹽（硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽）的模擬較好，與觀測值很接近。模擬的BC濃度值比觀測偏高約30%，其原因一方面可能與排放源的不確定有關，另一方面模式網格分辨率相對較粗，對于局地排放源、地形和下墊面以及中小尺度輸送和擴散過程的代表性不夠，這都會使模擬產生偏差。有機碳模擬值比觀測偏低約50%，這可能與模式中SOA（二次有機氣溶膠）化學機制不盡合理有關，目前大氣化學模式通常都會低估有機碳濃度，因為一些潛在重要的SOA前體物及其化學反應過程和參數仍不清楚，SOA是目前大氣化學研究中的難點。值得注意的是，在4月24日，泰山站OC濃度的觀測值驟升至39.7，而模擬值只有小的增加，遠低于觀測值。由于這天伴隨著一次明顯的沙塵過程，因此OC濃度的升高可能與北邊排放的OC南傳以及輸送過程中SOA的化學產生有關；Wang et al.（2012）指出，通常情況下，泰山站的OC主要源于局地排放，以細粒子居多。而沙塵期間，OC主要是粗粒子，POC所占比重較高。模擬結果的偏差可能與OC一次排放源以及沙塵期間SOA產生機制（如氣—粒轉化）的不確定有關，需要今后進一步研究。另外，4月11至13日，氣溶膠濃度有積累增加的趨勢，這主要受天氣形勢的影響，將在后面詳述。表2給出的是4月1日至4月26日觀測和模擬的PM中氣溶膠主要化學成分的平均濃度。模式模擬和觀測的人為氣溶膠濃度分別為54.1mg m和62.0mg m，日均值 相關系數約為0.7, 說明模式可以比較準確地反映中國東部人為氣溶膠的日變化規律和區域平均值。

表2 4月1～26日泰山氣溶膠平均濃度觀測值與模擬值比較（單位：μg m?3）

4.3 氣溶膠濃度分布

4.3.1 近地面PM主要化學成分和PM濃度

圖4a至圖4f顯示的是PM中化學組分的濃度及其空間分布。圖4a至圖4c分別給出了PM中硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽的近地面濃度分布。可以看到，無機鹽氣溶膠中，與硫酸鹽相比，硝酸鹽濃度空間分布更均勻，但城市附近硫酸鹽濃度大于硝酸鹽，銨鹽濃度相對較低。硫酸鹽在華北、四川東部和重慶地區、長江中下游地區濃度值在15～25 μg m左右，城市附近能達到60 μg m。硝酸鹽的濃度高值區主要在華北和長江中下游地區，濃度約為25～40 μg m，四川東部、重慶地區和珠江三角洲次之，濃度約為15～25 μg m。銨鹽的分布與硫酸鹽、硝酸鹽相似，而濃度相對較低，在上述地區約為15～20 μg m。圖4d至圖4f分別給出了BC、POC和SOC的近地面濃度分布。BC在華北、四川東部和重慶地區濃度高，最大可達10 μg m。POC濃度的高值區主要位于華北地區、四川東部和重慶地區、云南南部及廣西西南部，濃度約為15～20 μg m。 特別是云南南部，受東南亞生物質燃燒源和輸送的影響，POC濃度可高達50 μg m。SOC濃度低于POC，其高值區主要在中國東部的黃河以南地區和中國南部，其中云南南部濃度最高，可達10～15 μg m，其次是長江中游和中國東南部部分地區，濃度約為2～3 μg m。

由于PM對于空氣質量、能見度和人體健康影響的重要性，圖4g至圖4i給出了近地面PM、PM中沙塵濃度和PM中人為氣溶膠濃度的分布圖。可以看到，中國東部PM質量濃度主要是人為氣溶膠的貢獻，而中西部主要受沙塵影響。人為PM高值主要分布于華北、四川東部、長江中下游及珠三角地區，濃度值約為50～100 μg m。沙塵濃度在中國西北部的戈壁、沙漠地區約為40～60 μg m。春季，中國東部大部分地區PM濃度（圖4g）高于30 μg m，在華北、四川東部、長江中下游等地高于80 μg m。根據環境保護部和國家質量監督檢驗檢疫局于2012年聯合發布的《環境空氣質量標準》（GB 3095-2012），我國二類區（居住區、工業區和農村地區等）年平均和日平均PM濃度限值分別為35 μg m和75 μg m。圖4g顯示中國華北、四川東部和長江中下游等地區PM污染較為嚴重，4月平均PM濃度都超過了日平均濃度限值。

泰山站（圖3）的對比顯示4月11日至4月13日泰山地區氣溶膠濃度明顯增加，其中4月13日觀測的PM的日均濃度超過150 μg m。圖5給出了4月11日、12日08時（北京時間）的近地面天氣圖，從圖中可以看到，4月12日（圖5b）泰山附近受高壓控制，天氣形勢穩定，風速小，導致湍流擴散弱，有利于污染物的累積。圖6給出了4月11日和12日08時（北京時間）近地面硫酸鹽氣溶膠的濃度分布。從圖中可以看到，4月11日泰山附近硫酸鹽濃度較小。4月12日泰山地區風速明顯減小，而硫酸鹽氣溶膠濃度增加。這是一次在靜穩天氣條件下，污染物堆積造成的污染事件。

4.3.2 氣溶膠柱濃度分布和區域含量

圖7所示為春季中國地區PM中氣溶膠主要化學成分在對流層的柱濃度分布。圖8為模擬期間 850 hPa的平均風場，主要特征為35°N以北的西北氣流和30°N以南的西南氣流，以及中國東部30°N～35°N附近的輻合帶和小風區。在此環流形勢的影響下，中國北方的沙塵和人為污染物向南輸送，而東南亞地區生物質燃燒產生的污染物向中國南部和東部輸送，來自于中國北方和東南亞的污染物在長江流域上空輻合并繼續向西太平洋輸送。大氣環流形勢的差異導致了地面與高空氣溶膠濃度分布形式有所不同。圖7a至圖7c所示分別為硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽的柱濃度。硫酸鹽高值區（25～30 mg m）主要在四川東部、重慶、黃河下游和長江中下游地區，重慶及其附近地區最大值超過35 mg m。硝酸鹽在中國東部的長江以北地區濃度較高，約30～35 mg m。銨鹽的分布與硫酸鹽、硝酸鹽相似，但濃度相對較低，在上述地區濃度約為15～25 mg m。圖7d至圖7f所示分別為BC、POC和SOC的柱濃度分布。BC在四川東部到長江中游一帶以及華北部分地區柱濃度較高，約為9～15 mg m，重慶地區高達20 mg m。OC在中國南部的柱濃度明顯高于北部，尤其是云南和廣西西南部，受東南亞生物質燃燒源和西南氣流輸送的影響，POC的柱濃度約為20～40 mg m，而SOC在這一地區的柱濃度約為15～30 mg m，POC在四川地區的柱濃度也較高，最大可達30 mg m。中國長江以南SOC的柱濃度在7～20 mg m, 明顯高于北方（約7 mg m）, 這一方面是受東南亞生物質燃燒的影響，另一方面春季南方植被排放VOC更強，產生的SOC更多。本文就模擬的氣溶膠柱濃度與他人文獻中東亞地區柱濃度的模擬結果進行了對比。而由于模式機制不同、所采用的排放源不同，模擬時段不同等因素，不同模式間的模擬結果會存在一定差異。圖7a中的硫酸鹽柱濃度、圖7e、f中的POC和SOC柱濃度與張美根和韓志偉（2003）、Zhang（2004）中模擬的柱濃度在分布上基本一致，但絕對值要高一些。

表3給出了研究區域內，中國不同區域（圖1）對流層中主要氣溶膠化學成分的含量。春季中國地區PM含量為991 Gg，其中人為氣溶膠和沙塵的含量分別為221 Gg和769 Gg, 人為氣溶膠約占PM含量的22%，反映了春季沙塵對PM的重要貢獻。其中中國東部人為PM含量為185 Gg, 約占PM的30%, 而中國南部人為PM含量（106 Gg）明顯大于北部（79 Gg），約占總PM的40%。在人為氣溶膠中OC含量最高，中國地區為74 Gg，其中POC和SOC分別占60%和40%, 中國南部POC和SOC含量明顯大于北部，這主要是東南亞生物質燃燒排放和輸送的影響。中國地區黑碳的含量為23 Gg, 約為OC含量的1/3，中國南部黑碳的含量約為北部的兩倍。研究發現春季東南亞排放源（主要是生物質燃燒源）對中國東部碳氣溶膠濃度有重要的影響，對黑碳和有機碳的貢獻分別可達30%和50%，其對中國南部的影響明顯大于中國北部。中國地區硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽的含量分別為53 Gg、48 Gg和32 Gg，其中約90%集中于中國東部地區，無機氣溶膠在中國南部（59 Gg）和北部（57 Gg）的含量是相當的；雖然在近地面泰山站觀測和模擬都顯示硝酸鹽濃度已超過硫酸鹽，但整個對流層，中國地區和中國東部硫酸鹽含量（53 Gg，46 Gg）仍大于硝酸鹽（48 Gg，42 Gg），這是因為在高空，除了SO的氣相轉化反應，硫酸鹽還可通過云內液相化學反應產生，從而增加整層硫酸鹽的濃度。值得注意的是在中國北部硝酸鹽含量（22 Gg）接近甚至超過硫酸鹽（21 Gg），與泰山站的對比結果一致，但在中國南部，硫酸鹽含量（25 Gg）明顯大于硝酸鹽（20 Gg），這與春季中國云量南多北少的分布特征（吳蓬萍和韓志偉，2011）以及上述硫酸鹽云內液相反應有關，此外，中國南部氣溫高于北部，可能不利于顆粒態硝酸鹽的形成。值得注意的是，不同于泰山站的觀測結果，我國仍有許多城市和地區地面觀測的硫酸鹽濃度仍大于硝酸鹽，這與局地能源結構、氣象和環境條件有關，但和本研究得到的中國東部對流層中硫酸鹽柱含量仍大于硝酸鹽的結果是一致的。

圖6 模式模擬的2009年（a）4月11日、（b）4月12日08:00（北京時間）近地面硫酸鹽濃度（mg m?3）分布（三角所示為泰山位置；箭頭代表風矢量）

圖7 模式模擬的PM10中氣溶膠主要化學成分的柱濃度（mg m?2）：（a）硫酸鹽；（b）硝酸鹽；（c）銨鹽；（d）BC；（e）POC；（f）SOC

表3 春季中國地區對流層中PM10及其主要化學成分的含量（單位：Gg）

5 結論

本文利用區域空氣質量模式RAQMS對春季中國東部氣溶膠化學組成及其分布和演變特征進行了模擬研究，主要結論如下：

（1）與泰山的觀測結果比對顯示，模式模擬和觀測的PM中人為氣溶膠濃度分別為54.1 μg m和62.4 μg m，日均值相關系數為0.7，說明模式能較好地反映中國東部人為氣溶膠的區域平均值和日變化規律。

（2）在近地面，春季氣溶膠濃度高值主要集中于華北、四川東部、長江中下游等地區。受東南亞生物質燃燒和輸送的影響, 云南和廣西南部有機碳濃度高。中國華北、四川東部和長江中下游等地區PM污染較為嚴重，4月平均PM濃度都超過了日平均濃度限值。

（3）中國北部對流層內硝酸鹽柱含量超過硫酸鹽，與泰山站觀測和模擬結果一致，而中國南部硫酸鹽含量高于硝酸鹽。雖然中國東部硫酸鹽含量（46 Gg）仍大于硝酸鹽（42 Gg），但二者比較接近，反映了中國東部氮氧化物排放的迅速增加。

（4）中國地區PM及其化學成分的對流層柱含量分別為：990.8（PM），52.6 Gg（硫酸鹽），48.2 Gg（硝酸鹽），32.1 Gg（銨鹽），22.9 Gg（BC）和74.1 Gg（OC）（其中POC和SOC各占60%和40%）。2009年春季中國東部PM中人為和沙塵氣溶膠分別占30%和70%，反映了沙塵的重要貢獻。

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Model Study on the Distribution and Evolution of Major Aerosol Components in Eastern China in the Spring

XIE Zuxin, HAN Zhiwei, and WANG Gehui

1,,,100029 2,,710075

A regional air quality model system (RAQMS) was applied to investigate the distribution of major aerosol chemical components in eastern China in spring 2009. The comparison of model results with observations at Taishan station indicates that the model system is able to represent the day-to-day variation of aerosol concentrations reasonably well. In general, the model simulates concentrations of inorganic aerosols well, but it tends to overpredict and underpredict black carbon and organic carbon aerosol concentrations, respectively, mainly due to the uncertainties in emission inventory, the chemical mechanism of secondary organic aerosol formation, and the model resolution. The model results show that near the surface, high aerosol concentrations mainly occurred in the Huabei Plain, the east of Sichuan Province, in the middle and lower reaches of the Yangtze River. The organic carbon aerosol concentrations in the southern parts of Yunnan and Guangxi provinces were larger than those in other regions of China, due to the transport effect of biomass burning emissions from Southeast Asia. Soil dust was rich in northwestern China and can be transported toward eastern China and portions of southern China. The PM(the particulate matter with aerodynamic diameter smaller than 2.5 micrometers) levels in the Huabei Plain, east of the Sichuan Province and the middle and lower reaches of the Yangtze River, were seriously high, exceeding the daily mean PMlimit of the national standard. Both observations and model simulations showed that nitrate exceeded sulfate concentrations at Taishan station. The regional burden of nitrate within the troposphere in northern China was close to or in excess of that of sulfate, whereas in southern China, the opposite was the case; this was associated with the distribution of clouds in spring (there are more clouds in southern China at that time than that in northern China) and the relevant aqueous chemical mechanisms, as well as the different temperature effects on aerosol formation. For eastern China, although the burden of sulfate (46 Gg) still exceeded that of nitrate (42 Gg), they became very close, reflecting the rapid increase in emissions of nitrogen oxides in China. During the study period, the regional burden of PM(the particulate matter with aerodynamic diameter smaller than 10 micrometers)was 990.8 Gg, and the major chemical components of PMwere 52.6 Gg (sulfate), 48.2 Gg (nitrite), 32.1 Gg (ammonium), 22.9 Gg (black carbon), and 74.1 Gg (organic carbon). Primary organic carbon (POC) and secondary organic carbon (SOC) accounted for 60% and 40% of the total organic carbon (OC) burden, respectively. In eastern China, anthropogenic aerosols and dust aerosols accounted for 30% and 70% of the total PMburden, respectively, indicating the important contribution of dust to airborne aerosol mass in China in the spring.

Numerical simulation, Aerosol components, PM, Eastern China

1006?9895(2014)03?0399?11

P402

A

10.3878/j.issn.1006-9895.2013.13111

2013–01–14，

2013–08–22收修定稿

國家自然科學基金資助項目41075106

謝祖欣，女，1987年出生，博士研究生，主要從事氣溶膠數值模擬研究。E-mail: xiezx@tea.ac.cn

韓志偉，E-mail: hzw@mail.iap.ac.cn

謝祖欣, 韓志偉, 王格慧. 2014. 春季中國東部氣溶膠化學組成及其分布的模擬研究[J]. 大氣科學, 38 (3): 399–409, doi:10.3878/j.issn.1006-9895. 2013.13111. Xie Zuxin, Han Zhiwei, Wang Gehui. 2014. Model study on the distribution and evolution of major aerosol components in eastern China in the spring [J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences (in Chinese), 38 (3): 399–409.