篩分水平濃度法構建渾河沉積物重金屬基準初步研究

趙艷民，張雷，秦延文，鄭丙輝，馬迎群

中國環境科學研究院 環境基準與風險評估國家重點實驗室 國家環境保護河口與海岸帶環境重點實驗室，北京 100012

篩分水平濃度法構建渾河沉積物重金屬基準初步研究

趙艷民，張雷，秦延文*，鄭丙輝，馬迎群

中國環境科學研究院 環境基準與風險評估國家重點實驗室 國家環境保護河口與海岸帶環境重點實驗室，北京 100012

以渾河水系表層沉積物為研究對象，應用篩分水平濃度法初步探討了渾河沉積物中4種重金屬(銅、鉛、鋅和鎘)沉積物質量基準推薦值。結果表明，篩分水平濃度法獲取的渾河沉積物銅、鉛、鋅和鎘的質量基準分別為46.69、39.18、140.03和0.54 mg·kg-1(以干質量計)。通過與不同國家及地區指定的重金屬質量基準推薦值以及本地區采用其他方法推導的重金屬基準推薦值進行比較，推算出本研究獲取的4種重金屬沉積物質量基準推薦值接近所有數據的中間值。由于本研究中用于推導沉積物質量基準的數據相對較少，導致獲取的沉積物重金屬質量基準推薦值存在一定的不確定性。

重金屬；沉積物質量基準；篩分水平濃度法

沉積物是水生生態系統的重要組成部分[1]，不僅是水體環境中污染物的“匯”，直接反映水體受污染的嚴重程度，而且當外界理化條件發生改變時，束縛在沉積物中的污染物可以重新釋放到水體中，造成水體的二次污染[2]。沉積物是底棲生物主要的生活場所和餌料來源，蓄積于沉積物中的化學物質，在外界理化條件發生改變時，發生相應的形態和結構的改變，作用于底棲生物，對其產生不利影響。此外，沉積物中的污染物質經過生物富集和食物鏈放大作用，使污染物能夠作用于陸生生物乃至人類[3]，因此沉積物環境質量的好壞與生態系統健康密切相關。

沉積物質量基準(sediment quality criteria, SQC)是特定的化學物質在沉積物中不對底棲生物產生不利影響的保護性臨界水平[4]，是底棲生物劑量-效應關系的反映[5]。自美國于20世紀80年代開展沉積物質量基準的研究工作以來，北美、歐洲以及澳大利亞、新西蘭以及中國香港等國家和地區先后采用不同的方法構建了淡水沉積物質量基準，其中一些已經作為臨時性標準為環境管理部門采用[6]。我國的沉積物質量基準研究起步較晚，20世紀90年代，我國學者開始從不同角度介紹了國際對于沉積物質量基準的研究進展[7-9]。近年來，不同研究者開始采用不同方法開展沉積物中重金屬[10-11]、有機污染物[3,12]基準推導方法研究。目前國際上應用于計算沉積物質量基準的推導方法已經超過10余種，其中影響較大的包括背景值法(sediment background approach, SBA)、相平衡分配法(equilibrium partitioning approach, EqP)、沉積物加標毒性實驗法(spiked sediment bioassay approach, SSBA)、篩分水平濃度法(screening level concentration approach, SLCA)、沉積物質量效應三元法(sediment quality triad approach, SQTA)等[13]。

渾河位于我國遼寧省東部，流域面積1.14×104km2，水系發源于清原縣滾馬嶺西南麓，西南流經清原、新賓、撫順和沈陽等縣市，在海城與太子河匯合形成大遼河后自營口注入渤海，是遼河流域最重要的河流之一[14]。由于渾河流經撫順、沈陽、鞍山等我國東北地區重工業城市，大量工業廢水以及城市生活污水的匯入，造成渾河水質污染問題嚴重，根據GB3838—2002《地表水環境質量標準》的劃分，渾河流出沈陽后，水質長期為V類[15]。已有研究表明受納水體中重金屬大部分迅速由水相轉入固相，即結合到懸浮物和沉積物中，而結合在懸浮物上的重金屬在被水流搬運過程中，一旦水流速度減慢，結合在懸浮物上的重金屬最終沉入到沉積物中，導致沉積物重金屬含量遠高于相應上覆水中重金屬含量[16]。目前我國尚未建立廣泛接受的沉積物質量基準，導致現有的沉積物質量評價只能選擇當地的土壤背景值作為判斷依據[17]，或者直接采用國外已經建立的沉積物重金屬質量基準[18]，導致難以對渾河沉積物重金屬污染進行客觀評價。

篩分水平濃度法是基于污染物的生物效應推導保護底棲生物免受污染物危害的沉積物質量基準的方法，最初由Neff等[19]提出用于建立美國海洋以及淡水沉積物非極性有機污染物的環境質量基準。該方法主要通過現場調查獲取的沉積物中污染物的濃度與底棲生物豐度數據，通過統計方法計算獲取能夠有效保護一定比例(通常為95%)的底棲物種的濃度作為篩分水平(screening level concentration, SLC)。SLC法推導沉積物質量基準的具體過程如圖1。

如圖所示，篩分水平濃度法推導沉積物質量基準具體步驟可分為：

1) 廣泛收集“相匹配的”(matched)化學污染物和生物調查數據，并對同一現場樣品的分樣進行化學污染物種類和含量以及底棲生物的種類和豐度的分析測定；

2) 篩選出現頻次超過一定數量的底棲生物物種，作為確定污染物篩分水平濃度的篩分物種；

3) 對于某一篩分物種，將其出現位點的污染物濃度按照從低到高的順序進行排列，選擇出現篩分物種的站位中，90%的污染物濃度作為能夠有效保護該物種的物種篩分濃度(Species screening level concentration, SSLC)；

圖1 篩分水平濃度法構建污染物的沉積物質量基準流程圖Fig. 1 Flow chart of deriving sediment quality criteria by screen level concentration approach

4) 根據不同篩分物種SSLC，推導沉積物中能夠有效保護95%篩分物種的篩分水平濃度(Screening level concentration, SLC)，作為該污染物的沉積物質量基準。

本研究利用本實驗室2010—2011年的調查數據，開展利用篩分水平濃度法構建渾河水系沉積物的銅、鋅、鉛、鎘的質量基準的相關研究，為充分、合理利用監測數據制定沉積物質量標準提供方法借鑒。

1 材料與方法(Materials and Methods)

1.1 樣品采集及保存

2010年1月、7月和2011年7月在渾河、大伙房水庫等區域采用1/16 m2的改良彼得遜采泥器共收集73個沉積物以及底棲生物樣品。沉積物樣品裝入密封袋中置于4 ℃低溫保存，用以進行理化分析。大型底棲動物利用分樣篩(40目)篩選，標本采用75%(體積分數)乙醇保存。

1.2 樣品分析與質量控制

沉積物中重金屬含量采用HNO3-HF(V∶V=5∶1)微波消解，電熱板趕酸，2%(質量分數)HNO3定容至100 mL，ICP-MS(Agilent 7500CX)測定。大型底棲動物樣品在解剖鏡和顯微鏡下進行鑒定和數量統計，獲取的大型底棲動物大部分鑒定到種，少數鑒定到屬，詳細記錄各物種的數目，最后換算成每平方米的個體數目。

分析實驗過程中每批樣品均做全程空白，以消除樣品處理以及測定過程中可能帶入的污染。同步分析了購自地球物理地球化學勘查研究所生產的水系沉積物成分分析標準物質(GBW07309)，元素Cd、Cu、Pb和Zn的回收率分別為87%、，98%、89%和108%，均在美國國家環境保護局(USEPA)要求范圍(80%～120%)之內，所有樣品均進行平行樣測定，相對標準偏差均小于5%。

1.3 數據分析

Excel中對數據進行整理。Orgin8.0進行正態性檢驗等相關統計分析工作，并進行相關繪圖。

2 結果(Results)

2.1 渾河沉積物銅、鉛、鋅、鎘含量水平

本研究中渾河表層沉積物銅、鉛、鋅和鎘含量平均值分別為69.31、50.68、232.55和2.04 mg·kg-1，不同沉積物樣品中的重金屬元素含量變異范圍較大(表1)。渾河水系沉積物中銅、鉛、鋅和鎘4種重金屬元素含量均高于遼寧省土壤背景值、遼河水系沉積物以及全國沉積物平均值。其中鎘污染程度最高，超過遼寧省土壤背景值、遼河水系沉積物平均值和全國水系沉積物平均值18.59、1.86和7.86倍，鋅次之，分別為遼寧省土壤背景值、遼河水系沉積物平均值和全國水系沉積物平均值的3.66、1.35和3.02倍，銅為3.50、1.78和2.71倍，鉛為3.66、1.35和3.02倍。

2.2 渾河沉積物大型底棲生物組成

2010年至2011年渾河流域(包括大伙房水庫)共取樣調查獲得底棲生物30種(表2)，其中環節動物8種，占出現物種總數的26.67%；軟體動物6種，占出現物種總數的20.00%；搖蚊幼蟲9種，占出現物種總數的30.00%，還有部分甲殼動物物種以及一些水生昆蟲幼蟲。

表1 渾河及其支流表層沉積物重金屬含量統計Table 1 Heavy metal concentrations in surface sediments of Hunhe River and its tributary (mg·kg-1)

2.3 篩分水平濃度法推導渾河及其支流沉積物重金屬質量基準

本研究規定出現頻次超過10次的底棲生物作為推導沉積物重金屬質量基準的篩分物種。對于某種出現頻次超過10次的底棲生物，采用百分位數法推導90%物種出現時對應的沉積物重金屬含量作為某種物種的銅、鉛、鋅和鎘的SSLC。不同物種的SSLC，按照從小到大的順序排序，選擇能夠保證95%的物種出現的濃度作為沉積物重金屬的質量基準。

根據表2，本研究以出現頻次超過10次的底棲動物作為篩分水平濃度法構建渾河沉積物銅、鉛、鋅和鎘基準的篩分物種，涉及的具體物種包括環節動物門的霍甫水絲蚓、克拉伯水絲蚓、奧特開水絲蚓、蘇氏尾鰓蚓和中華顫蚓，軟體動物門的銅銹環棱螺、耳蘿卜螺和橢圓蘿卜螺，搖蚊幼蟲包括花翅前突搖蚊、微刺棱附搖蚊、小云多足搖蚊、中華搖蚊和德永雕翅搖蚊。

利用excel軟件獲取不同物種的銅、鉛、鋅、鎘4種重金屬的SSLC，結果見表3。

表2 渾河及支流大型底棲動物物種匯總Table 2 Summary of macrobenthos species in Hunhe River and its tributary

注：檢出率為樣本中出現物種的次數與總樣本數的比值。

Note: Detection rate was the ratio of the occurrence number of species and the total numbers of samples.

表3 渾河沉積物中銅、鉛、鋅和鎘的物種篩分水平濃度(SSLCs)Table 3 Species screening level concentrations (SSLCs) for copper, lead, zinc and lead in Hunhe River sediments

注：出現頻次為樣品中物種的出現次數(不同采樣站點，或同一采樣站點不同采樣時間)。Note: Frequency of occurrence refers to the occurrence number of species in all the samples (samples in different sites and samples at different time)

不同物種的篩分水平濃度SSLC按照從小到大的順序進行排序，用以推導能夠有效保護95%的物種的篩分水平濃度SLC，并作為沉積物質量基準。

經過正態分布檢驗，本研究中的銅、鉛、鋅和鎘的SSLC數據均符合正態分布(表4)。利用表3中的數據，做出渾河沉積物銅、鉛、鋅和鎘的物種篩分水平濃度百分位圖，并利用Orgin軟件對其進行正態擬合，擬合結果如圖2。

不同物種的SLC進行正態擬合，選擇5%對應的銅、鉛、鋅、鎘含量作為渾河沉積物銅、鉛、鋅和鎘的SLC(如圖2)，最終獲取渾河沉積物銅、鉛、鋅和鎘的SLC分別為46.69、39.18、140.03和0.54 mg·kg-1，即可作為基于物種篩分水平濃度法對應的渾河及其支流沉積物銅、鉛、鋅、鎘基準。

3 討論(Discussion)

3.1 不同國家和地區沉積物銅、鉛、鋅和鎘基準的比較

如表5所示，不同國家和地區的沉積物重金屬基準存在明顯差異，除鋅基準最大值和最小值的差異小于10之外，銅、鉛和鎘基準推薦值的最大值和最小值之差均超過10倍，其中銅基準最大值和最小值相差更是超過40倍。基準差異產生的主要原因在于各國家和地區制定沉積物質量基準的方法各不相同，保護目標和保護程度也有差異，因此在篩選環境因子以及獲得生物效應數據方面會產生差異[32]。然而，本研究基于篩分水平濃度法獲取的渾河沉積物重金屬質量基準與鄧保樂等[23]基于相平衡分配法獲取的遼河沉積物銅、鉛和鋅基準大致相當，表明在一定區域范圍內，選擇不同方法構建的基準具有可比性。本研究中鎘基準推薦值較小，其原因在于篩分水平濃度法推導沉積物質量基準時，將不同物種的SSLC賦予相同的權重，本研究鎘基準推薦值主要取決于耳蘿卜螺和小云多足搖蚊的SSLC值，而2種物種在空間分布上極不均衡，2種物種均主要分布于渾河流域中渾河、蘇子河和社河上游(大伙房水庫以上)，沉積物中鎘含量較低的區域，導致獲取的2種物種SSLC值偏小，而本研究數據積累有限，尚不能判斷2種物種在鎘含量較高沉積物中出現狀況，此外滿足條件的篩分物種數較少，難以進行相互佐證，因此基準值仍具有較大的不確定性。

表4 渾河沉積物中銅、鉛、鋅和鎘SSLC的整體分布檢驗Table 4 Normality Test of SSLCs for copper, zinc, lead and cadmium in Hunhe River sediments

圖2 推導渾河沉積物銅、鉛、鋅、鎘的篩分水平濃度(SLCs)Fig. 2 Deriving the screening level concentrations (SLCs) of Cu, Pb, Zn and Cd for Hunhe River sediments

表5 渾河沉積物中銅、鉛、鋅和鎘SSLC的整體分布檢驗Table 5 Normality Test of SSLCs for copper, zinc, lead and cadmium in Hunhe River sediments (mg·kg-1 dry weigth)

注：ERL為效應范圍低值；ERM為效應范圍中值；LEL為最低效應水平；PEL為可能效應水平；PEL-HA28為28 d Hyalella azteca閾值效應水平實驗值；NOAA為美國大氣與海洋管理局；FDEP為佛羅里達州環保局；USEPA為美國國家環境保護局。

Note: ERL(Effect range-low); ERM(Effect range-median); LEL(Lowest effects level); PEL(Probable effects level; PEL-HA28(Probable effect level value derived by 28 day bioassays of Hyalella azteca); NOAA: National Oceanic and Atmospheric Administration; FDEP: Florida Department of Environmental Protection; USEPA: United States Environmental Protection Agency.

3.2 篩分水平濃度法與其他方法的比較

沉積物質量基準研究初期，主要借用化學物質在沉積物中的背景值，實際研究中，主要通過尋找與所研究的沉積物性質相似、生成條件相近的相對未污染的樣品含量[33]。由于背景值與基準值意義完全不同，不僅沒有考慮生物效應，而且是禁止自然狀況下化學物質的任何增加[4]，因此背景值法不能獨立推導沉積物質量基準，只能為其他方法推導沉積物質量基準提供參考。

相平衡分配法是目前應用較為廣泛的沉積物質量基準推導方法[10]，其基本思路是：根據水質基準確定間隙水相的基準，并根據平衡關系推導沉積物質量基準。該方法理論基礎較為扎實，能夠與現有的水質基準相聯系，然而，相平衡分配法基于單一污染物對于上覆水生物的毒性效應，反推沉積物質量基準時，沒有考慮沉積物中眾多污染物的協同、相加或是拮抗效應[30]，將以此法推導的沉積物質量基準應用于沉積物質量評價時可能出現偏差。此外，對于很多污染物，目前難以獲取令人信服的固液分配系數，限制了該方法的應用。

沉積物加標毒性實驗法，是指在實驗室條件下，選擇“清潔”沉積物樣品，進行污染物(單一污染物或污染物混合物)定量“加標”，并開展相應的生物毒性實驗，建立污染物與生物效應之間的“劑量-效應”關系，用以推導沉積物質量基準。沉積物加標毒性實驗法理論上適用于推導各種化學污染物的沉積物質量基準，通過控制諸如總有機碳、酸揮發性硫化物等影響污染物毒性的因子，可以構建較為準確的沉積物質量基準[34]。然而，由于開展沉積物加標毒性實驗花費的時間和經費較大，用于開展毒性試驗的備選實驗動物物種較為有限，目前只針對有限污染物開展了一定的研究[30]。

與上述幾種方法相比，SLC法的優勢在于：(1)適用范圍廣。SLC法通過獲取的相互匹配的沉積物和底棲生物調查數據，經過統計分析獲取沉積物質量基準，對污染物的類型以及沉積物的種類無特殊限定，可用于各種類型污染物(重金屬、持久性有機污染物)的沉積物質量基準推導；(2)在一定程度上反應了污染物的生物毒性。不同污染物之間相加、拮抗、協同關系最終以對底棲生物綜合毒性的方式作用于底棲生物，而SLC法以底棲生物物種出現與否作為對沉積物綜合毒性的反映；(3)方法簡單，具有很強的可操作性。SLC法能夠在不需要額外增加相關分析的基礎上，直接利用監測的數據推導沉積物質量基準。作為構建沉積物質量基準的主流方法之一，加拿大安大略省利用SLC法構建了包括金屬、PCBs和有機氯殺蟲劑的沉積物質量基準[35-36]。

SLC法的缺點在于：(1)難以辨別其他因素的影響，如人工或天然因素造成的底棲生物棲息地環境改變；(2)難以構建污染物和生物效應之間的因果關系；(3)以底棲生物出現與否作為評判指標過于“激進”，缺乏對亞致死劑量的考慮；(4)SLC法推導的沉積物質量基準的合理與否，在很大程度上取決于監測數據的豐富程度，對于特定流域，數據不足將會導致較大的不確定性。USEPA以SLC法推導沉積物質量基準時，要求每種物種在觀測站位中出現頻率超過10次，而用于推導SLC的SSLC數不少于20個[37]。

本研究的結果主要基于本實驗室連續2年度對渾河及其支流調查結果，調查范圍主要集中于渾河干流的國控、省控監測斷面，而對渾河流域其他廣大的區域尚未開展調查工作，因此調查獲取的數據有限，尤其是底棲生物調查數據不足。調查獲取的底棲生物物種數較少，覆蓋的類群也較為單調，尤其是被認為對于污染物較為敏感的水生昆蟲幼蟲的類群較少，檢出率低。本研究中滿足出現頻次超過10的物種僅為13種，尚未滿足USEPA以SLC法推導沉積物質量基準的要求，且本研究中滿足頻次要求的物種以較為耐污的環節動物與搖蚊幼蟲為主，以此估算出的渾河沉積物重金屬的質量基準具有一定的不確定性。隨著我國監測體系的完善，尤其是“十二五”期間，我國生物監測網絡逐漸建立[38]，相互匹配的化學數據和生物調查數據逐漸豐富，采用SLC法獲取的沉積物質量基準推薦值的不確定性也將逐漸減小。此外，針對篩分水平濃度以底棲動物出現與否作為評判指標過于“激進”的問題，可適當選擇篩分物種進行沉積物加標毒性試驗，補充個體、組織、細胞乃至分子水平的效應的相關結果，降低基準的不確定性。

目前我國水環境管理中正在由傳統的控制化學指標，向基于生態毒理評價的水環境風險管理模式轉變。而篩分水平濃度法作為一種計算簡單、適用于各類污染物、各種類型沉積物，能夠充分利用監測數據，且獲取的結果能夠反映底棲生物對污染物的反應的沉積物質量基準推導方法，在水環境管理中具有較強的應用價值。

致謝：感謝南開大學生命科學學院王新華教授在物種鑒定方面的幫助，感謝中國環境科學研究院羅燕、曹偉、劉志超等同志在樣品收集與整理過程中所做的細致工作。

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◆

SedimentQualityCriteriaforHeavyMetalsinHunheRiverBasedonScreeningLevelConcentrationApproach

Zhao Yanmin, Zhang Lei, Qin Yanwen*, Zheng Binghui, Ma Yingqun

State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, State Environmental Protection Key Laboratory of Estuary and Coastal Environment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

11 October 2013accepted19 December 2013

The screening level concentration (SLC) approach was induced to preliminarily discuss the sediment quality criteria (SQC) recommended values of four heavy metals-cadmium (Cd), copper (Cu), lead (Pb), and zinc (Zn) for surface sediments from Hunhe River. The calculated SQCs of Cd, Pb, Cu and Zn of Hunhe River were 0.54, 39.18, 46.69 and 140.03 mg·kg-1(on the basis of dry weight). These SQC values were compared with those of different countries and regions, and it was found that SQCs obtained in this study were close to the median values of the reference data. However, because the data used to derive SQCs was not enough, the values of SQCs in this paper might be relatively biased.

heavy metal; sediment quality criteria; screening level concentration

國家水體污染與控制治理科技重大專項資助項目((2012ZX07503-002))

趙艷民(1979-)，博士，副研究員，研究方向為水生生態毒理學與風險評價，Email: zhaoym@craes.org.cn

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: qinyw@craes.org.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20131011002

趙艷民，張雷，秦延文，等. 篩分水平濃度法構建渾河沉積物重金屬基準初步研究[J]. 生態毒理學報, 2014, 9(2): 329-338

Zhao Y M, Zhang L, Qin Y W, et al. Sediment quality criteria for heavy metals in Hunhe River based on screening level concentration approach [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(2): 329-338 (in Chinese)

2013-10-11錄用日期2013-12-19

1673-5897(2014)2-329-10

X171.5

A

秦延文(1973—)，女，環境科學博士，研究員，主要研究方向為水環境保護，發表學術論文30余篇。