渝東南地區下志留統底部黑色巖系沉積環境及有機質富集機制
——以鹿角剖面為例

孫夢迪，于炳松，夏 威，祁青山，葉若辰

(1.中國地質大學(北京)地球科學與資源學院，北京 100083； 2.中國地質大學(北京)地質過程與礦產資源國家重點實驗室，北京 100083)

渝東南地區下志留統底部黑色巖系
沉積環境及有機質富集機制
——以鹿角剖面為例

孫夢迪1，2，于炳松1，2，夏 威1，2，祁青山1，2，葉若辰1，2

(1.中國地質大學(北京)地球科學與資源學院，北京 100083； 2.中國地質大學(北京)地質過程與礦產資源國家重點實驗室，北京 100083)

為恢復渝東南地區下志留統底部黑色巖系沉積環境，研究有機質富集機制，對重慶市彭水縣鹿角剖面進行系統采樣，并測試有機碳質量分數、全巖X線衍射、微量元素、比表面和孔徑分析等.結果表明：鹿角剖面下志留統底部黑色巖系屬于中成巖階段B期，古鹽度在11.1‰～35.4‰之間，平均為21.4‰，整體上屬于多鹽水.樣品中w(V)/w(Cr)在1.62～3.72之間，w(V)/w(V+Ni)主體在0.80左右，并結合黑色巖系中V、Ni、Cu的富集程度與總有機碳質量分數的良好正相關性，說明沉積環境處于水體呈弱分層的缺氧環境.隨著深度變淺沉積環境由次還原向次氧化、氧化過渡.上升洋流導致古生產力提高，到志留紀時期全球氣候變暖，上升洋流隨之減弱，古生產力也隨之逐漸降低.高古生產力是有機質富集的首要條件，高水體鹽度、缺氧環境是有機質保存的理想環境.有機碳質量分數與巖石的BET比表面和總孔體積呈良好的正相關性，說明沉積環境在一定程度上影響巖石的儲集物性，從而影響頁巖氣的賦存空間.

沉積環境；有機質富集；黑色巖系；下志留統；鹿角剖面；渝東南地區

0 引言

隨著美國頁巖氣產量快速增加，頁巖氣作為一種重要的非常規天然氣逐漸受到世界范圍的高度重視，極大地激發中國頁巖氣的勘探熱情[1].中國頁巖氣勘探正處于探索階段，富有機質頁巖分布面積廣、巖相種類多、沉積環境多樣，資源潛力巨大[2].中國頁巖氣已探明可采資源總量為31×1012m3，中國南方頁巖氣可開采量約占總量的1/2，且古生代富有機質頁巖產氣量約占中國頁巖氣資源總量的66.7%[3].中國南方下志留統底部龍馬溪組黑色頁巖有機質豐度高、成熟度較高、微裂縫發育、埋深適中，具有形成頁巖氣藏的優越條件[4].因此，渝東南地區下志留統底部黑色巖系沉積環境的恢復及有機質富集機制的探討，可對該地區頁巖氣的勘探開發提供一定地質依據.

渝東南地區下志留統底部黑色巖系不僅是頁巖氣勘探的儲集層，而且也是一套優質的烴源巖[1].對于烴源巖沉積環境及有機質富集機制等方面的研究已取得一定共識，其中，全球性因素主要有板塊活動、冰期和間冰期等；生物生產力、底層水氧含量、沉積速率、水動力條件等是區域性(盆地尺度)因素中的關鍵變量[5-6].在烴源巖沉積環境方面，可將有利于烴源巖發育的原因歸結為兩種基本模式，即“保存模式”和“生產力模式”[7].沉積環境對烴源巖中有機質保存有重要影響，同時也影響烴源巖的地球化學特征[8].有機質在生烴過程中內部發育納米級孔隙并形成頁巖氣的儲集空間[9]，同時頁巖的有機碳質量分數是影響頁巖吸附氣體能力的主要因素[10].

筆者利用頁巖的礦物組分和地球化學指標對重慶市彭水縣鹿角剖面下志留統底部黑色巖系沉積環境進行判識與恢復，并結合有機質豐度的縱向特征探討該層段有機質富集機制，從而揭示沉積環境對頁巖儲集物性的影響.

1 區域地質背景

中國南方晚奧陶世—早志留世沉積形成于華南盆地消亡和南華造山帶形成階段[11].由于華南古陸和古隆起隆升和擴張，揚子海特別是上揚子海在一定程度上被封閉，形成滯留、低能、缺氧的海洋環境[12-13].上奧陶統五峰組厚度不大，為數米至30 m，但在揚子地區廣泛分布，主要由灰黑—黑色硅質頁巖、碳泥質頁巖及粉砂質頁巖組成，局部地區頂部有一薄層介殼灰巖(觀音橋段).下志留統龍馬溪組厚度變化較大，從數十米到千米不等，主要以黑色頁巖、粉砂質泥(頁)巖為主，局部夾硅質泥巖，富含微粒黃鐵礦和筆石(正筆石類)化石，代表淺水陸棚沉積環境，向上羅惹坪組為淺海陸棚—近濱沉積環境[14-15].

2 樣品采集與測試方法

為研究渝東南地區下志留統底部黑色巖系的沉積環境及有機質富集機制，測試重慶市彭水縣鹿角鎮南部鹿角剖面.通過剖面觀察發現，下志留統龍馬溪組巖性組成主要有富有機質泥(頁)巖、粉砂質泥(頁)巖、泥質粉砂巖，上奧陶統頂部為黑色硅質巖(見圖1).綜合巖性特征及深度分布，共采集巖石樣品117塊，選取43塊樣品進行微量元素分析、黏土礦物及全巖X線衍射分析、伊利石結晶度測試，25塊樣品進行有機碳質量分數檢測，9塊樣品進行比表面和孔徑分析(見表1).

圖1 渝東南地區鹿角剖面柱狀圖及礦物類型與分布Fig.1 Type and contents of minerals in the southeast of Chongqing-Lujiao section

表1 測試實驗結果Fig·1 The detail of experiments

3 測試結果

3.1 有機質豐度

渝東南地區下志留統龍馬溪組頁巖的有機碳質量分數在0.74%～3.47%之間，平均為1.43%，上奧陶統頂部黑色硅質巖的w(TOC)在4.45%～4.62%之間.在鹿角剖面中w(TOC)由下向上逐漸降低，高有機碳質量分數樣品主要分布在上奧陶統五峰組和下志留統龍馬溪組底部(見圖2).

圖2 渝東南地區鹿角剖面地球化學指標縱向變化特征Fig.2 Vertical changes of geochemical indicators in the southeast of Chongqing-Lujiao section

3.2 巖石礦物學特征

渝東南地區下志留統龍馬溪組黑色頁巖礦物成分主要為碎屑礦物和黏土礦物，還有少量的碳酸鹽礦物和黃鐵礦(見圖1).其中碎屑礦物質量分數為47.0%～72.0%，平均為57.7%，成分主要為石英和少量的長石，石英的質量分數為37.0%～51.0%，平均為42.8%.黏土礦物的質量分數為25.0%～44.0%，平均為34.1%，主要為伊利石和伊/蒙混層礦物，但伊/蒙混層礦物的間層比很低，在10.0%～15.0%之間；因此黏土礦物中的伊利石的質量分數在77.8%～87.7%之間，平均為82.1%，綠泥石的質量分數在7.0%～19.0%之間，平均為14.0%.上奧陶統頂部黑色硅質巖中石英的質量分數在71.0%～73.0%之間，遠高于龍馬溪組黑色頁巖的.

3.3 微量元素地球化學

通過與上地殼元素豐度相比，渝東南地區鹿角剖面巖石樣品的微量元素分析結果見表2.其中，B和V的濃集因數分別為5.0和2.0，中等富集；Cr、Ni、Cu、Zn的濃集因數也大于1.0，為弱富集；Sr和Ba的濃集因數分別為0.3和0.6，為強烈虧損和中等虧損.

表2 渝東南地區鹿角剖面黑色頁巖微量元素分析結果Table 2 Analytical results of trace elements of black shale in the southeast of Chongqing-Lujiao section

3.4 比表面和孔徑特征

渝東南地區鹿角剖面巖石樣品的BET比表面在7.7～21.4 m2/g之間，平均為13.2 m2/g；孔隙的平均孔直徑在3.7～5.7 nm之間，平均為4.5 nm(見表3).

表3 渝東南地區鹿角剖面黑色頁巖表面及孔隙體積分析結果Table 3 BET surface area and pore volume of black shale in the southeast of Chongqing-Lujiao section

4 黑色巖系沉積環境分析

4.1 古鹽度

古鹽度是區分沉積物形成于海相或陸相的重要參數[16-17].根據黏土礦物中硼的質量分數計算古鹽度，黏土礦物對硼的吸附是不可逆的，一旦吸附無論是呈吸附態或是進入黏土礦物晶格，都不會因水體中硼摩爾濃度的降低而解吸[18].鹿角剖面黏土礦物組合主要是伊利石、伊/蒙混層、綠泥石，其中伊/蒙混層的間層比很低，在10%～15%之間，處于伊/蒙混層轉化帶的第三轉化帶，因此研究區龍馬溪組黑色頁巖屬于中成巖期B階段[19].龍馬溪組頁巖的伊利石結晶度在0.460°～0.600°之間，平均為0.532°，當伊利石結晶度小于0.420°時才進入晚成巖期，根據SY/T 5477-2003《碎屑巖成巖階段劃分》標準，該套黑色頁巖屬于中成巖期B階段[19].

考慮不同黏土礦物對硼具有不同的吸附性能，選用Couch公式：

式中：Sp為古鹽度(‰)；B′為校正硼質量分數(10-6).Couch通過黏土礦物吸附硼實驗，換算單一黏土礦物對硼的吸附能力大小，得出伊利石吸附硼的量是蒙脫石的2倍、高嶺石的4倍，因此得出校正硼公式：

式中：B′、B分別為校正硼質量分數、實測硼質量分數；XI、XM、XK分別為樣品中伊利石、蒙脫石、高嶺石的質量分數.在鹿角剖面中，綠泥石替代高嶺石，蒙皂石已部分轉化為伊利石，還有部分轉變為伊/蒙混層，對于伊/蒙混層，可以按間層比分別求出相應的蒙脫石和伊利石的質量分數[20-21].將硼校正公式(2)改為：

式中：XC為樣品中綠泥石的質量分數.再將結果代入式(1)，可算出古鹽度[13].

筆者對鹿角剖面43個樣品進行古鹽度計算，龍馬溪組古鹽度在11.1‰～35.4‰之間，平均為21.4‰.五峰組古鹽度較低，在5.3‰～11.9‰之間.按照1958年威尼斯鹽度分類方案[13]，研究區下志留統古水介質屬于中鹽水—多鹽水—真鹽水范疇，整體上屬于多鹽水.

w(B)/w(Ga)也能反映沉積環境的古鹽度，同時能間接反映沉積物沉積時離岸的遠近，小于1.5為淡水，大于4.0為咸水[22].鹿角剖面的黑色巖系w(B)/w(Ga)為1.56～10.19，平均為4.25，說明主體處于淺海相沉積環境，海平面有一定程度的變化.

古鹽度和w(B)/w(Ga)隨剖面深度的變化而變化，結合鹿角剖面的巖性組合及變化特征(見圖1)，反映海平面的升降變化(見圖3).從上奧陶統頂部開始海平面迅速升高，在下志留統底部達到最大海泛面，隨之海平面呈振蕩下降.

圖3 渝東南地區鹿角剖面古鹽度及海平面變化Fig.3 Paleosalinity and eustatic sea level change in the southeast of Chongqing-Lujiao section

4.2 古氧化還原條件

上奧陶統頂部到下志留統底部，黑色巖系有機碳質量分數較高，且含黃鐵礦，巖石主體顏色為深灰色、黑色，表明巖石形成于還原環境[23].微量元素分析結果顯示，親氧元素Sr強烈虧損，指示當時還原環境占主導地位.

Jones B等[24]給出沉積環境w(V)/w(Cr)的指標，w(V)/w(Cr)小于2.00指示氧化環境，w(V)/ w(Cr)大于4.25指示缺氧(還原)環境，兩值之間指示從次氧化到次還原過渡環境.鹿角剖面的黑色巖系w(V)/w(Cr)在0.62～13.47之間，平均為2.66，上奧陶統頂部的硅質巖w(V)/w(Cr)在9.33～13.47之間，指示強還原環境；下志留統底部的黑色巖系w(V)/w(Cr)在1.62～3.72之間，w(V)/w(Cr)隨深度的變淺而降低，沉積環境由次還原向次氧化、氧化過渡(見圖2).

根據Wingnall P B[25]和Hatch J R[26]給出沉積環境w(V)/w(V+Ni)的指標，w(V)/w(V+Ni)小于0.60指示古海洋水體呈弱分層的氧化環境；w(V)/w(V+Ni)在0.60～0.84之間時指示缺氧環境；w(V)/w(V+Ni)大于0.84指示為靜海相還原環境，而且古海洋水體呈強分層.鹿角剖面的黑色巖系w(V)/w(V+Ni)在0.49～0.96之間，平均為0.79，上奧陶統頂部的硅質巖w(V)/w(V+Ni)在0.91～0.96之間，指示靜海相還原環境；下志留統底部的黑色巖系w(V)/w(V+Ni)主體在0.80左右，指示水體呈弱分層的缺氧環境.

Tribovillard N等[27]分析現代沉積物和古代沉積巖的V、Ni、Cu的質量分數與有機碳質量分數的協變圖，在次氧化到硫化的環境下形成的沉積物或沉積巖的Ni、Cu元素質量分數與w(TOC)具有良好的正相關性；V元素的質量分數與w(TOC)僅在缺氧的環境下形成的沉積物或沉積巖才表現良好的正相關性；在靜水硫化環境下形成的沉積巖不具有良好的正相關性.下志留統底部的龍馬溪組頁巖V、Ni、Cu的富集程度與w(TOC)呈良好的正相關性，指示它形成于缺氧環境而沒有達到靜水硫化環境(見圖4).

圖4 V、Cu、Ni的相對富集程度與有機碳質量分數Fig.4 The relative enrichment of V，Ni and Cu vs.w(TOC)

4.3 古生產力

古海洋生產力(古生產力)為海底沉積物中有機碳質量分數提供物質基礎，影響烴源巖的發育[28].古生產力不易直接測定，因此選取微量元素Ni、Cu、Zn為古生產力替代指標.Ni、Cu和Zn作為營養元素與有機質結合或形成有機質絡合物沉淀埋藏下來，高的Ni、Cu和Zn元素質量分數指示高的有機碳輸入，反映較高的古生產力[29].由圖2可知，Ni、Cu和Zn元素質量分數在上奧陶統頂部迅速增加，在下志留統底部達到最大，向上逐漸降低.

上奧陶統—下志留統優質烴源巖的發育與上升洋流有關[6].鹿角剖面反映的古生產力的變化與上升洋流觀點最為切合.上升洋流可以把深海的營養物質帶到淺海的透光帶，從而使生物大量繁衍[6].Pedersen T F和Calvert S E指出上升洋流與強生物生產力有密切關系，其有機質的輸入量是黑色頁巖形成的重要原因[30].鹿角剖面中上奧陶統五峰組頂部為硅質巖沉積，在志留系底部的龍馬溪組中硅質巖并不發育.呂炳全等[31]將硅質巖的發育作為上升洋流發育的判定標志.到志留紀時期全球氣候變暖，上升洋流隨之減弱，古生產力也隨之逐漸降低[6].

5 有機質富集機制

渝東南地區下志留統底部黑色巖系主體為富有機質頁巖，含粉砂質泥(頁)巖和泥質粉砂巖夾層，上奧陶統頂部為黑色硅質巖.作為中國頁巖氣勘探開發的目標層系，其有機質的富集機制和賦存形式的研究尤為重要，而其根本條件是有機質的來源和保存[32].

有機質的來源往往與古生產力、上升洋流、陸源碎屑供給有關[32].由圖2可知，鹿角剖面中有機質豐度的高低與古生產力指示元素的質量分數關系密切.沉積期古生產力的高低直接影響有機質的來源和豐度，上升洋流將深海的營養物質帶到淺海的透光帶，使得古生產力大大提高[30].同時，形成上奧陶統頂部的黑色硅質巖，富營養的水體有利于水生生物的快速繁殖，有機質來源豐富，為富有機質頁巖的形成提供良好的物質基礎，是形成下志留統底部富有機質黑色巖系的首要條件.

有機質在產生并沉積后，便要接受埋藏、保存[32].高的古生產力可以提供高含量的原始有機質，但并不等于殘留有機質的高豐度，保存條件也尤為重要.由圖2可知，鹿角剖面從深到淺反映氧化還原條件由缺氧的還原環境逐步向次還原次氧化過渡，對應有機碳質量分數逐漸減少，同時黃鐵礦質量分數也逐漸減少.在下志留統龍馬溪組底部為缺氧環境，水體鹽度高，為有機質保存提供良好環境.

在有機質的賦存形式上，黏土礦物的微孔隙、黏土表面和層間是有機質賦存的場所[33].同時，在一些情況下有機質與黏土礦物形成有機黏土復合體保存下來[21].有機質的保存與巖石的比表面之間存在密切聯系.在鹿角剖面(見圖5)中，下志留統底部巖石的有機碳質量分數與巖石的比表面之間呈良好的正相關性，隨剖面深度的變淺而減小，說明有機質的吸附保存機理.

此外，根據巖石總孔體積與有機碳質量分數的相關性(見圖5)，有機碳質量分數對頁巖儲氣性能具有重要的控制作用，也說明沉積環境在一定程度上影響巖石的儲集物性，從而影響頁巖氣的賦存空間.

圖5 渝東南地區鹿角剖面巖石比表面和總孔體積與有機碳質量分數Fig.5 Correlation between surface area，total pore volume and w(TOC)in the southeast of Chongqing-Lujiao section

6 結論

(1)鹿角剖面下志留統底部黑色巖系處在中成巖階段B期，古鹽度在11.1‰～35.4‰之間，平均為21.4‰，古水介質屬于中鹽水—多鹽水—真鹽水范疇，整體上屬于多鹽水.從上奧陶統頂部開始海平面迅速升高，在下志留統底部達到最大海泛面，隨之海平面呈振蕩下降.

(2)鹿角剖面下志留統底部黑色巖系樣品w(V)/w(Cr)在1.62～3.72之間，w(V)/w(Cr)隨剖面深度的變淺而降低，沉積環境由次還原向次氧化、氧化過渡.w(V)/w(V+Ni)主體在0.80左右，指示水體呈弱分層的缺氧環境.龍馬溪組黑色巖系V、Ni、Cu的富集程度與總有機碳質量分數呈良好的正相關性，指示它形成于缺氧環境而沒有達到靜水硫化環境.

(3)鹿角剖面反映的古生產力變化與上升洋流活動有關.上奧陶統五峰組頂部發育硅質巖，到志留系時期全球氣候變暖，上升洋流隨之減弱，古生產力也隨之逐漸降低.

(4)有機質豐度是頁巖氣勘探的重要指標，高的古生產力和高水體鹽度、缺氧環境為有機質的富集提供保障.下志留統底部巖石的有機碳質量分數與巖石的比表面和總孔體積呈良好的正相關性，說明沉積環境在一定程度上影響巖石的儲集物性，從而影響頁巖氣的賦存空間，這一關系為頁巖氣儲層的勘探和開發提供地質依據.

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TE121.11

A

2095-4107(2014)05-0051-10

DOI 10.3969/j.issn.2095-4107.2014.05.007

2014-01-22；編輯劉麗麗

高等學校博士學科點專項科研基金項目(20120022130001)；國土資源部全國頁巖氣資源戰略調查項目(2009GYXQ15-04)

孫夢迪(1990-)，男，博士研究生，主要從事油氣儲層地質與評價方面的研究.

于炳松，E-mail：yubs@cugb.edu.cn

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