非晶合金塑性理論研究進展

蔣敏強

(中國科學院力學研究所非線性力學國家重點實驗室，北京100190)

1 前言

一般而言，固體的彈性變形主要取決于內部原子之間的相互作用，而塑性變形則需要考慮微觀結構細節。傳統晶態固體的塑性流動可以用基于位錯、孿晶等機制的經典塑性理論描述。但是，非晶合金(也稱金屬玻璃)內部原子排列呈現長程無序性，且不存在位錯、晶界等傳統意義上的晶體缺陷，這導致經典塑性理論遇到了前所未有的挑戰。這一挑戰的最根本原因在于對非晶合金原子結構圖像的認知還遠不完善[1-6]。盡管如此，關于非晶合金的塑性流動，有一個基本的圖像得到了該領域內的廣泛認可。那就是塑性流動的元過程是一種在激活能驅動下能夠容納剪切變形的局部原子瞬態重排過程。這一動態結構重排過程通常被稱為“流動事件(Flow E-vent)”。因此，如何建立這種微觀動態“流動事件”與宏觀塑性變形之間的聯系，以及捕捉、表征在變形過程中“流動事件”的時空演化，就成為建立非晶塑性理論的核心問題。

2 非晶塑性理論

2.1 “自由體積”理論

最早在這個方面取得突破的是美國哈佛大學的Spaepen F教授。他通過發展描述玻璃和液體擴散流動的經典“自由體積(Free-Volume)”理論[7-8]，建立了非晶塑性流動的自由體積理論[9]。該理論本質上是將“流動事件”看作是在應力驅動下，單個原子以類似擴散跳躍的方式導致自由體積的產生(見圖1)，一系列離散的原子跳躍最終引起宏觀上的塑性流動。

基于這一物理圖像，Spaepen建立了以自由體積為內變量的塑性流動本構模型，其中宏觀塑性應變率˙γp可以表達為公式(1):

式中，第一項表示原子處在潛在跳躍點的幾率(這與自由體積直接相關)，其余項表示原子發生跳躍的頻率(類似于Eyring率因子，取決于應力、溫度和勢壘)。在公式(1)中，χ是考慮原子疊加的一個幾何因子，v*是臨界體積(一般近似為原子的硬球體積)，vf是每個原子的平均自由體積，f是原子振動頻率(通常取為Debye頻率)，ΔGm是激活能，kB是Boltzmann常數，T是溫度，τ是剪應力，Ω是原子體積。通過考慮應力驅動引起的產生和結構弛豫導致的湮滅兩個競爭過程，Spaepen還推導了自由體積的運動方程，如公式(2):

式中，nD是湮滅自由體積v*所需的原子跳躍步數，S是Eshelby模量。

從公式(2)可以看出，非晶塑性變形的自由體積理論本質上是將熱漲落驅動下原子平衡擴散模型推廣到剪應力(或偏應力)驅動下的原子非平衡跳躍，從而導致自由體積的產生。在晶態固體中，這種類似于擴散的原子跳躍通常需要壓力或者正應力梯度驅動。然而，在這個模型中，原子跳躍主要是由剪應力驅動。我們推測，其物理圖像可能起源于非晶合金固有的原子尺度的剪脹效應[10-12]，即無序原子在受到偏應力作用時將自發的產生一個球應力，驅動原子擴散跳躍，從而引起自由體積的產生。自由體積理論提供了一種描述非晶合金塑性流動相對完整且簡單實用的模型體系，并為此后非晶塑性理論的進一步發展指明了方向。自1977年建立以來，自由體積理論得到廣泛的應用和諸多實質性的發展。例如，在自由體積理論框架下，Johnson發展了一個穩態流動條件下動態自由體積的自洽模型[13]。最近，該理論模型還被發展來描述非晶合金的大變形[14]、熱力耦合效應[15-16]，甚至塑性流動的局部化剪切帶過程[17-19]。

2.2 “剪切轉變”理論

受經典皂泡伐變形模型實驗的啟發[20-21]，美國麻省理工學院的Argon A S教授提出了“剪切轉變(Shear Transformation，ST)”的概念[22]，認為參與“流動事件”的原子不是單個，而是幾個到數百個。“流動事件”被描述為包括幾個到幾百個原子的集團(Group)的局部結構重排，見圖2。在熱力耦合作用下，材料通過一系列的“剪切轉變”過程，容納局部的塑性剪切變形，最終以一種類似雪崩(Avalanche)自組織的方式導致宏觀尺度的塑性流動。在這個理論中，原子集團的“剪切轉變”被認為是非晶合金塑性變形的基本單元或過程。Argon進一步認為，這些“剪切轉變”過程并不是自由的，而是被周圍沒有發生“剪切轉變”的彈性介質約束著。因此，“剪切轉變”類似于經典的Eshelby夾雜，將在周圍彈性介質中產生各項異性的彈性應力場。基于Eshelby的等效夾雜理論[23]，他計算了這種“剪切轉變”的激活自由能[22，24]，如公式(3):

式中，v是泊松比，τ0是無熱剪切應力，μ(T)是溫度依賴的剪切模量，Ω0是STZ的特征體積。括號中的第2項表征了伴隨著“剪切轉變”的體脹能，這里l是體脹應變和剪切應變的比值。“剪切轉變”的特征剪切應變γ0依賴于材料和狀態，通常在百分之幾。將非晶合金的典型參數代入方程(3)，可以得到單個“剪切轉變”的激活能，通常在1～5 eV[24]。此外，宏觀塑性應變率可以表達為公式(4):

圖2 一個“剪切轉變”過程的示意圖Fig.2 Illustration of a“shear transformation”process

式中，Vα=γ0Ω0是STZ的激活體積，α0是與發生塑性變形的材料體積分數相關的因子。Argon特別強調[25-26]，“剪切轉變”不是非晶內部的結構缺陷，而是一種描述原子集團結構重排的動態事件或過程。但是，這并不意味著“剪切轉變”與材料結構無關。相反，“剪切轉變”強烈依賴材料的微觀結構，易于在自由體積較高的局部區域優先激活[25]。事實上，“剪切轉變”可以通過上述的α0因子與自由體積關聯。例如，Spaepen就提出[27]，只有那些高自由體積點才對塑性變形有貢獻，如公式(5):

這樣，在“剪切轉變”模型體系下，我們仍然可以引入自由體積這一對非晶合金流動至關重要的物理量。后來，Spaepen在自由體積模型框架下，通過定義類似“剪切轉變”的“流動缺陷(Flow Defect)”概念，將單原子跳躍成功推廣到了多原子的重排，也可以獲得類似方程(4)的塑性應變率方程。但是，如果在“剪切轉變”模型中考慮自由體積，那么必須解決“剪切轉變”和自由體積演化的相互作用機制這一關鍵問題。

自從“剪切轉變”理論提出以后，各國科學家都試圖通過實驗、理論和模擬來捕捉、描述這種獨特的應力驅動下的熱激活事件。直到最近，Schall等[28]才通過一種膠體玻璃的剪切實驗，獲得了這種“剪切轉變”的實驗圖像。圖3給出了膠體玻璃中一個“剪切轉變”事件的二維圖像。圖3中虛線圓圈內的膠體粒子(可比擬于原子)通過經歷一次“剪切轉變”，容納了10%左右的剪切應變，同時導致周圍彈性介質中產生了4個負應變區域(Eshelby應變場)。但是，從微觀單個“剪切轉變”過程到宏觀塑性流動的物理圖像還不清晰，這也是目前非晶塑性理論的熱點之一[24，26，29-31]。

圖3 膠體玻璃中觀察到的“剪切轉變”事件的二維圖像Fig.3 Two-dimensional images of a“shear transformation”event observed in a colloidal glass

2.3 “剪切轉變區”理論

1998年，Flak M L和Langer J S基于對非晶合金粘塑性行為的分子動力學模擬，提出了非晶合金塑性的“剪切轉變區(Shear Transformation Zone，STZ)”模型[32]。該理論雖然和Argon提出的“剪切轉變”模型在名稱上僅有一字之差，但卻有本質的區別。這主要體現在，“剪切轉變區”理論認為在非晶合金中存在一些區域，這些區域能夠在自由體積輔助下發生從非弛豫態到弛豫態的一次性剪切轉變;而“剪切轉變”理論則認為這些區域并不事先存在，“剪切轉變”是原子集團經歷一系列復雜結構弛豫的瞬時動態結果[25-26]。兩種理論在本質上的差異，導致在理論建模上也存在顯著的不同:“剪切轉變區”常常被假定為獨立的、無相互作用的，因此，可以用平均場方法處理;“剪切轉變”由于Eshelby彈性場的存在，因此是強烈相互作用的，其演化應該是類似于雪崩的自組織過程[29]。盡管如此，兩種模型還是具有一定的聯系，“剪切轉變區”實際上正好對應于易發生“剪切轉變”的富自由體積區域[25]。雖然，在目前的文獻中，通常混淆這兩種理論模型，將它們統稱為“剪切轉變區”，但是必須意識到兩者的本質區別。

在平均場理論框架下，通過假定“剪切轉變區”具有二態性，即“未轉變態”和“轉變態”，Falk和Langer建立了兩種狀態下“剪切轉變區”數密度為內變量的非晶塑性本構模型。塑性應變率可以表述為“剪切轉變區”的激活體積乘以凈轉變率[32-34]，如公式(6):

式中，n±為分別處于“未轉變態”(定義為“+”)和“轉變態”(定義為“-”)的“剪切轉變區”數密度，R+為“剪切轉變區”從“+”態到“-”態的轉變率，R-則正好相反。“剪切轉變區”數密度n±的運動方程可以表達為公式(7)[32-34]:

式中，后邊前兩項表示“剪切轉變區”在應力驅動下的相互轉變率，后兩項分別表示“剪切轉變區”的產生和湮滅。這里“剪切轉變區”的產生和湮滅都正比于塑性功率，比例系數分別為Ccr和Cann。通過對“剪切轉變區”理論的進一步發展，Falk、Langer等解決了非晶合金塑性的一系列問題，比如熱效應[34]、局部化[33]、孔洞化[35]、大尺度塑性頸縮[36]、韌脆轉變[37]等。從理論建模的角度看，“剪切轉變區”模型可以看作是“剪切轉變”理論的一種平均場近似和解耦處理，解決了“剪切轉變”在時間上的演化問題。但是，這種近似處理抹掉了“剪切轉變”的空間演化圖像。

2.4 “協同剪切”模型

為了理解單個“剪切轉變”事件如何演化到宏觀流動，加州理工學院Johnson W L教授和哥廷根大學Samwer K教授提出了非晶塑性流動的“協同剪切模型(Cooperative Shear Model，CSM)”[38]。他們認為，非晶合金的塑性機理類似于玻璃液體中的弛豫機理[31]。在弛豫過程中，一般存在兩個動力學過程:快的β弛豫和慢的α弛豫[39]。這兩個過程可以分別比擬于單個“剪切轉變”事件和基本塑性事件。圖4給出了在“勢能形貌(Potential Energy Landscape，PEL)”理論[40-41]框架下兩者的比擬示意。可以看出，快的β弛豫實際上是系統在固有結構(Inherent Structure，IS)內子盆地之間的隨機跳躍事件。連續的β弛豫將使系統從一個能級較高的IS躍遷到能級較低的IS，從而導致慢的α弛豫的產生。Johnson及其合作者進一步通過實驗證實，非晶合金變形過程中的彈性約束的“剪切轉變”與 β弛豫密切相關[31，42]。這些滯彈性的“剪切轉變”，通過類似濾滲的方式，導致周圍彈性基體的崩塌。這種彈性崩塌引起的屈服事件與慢的α弛豫緊密聯系。基于Frenkel的理論[43]，Johnson和Samwer推導了在外力τ作用下，由一系列“剪切轉變”事件激發一個塑性事件的激活能[38]，如公式(8):

圖4 “剪切轉變”和塑性“流動事件”的一維勢能形貌示意圖，插圖為固有結構間α弛豫的勢能形貌全景Fig.4 Schematic of“shear transformation”events and resulting a plastic irreversible hopping event in a potential energy landscape in the vicinity of a megabasin.Inset:a full-view of potential energy landscape

式中，ω0是一個嘗試頻率。

可以看出，“協同剪切”模型給人們呈現了一種可能的從單個“剪切轉變”事件演變到宏觀塑性流動的物理圖像。基于此模型，最近通過分子動力學模擬或者間接實驗，“剪切轉變”事件的兩個關鍵參數:激活能[44]與特征尺寸[45-46]分別被確定。但是，“協同剪切”模型仍然是一種平均場意義上的理論解釋，也未能給出“剪切轉變”事件的空間演化規律。

3 塑性流動的結構起源

雖然非晶合金塑性的基本過程還很不清楚，但是普遍認為這種基本過程的激活必然有其明確的結構起源。早在20世紀80年代初，美國田納西大學Egami T教授等就從理論上預測，非晶合金短程有序、長程無序的結構本質將導致材料結構在長程尺度上(大于1 nm)存在固有的非均勻性，并引起一些力學性質如應力、應變、彈性模量等在納米尺度的空間非均勻性[47]。最近，這一預測得到了相關的實驗驗證[48-50]。考慮到基本“流動事件”的特征尺寸通常在亞納米到納米尺度[45-46]，這種納米尺度的結構非均勻性可能對非晶合金的塑性流動起著至關重要的作用。近期一些工作顯示[51-52]，納米尺度結構非均勻性顯著的一些非晶合金體系能夠表現出良好的宏觀塑性。事實上，Argon和Spaepen很早就提出“流動事件”易于在自由體積較高的局部區域優先激活[22，27]。非晶合金的結構可以看作是自由體積較高的“類液體區(Liquid-Like Region)”分散在自由體積較低的“類固體區(Solid-Like Region)”而形成的兩相結構[25];前者通常作為潛在的“剪切轉變”發生區域，而后者為彈性基體。但是，通過對一種鈀基非晶合金進行超聲加速晶化，Ichitsubo等推斷出一種截然相反的結構非均勻圖像，即非晶合金結構主要由被“類液體區”包圍的“類固體區”組成[53]。最近，Liu等[54]和Yang等[55]分別采用精細掃描探針技術分析發現，納米尺度“類液體區”和“類固體區”的空間分布要復雜得多，結構的液-固性質在空間上滿足近似的高斯分布。這意味著，非晶合金局部結構的液體性質和固體性質之間并不存在清晰的界限，而是一種緩慢的過渡。非晶合金結構呈現固體或者液體性質還取決于外部條件和觀測手段，這恰恰反映了這類無序材料的粘彈性和流變學特性。

到目前為止，人們對于非晶合金的微觀結構，尤其是在中程有序以及長程無序尺度上[5-6]的認識還十分有限。這種局限性使得在理解基本“流動事件”上缺乏堅實的材料學基礎，這也反過來阻礙了對“流動事件”及其時空演化的深刻理解。

4 塑性流動局部化

在室溫下，非晶合金塑性流動的一個顯著特征就是極易局部化形成剪切帶[56-58]。盡管非晶塑性起源于結構重排模式的“流動事件”這一點已經得到了普遍認可，但是塑性局部化的起源一直存在廣泛的爭議[59]。一般認為，非晶合金中某些不均勻處的粘度降低進而導致塑性變形能力急劇下降是形成局部化剪切帶的主要原因。但是，對于這種粘度降低的原因一直以來存在著兩種截然不同的觀點:自由體積軟化[9，17，60]和絕熱軟化[61-62]。

自由體積軟化觀點認為，非晶塑性流動局部化剪切帶是由于一系列“流動事件”導致的局部自由體積聚集，這一過程主要由應力驅動，熱不起作用。證明這一觀點的最直接的實驗證據就是對剪切帶內的結構進行觀察。Li等[63]和 Gu 等[64]分別對變形后金屬玻璃中的剪切帶結構進行了高分辨的透射電鏡(HRTEM)觀察(圖5a)，通過進一步的Fourier濾波分析，發現在剪切帶內部存在高濃度的納米尺度孔洞(圖5b)。這些納米尺度的孔洞與過剩的自由體積區密切關聯，表明在剪切帶內的確存在自由體積的聚集現象。此外，非晶合金中剪切帶的特征厚度通常在10～20 nm尺度，遠遠小于傳統絕熱剪切帶的特征寬度(10 ～ 500 μm)[65-66]。這意味著非晶合金剪切帶的形成不可能由熱軟化單獨控制。

圖5 一種Zr基非晶合金中的剪切帶形貌:(a)高分辨TEM圖像，(b)內部納米尺度孔洞Fig.5 A shear band in a Zr-based metallic glass:(a)high-resolution TEM image and(b)nanoscale voids within it

第二種觀點認為，非晶合金中局部粘度的降低，是由于變形能轉化為熱，引起的絕熱溫升超過玻璃態轉變溫度甚至熔點，所導致的材料熱膨脹軟化。非晶合金的剪切帶失穩類似于傳統晶態合金的絕熱剪切帶形成[66]，也是一種絕熱軟化過程。這種觀點的一個間接證據是剪切帶誘導的斷裂面上所觀察到的熔滴和帶狀結構[62]。但是，這種剪切帶后期的熱現象很難直接證明它的起源就是熱軟化。證實非晶合金中剪切帶是否起源于熱的最有效方法是確定剪切帶內的溫度。然而，由于受到空間和時間分辨率的限制，剪切帶內溫度的測量和預測結果從小于0.1 K到數千 K都有，存在著很大的不一致性[61，67-71]。

在自由體積理論框架下，Dai等通過考慮熱效應，揭示出非晶合金中剪切帶失穩是自由體積和熱耦合軟化共同作用的結果[72]。在剪切帶失穩過程中，自由體積的產生和溫升互相促進。其中，自由體積起主控作用，熱起輔助作用，相比于絕熱溫升，自由體積的產生要早并且快得多[18]，見圖6。這種耦合軟化機制實際上和非晶塑性基本“流動事件”是一種應力驅動的熱激活過程是一致的[26]。Jiang和Dai進一步對非晶合金的剪切帶演化機制進行了研究，建立了一個剪切帶演化動力學模型，其中考慮了動量(慣性)、能量(溫度)以及質量(自由體積)的耗散過程[57]。分析表明，動量耗散與自由體積耗散的競爭平衡決定了剪切帶擴展過程的臨界耗散能。基于這個臨界能，引入了剪切帶韌性(Shear-Band Toughness)的概念，表征不同非晶合金體系對剪切帶擴展的敏感性。

圖6 自由體積和溫度在剪切局部化過程中的演化Fig.6 Evolution of free volume and temperature during shear localization process

基于自由體積軟化的主控機制，Jiang等還對非晶合金剪切帶的特征厚度進行了理論預測。剪切帶特征厚度W可以表達為公式(10)[73]:

式中，d是剪切轉變區尺寸，ξ*是剪切帶內的臨界自由體積濃度，γC是剪切屈服應變。公式(10)表明，非晶合金中剪切帶的厚度主要取決于微觀“剪切轉變”過程的特征尺寸以及失穩過程中“剪切轉變”激活的自由體積濃度。理論預測(圖7)與實驗觀測(10～20 nm)具有很好的一致性。從圖7可以看出，非晶合金剪切帶厚度背后的物理含義是“剪切轉變”運動導致的局部拓撲失穩[73]，而熱塑剪切帶的特征厚度主要取決于熱產生和熱擴散的動態平衡[66]。

圖7 非晶合金剪切帶特征厚度的理論預測Fig.7 Prediction of shear-band thickness in metallic glasses

5 結語

非晶合金的大量涌現極大地挑戰了基于位錯、孿晶機制的經典塑性理論。這種挑戰主要源于人們對于非晶合金微觀結構的認識和表征還很不清楚。從目前來看，非晶塑性的研究還處于“盲人摸象”似的探索階段，大部分還是從現象出發的“自上而下”的研究，未能呈現一個全面清晰的物理圖像。非晶塑性機制應該是一個“自下而上”跨尺度的時空演化問題，今后研究需要重點關注以下幾個問題:①基本“流動事件”到底是什么;②短中程有序原子團簇、自由體積等微觀結構與“流動事件”的內在聯系;③“流動事件”在時間和空間尺度的自組織演化規律;④塑性與彈性的耦合作用過程;⑤納米剪切帶失穩的精細圖像;⑥剪切帶擴展演化動力學;⑦多重剪切帶行為。這些研究需要發展和建立新的實驗技術、數值模擬方法和理論框架，更需要借鑒其它領域(如非線性力學、統計物理、復雜系統、流體力學等)的相關成果和概念，最終從復雜的“無序”中找出“有序”的規律。

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