355?nm激光泵浦BN晶體受激拉曼散射實驗的研究

夏騰+杜丹+趙崎策+陶宗慧

摘 要：自從受激拉曼散射被發現以后，發現了多種拉曼介質，這些拉曼介質有氣體、液體還有固體，從這些介質的受激拉曼散射中得到上百條譜線，光譜分布從紫外到近紅外，有效拓寬了激光光譜范圍。增益較高的拉曼晶體有碳酸鹽、硝酸鹽和鎢酸鹽晶體，在這些晶體中Ba（NO3）2晶體是最有潛力的材料之一。該文研制出一套實驗系統，通過受激拉曼散射的原理和實驗結合來研究硝酸鋇晶體的受激拉曼散射現象。研究內容主要包括如下：搭建一級放大1064 nm激光實驗系統；在1064 nm有源光基礎上，完成泵浦光355 nm激光的搭建；完成355 nm激光泵浦Ba（NO3）2晶體的受激拉曼散射實驗研究。

關鍵詞：355nm激光 BN晶體 受激拉曼散射

中圖分類號：O437 文獻標識碼：A 文章編號：1674-098X（2014）12（a）-0023-02

1 緒論

1.1 引言

激光的出現使受激拉曼散射等非線性光學在理論研究和應用有了長足的發展。

20世紀80年代前，較為實用的拉曼介質主要為氣體拉曼介質，例如H2，CH4等，氣體中的受激拉曼散射在激光頻移、脈沖壓縮還有放大等方面得到廣泛的應用。在1963年晶體介質中受激拉曼散射的首次報道，G.Eckhardt等人在金剛石、方解石等晶體中發現了受激拉曼散射效應。之后近20年，天然方解石晶體由于具有較大的尺寸和較低價格成為了唯一實用的固體拉曼介質。1977年，C.P.Dzhotyan等人以LiIO3和HIO3晶體作為非線性介質研究參量振蕩時發現了在這些晶體中同時存在著受激拉曼散射效應。1980年，Eremenko等人獲得了Ba（NO3）2晶體在可見光區域的拉曼激光。之后相繼出現多種拉曼散射增益系數大并且價格適中的人工晶體，例如BaWO4，KGd（WO4）2及YVO4等晶體，晶體的受激拉曼散射研究開始受到關注。

1.2 受激拉曼散射效應

受激拉曼散射與自發拉曼散射相比，具有方向性好、光強度極高、高單色性、光脈沖時間短等特點。從受激拉曼散射的以上主要特點可以看出，受激拉曼散射光和激光具有相同的特性，因此往往把受激拉曼散射叫做拉曼激光。受激拉曼散射既屬于光受激輻射的一種形式，同時也屬于非線性光譜學的一個方面。實驗表明，受激拉曼散射光譜具有特殊的光譜規律，具體表現如下。

（1）多重譜線特性。在受激拉曼散射的光譜中，除出現一些和普通拉曼散射光譜的頻移相同的譜線外，還有一些頻率間隔相等的高階拉曼散射譜線。

（2）受激拉曼散射的譜線往往和普通拉曼散射譜線中最強譜線的位置相同。這可以從最強譜線具有較大的拉曼散射截面來解釋，當最強線受激時，其他的弱線就很難受激，拉曼介質中的雜質也很難產生受激拉曼散射。

（3）在普通的拉曼散射光譜中，斯托克斯線是較容易出現的，反斯托克斯線則很難被拍攝到，這是因為反斯托克斯線的強度太弱。而在受激拉曼散射的光譜中除可以產生低頻方向的斯托克斯受激散射的譜線外，還可產生高頻方向同樣頻移的反斯托克斯受激散射的譜線。

受激拉曼散射光譜和自發拉曼散射光譜規律不僅有相同之處，還有所區別。區別主要由受激拉曼散射和自發拉曼散射光譜的產生機制不同所引起的。下面從經典理論和量子理論兩方面來論述受激拉曼散射的產生機制。

2 實驗分析

2.1 實驗系統的搭建

通過閱讀文獻知，Ba（NO3）2晶體被認為是納秒脈沖首選的拉曼晶體。在該文中采用一級放大退壓式電光調Q的方式獲得納秒量級的1064 nm有源光，在有源光的基礎上，利用晶體的非線性效應得到 532 nm二倍頻光；1064 nm和532 nm二波和頻得到了355 nm的三混頻光。實驗中為了防止泵浦光能量不足以達到BN晶體的拉曼閾值，采用了一級放大實驗系統，得到高功率的1064 nm有源光，進而獲得相對強的355 nm泵浦光。

激光器的基本組成：工作物質、諧振腔、泵浦源。在本次實驗中工作物質為Nd：YAG；諧振腔為平凹型穩定腔；泵浦源為氙燈泵浦。

2.2 實驗分析

2.2.1 二倍頻實驗

二倍頻是非線性光學現象中的一種，在晶體中光波有o光和e光之分，其中e光的折射率隨波矢和光軸間的夾角角而變化。改變光波的角，使e光的折射率變化。當角變化到某一角度θp時，e光的折射率剛好使相位匹配公式成立。這種改變晶體入射角度來實現相位匹配的方法被稱之為角度相位匹配或臨界相位匹配，使相位匹配條件成立時的角度θp被稱為相位匹配角。在實驗中可通過轉動倍頻晶體找到相位匹配角。

通過二倍頻效率測試的實驗得知，影響倍頻效率的因素有兩個：一個倍頻晶體的φ角，另外一個是注入的能量。

2.2.2 三混頻實驗

三混頻實驗，得到355 nm波長的光。光學倍頻過程的實質為在非線性介質內兩個基頻入射光子的湮滅和一個倍頻光子的產生。而三波混頻實驗與光學倍頻過程在本質上是相同的，同樣是涉及到能量為ω1和ω2的兩個入射光子的湮沒同時發射了出一個能量為ω3=（ω1+ω2）的和頻光子。旋轉晶體架改變三混頻晶體的角度（即調整入射光與軸的夾角φ，從而使匹配角φ達到相位匹配）。通過觀察找出輸出紫光最大時晶體的角度，即找到了相位匹配角。

在三混頻實驗時，由于實驗條件的限制，不能通過能量探測得到輸出355 nm光最強點，只能通過目測。因三混頻后不僅有355 nm激光的輸出，同時有剩余的1064 nm和532 nm的激光輸出，實驗中采用鍍有1064 nm和532 nm的高反膜、355 nm增透膜的濾光片（低通片），將1064 nm和532 nm光濾除，只有355 nm激光出射。實驗中使濾光片略有傾斜以防止光返回原光路，若光返回原光路會引起晶體的損傷。同時考慮到K9玻璃對355 nm紫光有強吸收，濾光片選用石英材質。在實驗前已知濾光片的鍍膜情況，在實驗中對濾光片的鍍膜強情況加以實驗驗證。

理論上認為當1064 nm與532 nm的光子數之比為1∶1，也就是倍頻效率為66.7%時，將產生最強的355 nm的紫光。但由二倍頻的實驗得知倍頻效率不僅與φ角有關，注入能量對倍頻效率也有影響。實驗中通過反復的調節二倍頻晶體與三混頻晶體的角度，找到355 nm激光輸出最強的位置。

2.2.3 以KD*P為三混頻晶體的BN晶體受激拉曼散射實驗分析

三倍頻晶體為KD*P，實驗中分別用長度為是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶體來耦合，只有50 mm的BN晶體出現了受激拉曼散射現象。進一步驗證了晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響。實驗中用光譜儀采集得到了一階受激拉曼散射光，圖1是采集的數據經計算機擬和得到的光譜圖。

2.3 實驗小結

（1）本實驗產生了355 nm激光的一階受激拉曼散射現象，其一階受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸鋇晶體的振動模ν（Ag）=1047 cm-1，經理論的計算得到一階受激拉曼散射光為368.34 nm，考慮到光譜儀分辨率等因素的影響，認為實驗結果與理論結果基本吻合。

（2）實驗中有三種硝酸鋇晶體，其尺寸為8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因為晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響，實驗中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸鋇晶體產生了受激拉曼散射現象，驗證了晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響。

（3）本實驗只產生一階受激拉曼散射現象，未產生高階受激拉曼散射現象。

3 結語

（1）由于實驗條件的限制，355 nm光能量無法探測，即對355 nm激光泵浦BN晶體的閾值無法探測，此方面也是研究受激拉曼散射的重要組成部分，希望今后在此方面做進一步的探索。

（2）國內關于355 nm激光泵浦硝酸鋇晶體的受激拉曼散射報道較少，該文從實驗上得到了受激拉曼散射光，證實了355 nm激光泵浦BN晶體受激拉曼散射的可實現性，為進一步的研究奠定了基礎。

（3）非線性晶體的選擇要結合非線性晶體的有效非線性系數、損傷閾值、接收角還有走離角進行選材。晶體器件的選材主要指標如下：晶體的有效作用波長范圍；晶體的有效作用類型；晶體的有效作用強度；合適的晶體尺寸還有配合結構要求的形狀。

（4）在實驗系統的搭建與設計過程中，應考慮光學器件的膜系設計。

參考文獻

[1] 沈柯.激光原理[M].北京：高等教育出版社，1986.

[2] 陳慧挺.基于硝酸鋇晶體的全固態拉曼激光器研究[D].中科院上海光機所，2007.

[3] 陳慧挺，樓祺洪，葉震寰，等.固體拉曼激光器[J].激光與光電子進展，2005， 42（7）：55-60.

[4] 劉頌豪，赫光生.強光光學及其應用[M].廣州：廣東科技出版社，1995.

理論上認為當1064 nm與532 nm的光子數之比為1∶1，也就是倍頻效率為66.7%時，將產生最強的355 nm的紫光。但由二倍頻的實驗得知倍頻效率不僅與φ角有關，注入能量對倍頻效率也有影響。實驗中通過反復的調節二倍頻晶體與三混頻晶體的角度，找到355 nm激光輸出最強的位置。

2.2.3 以KD*P為三混頻晶體的BN晶體受激拉曼散射實驗分析

三倍頻晶體為KD*P，實驗中分別用長度為是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶體來耦合，只有50 mm的BN晶體出現了受激拉曼散射現象。進一步驗證了晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響。實驗中用光譜儀采集得到了一階受激拉曼散射光，圖1是采集的數據經計算機擬和得到的光譜圖。

2.3 實驗小結

（1）本實驗產生了355 nm激光的一階受激拉曼散射現象，其一階受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸鋇晶體的振動模ν（Ag）=1047 cm-1，經理論的計算得到一階受激拉曼散射光為368.34 nm，考慮到光譜儀分辨率等因素的影響，認為實驗結果與理論結果基本吻合。

（2）實驗中有三種硝酸鋇晶體，其尺寸為8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因為晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響，實驗中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸鋇晶體產生了受激拉曼散射現象，驗證了晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響。

（3）本實驗只產生一階受激拉曼散射現象，未產生高階受激拉曼散射現象。

3 結語

（1）由于實驗條件的限制，355 nm光能量無法探測，即對355 nm激光泵浦BN晶體的閾值無法探測，此方面也是研究受激拉曼散射的重要組成部分，希望今后在此方面做進一步的探索。

（2）國內關于355 nm激光泵浦硝酸鋇晶體的受激拉曼散射報道較少，該文從實驗上得到了受激拉曼散射光，證實了355 nm激光泵浦BN晶體受激拉曼散射的可實現性，為進一步的研究奠定了基礎。

（3）非線性晶體的選擇要結合非線性晶體的有效非線性系數、損傷閾值、接收角還有走離角進行選材。晶體器件的選材主要指標如下：晶體的有效作用波長范圍；晶體的有效作用類型；晶體的有效作用強度；合適的晶體尺寸還有配合結構要求的形狀。

（4）在實驗系統的搭建與設計過程中，應考慮光學器件的膜系設計。

參考文獻

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[4] 劉頌豪，赫光生.強光光學及其應用[M].廣州：廣東科技出版社，1995.

理論上認為當1064 nm與532 nm的光子數之比為1∶1，也就是倍頻效率為66.7%時，將產生最強的355 nm的紫光。但由二倍頻的實驗得知倍頻效率不僅與φ角有關，注入能量對倍頻效率也有影響。實驗中通過反復的調節二倍頻晶體與三混頻晶體的角度，找到355 nm激光輸出最強的位置。

2.2.3 以KD*P為三混頻晶體的BN晶體受激拉曼散射實驗分析

三倍頻晶體為KD*P，實驗中分別用長度為是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶體來耦合，只有50 mm的BN晶體出現了受激拉曼散射現象。進一步驗證了晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響。實驗中用光譜儀采集得到了一階受激拉曼散射光，圖1是采集的數據經計算機擬和得到的光譜圖。

2.3 實驗小結

（1）本實驗產生了355 nm激光的一階受激拉曼散射現象，其一階受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸鋇晶體的振動模ν（Ag）=1047 cm-1，經理論的計算得到一階受激拉曼散射光為368.34 nm，考慮到光譜儀分辨率等因素的影響，認為實驗結果與理論結果基本吻合。

（2）實驗中有三種硝酸鋇晶體，其尺寸為8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因為晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響，實驗中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸鋇晶體產生了受激拉曼散射現象，驗證了晶體的長度直接對位相匹配方向上的可用長度有影響。

（3）本實驗只產生一階受激拉曼散射現象，未產生高階受激拉曼散射現象。

3 結語

（1）由于實驗條件的限制，355 nm光能量無法探測，即對355 nm激光泵浦BN晶體的閾值無法探測，此方面也是研究受激拉曼散射的重要組成部分，希望今后在此方面做進一步的探索。

（2）國內關于355 nm激光泵浦硝酸鋇晶體的受激拉曼散射報道較少，該文從實驗上得到了受激拉曼散射光，證實了355 nm激光泵浦BN晶體受激拉曼散射的可實現性，為進一步的研究奠定了基礎。

（3）非線性晶體的選擇要結合非線性晶體的有效非線性系數、損傷閾值、接收角還有走離角進行選材。晶體器件的選材主要指標如下：晶體的有效作用波長范圍；晶體的有效作用類型；晶體的有效作用強度；合適的晶體尺寸還有配合結構要求的形狀。

（4）在實驗系統的搭建與設計過程中，應考慮光學器件的膜系設計。

參考文獻

[1] 沈柯.激光原理[M].北京：高等教育出版社，1986.

[2] 陳慧挺.基于硝酸鋇晶體的全固態拉曼激光器研究[D].中科院上海光機所，2007.

[3] 陳慧挺，樓祺洪，葉震寰，等.固體拉曼激光器[J].激光與光電子進展，2005， 42（7）：55-60.

[4] 劉頌豪，赫光生.強光光學及其應用[M].廣州：廣東科技出版社，1995.