大型垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬含量水平、空間分布、來源及潛在生態風險評價

趙曦，黃藝，李娟，成功，宋麗紅，陸克定，寧沖

1. 深圳市環境科學研究院，廣東 深圳 518001；2. 北京大學環境科學與工程學院，北京 100871

大型垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬含量水平、空間分布、來源及潛在生態風險評價

趙曦1*，黃藝2，李娟1，成功1，宋麗紅1，陸克定2，寧沖1

1. 深圳市環境科學研究院，廣東 深圳 518001；2. 北京大學環境科學與工程學院，北京 100871

摘要：通過采集珠三角東部某市大型垃圾焚燒廠周邊表層土壤樣品，分析了各樣品中Cd、Pb、Hg、As、Cr、Cu、Ni、Zn 和Co等9種重金屬含量，研究了重金屬的含量水平、空間分布、來源及潛在生態風險。結果表明，研究范圍內表層土壤重金屬含量分別為Cd(0.183±0.07) mg·kg-1、Pb(34.8±18.7) mg·kg-1、Hg(0.081±0.028) mg·kg-1、As(11.5±9.1) mg·kg-1、Cr(31.5±19.1) mg·kg-1、Cu(17.6±12.3) mg·kg-1、Ni(7.13±4.20) mg·kg-1、Zn(82.4±44.2) mg·kg-1、Co(3.37±3.08) mg·kg-1。其中，Hg和Zn的含量分別超出廣東省土壤歷史背景值1倍和2倍，其余重金屬含量與背景值相差不大。綜合空間分布特征分析、相關性分析、聚類分析和主成分分析的結果，可以將9種重金屬分為4類。Cr、Ni、Cu、Co的分布特征極為相似，且相互之間有極顯著相關性，結合聚類分析和主成分分析結果，其來源主要為土壤母質。As、Zn、Pb的空間分布特征具有一定相似性，但相關性分析和聚類分析顯示元素間聯系不緊密，結合主成分分析結果，其來源與土壤母質和多種人類活動污染有關。Cd和Hg的空間分布特征均顯示這兩種重金屬與垃圾焚燒廠存在聯系，Cd與垃圾焚燒廠存在一定聯系，而Hg與垃圾焚燒廠存在較強聯系。潛在生態風險評價結果顯示，該研究區域土壤重金屬生態風險不高，多種重金屬的綜合潛在生態風險指數（RI）的范圍為51～269.79，Hg和Cd對RI的貢獻率相對較大，分別為52.33%和18.30%。研究表明，垃圾焚燒廠周邊表層土壤Hg具有獨特的環境污染特征，在垃圾焚燒廠周邊的土壤重金屬污染調查中，Hg污染應受到重點關注。

關鍵詞：重金屬；汞；城市生活垃圾焚燒廠；土壤；空間分布；潛在生態風險評價

引用格式：趙曦，黃藝，李娟，成功，宋麗紅，陸克定，寧沖. 大型垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬含量水平、空間分布、來源及潛在生態風險評價[J]. 生態環境學報, 2015, 24(6): 1013-1021.

ZHAO Xi, HUANG Yi, LI Juan, CHENG Gong, SONG Lihong, LU Keding, NING Chong. Environmental Levels, Spatial Distribution, Sources and Potential Ecological Risk of Heavy Metals in Soils Surrounding A Large Solid Waste Incinerator [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(6): 1013-1021.

重金屬元素具有較強的生物富集性和環境遷移性，可經空氣、水、食物鏈等途徑進入人體，生物毒性顯著，易引發慢性中毒，具有致癌、致畸及致突變作用，對免疫系統有一定影響，威脅人體健康，并對整個生態系統構成極大的危害（陸泗進等，2014）。日本在二十世紀發生的水俁病和痛痛病即分別由重金屬甲基汞和鎘污染引起。2009年以來，我國連續發生的陜西鳳翔縣、湖南武岡市和瀏陽市等多起重特大重金屬污染事件，對群眾健康造成了嚴重威脅（陳明等，2010）。

我國城市生活垃圾中含有各種人造或自然物質，其中含有一定量的重金屬。例如，廈門垃圾焚燒發電廠入廠生活垃圾中含有銅17.99 mg·kg-1、鉛15.51 mg·kg-1、鋅55.29 mg·kg-1、鎳0.44 mg·kg-1、鎘0.43 mg·kg-1、鉻5.48 mg·kg-1、汞0.08 mg·kg-1（張厚堅等，2013）。在垃圾焚燒過程中，重金屬會遷移至底渣和煙氣，煙氣經活性炭吸附和布袋除塵后，其中的重金屬大部分會進入飛灰，少部分會吸附在細微粉塵中或以氣態形式隨煙氣排放，垃圾焚燒煙氣中重金屬排放量取決于垃圾重金屬含量、焚燒操作條件和末端治理設施的運行效果（趙曦等，2015）。為進一步控制垃圾焚燒廠重金屬污染，我國新修訂的《生活垃圾焚燒污染控制標準》（GB18485─2014）將煙氣重金屬指標從原有的“鎘、鉛、汞”等3種重金屬擴大至“鎘+鉈、銻+砷+鉛+ 鉻+鈷+銅+錳+鎳、汞”等11種重金屬，并收嚴了相應的排放濃度限值。

目前，國內外已有一些文獻對垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬含量水平進行了研究。然而，對于垃圾焚燒廠是否會造成周邊土壤重金屬污染，相關文獻存在不同觀點。第一種觀點認為垃圾焚燒廠的Hg、Cd和Pb等重金屬會對周邊土壤造成明顯的污染，例如，嘉興市垃圾焚燒廠周邊區域表層土壤的Pb很可能源于焚燒尾氣的擴散沉降及其在土壤中的累積（鐘山等，2014）；意大利Pisa垃圾焚燒廠周邊土壤中的Pb、Cd和Hg與垃圾焚燒煙氣污染物排放有關（Bretzel和Calderisi，2011）；意大利Rimini垃圾焚燒廠周邊土壤的Cd和Pb在1997年至2000年期間存在逐年積累的趨勢，而此期間垃圾焚燒廠Cd和Pb的排放量也大幅增加，提示土壤重金屬含量水平與垃圾焚燒廠重金屬排放之間存在聯系（Morselli等，2002）。第二種觀點認為垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬含量水平與垃圾焚燒廠的重金屬排放沒有明顯關聯，例如，英國Newcastle Byker生活垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬的污染與垃圾焚燒廠沒有明顯聯系，主要來自于其他污染源（Rimmer等，2006）；西班牙Constanti某垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬濃度的變化受垃圾焚燒廠的影響非常輕微，而主要受其他重金屬污染源的影響（Nadal等，2005）。第三種觀點則認為，垃圾焚燒廠會對周邊土壤重金屬產生影響，但其他因素掩蓋（masking）了這種影響，例如，對西班牙Tarragona生活垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬在1997年至1999年的變化趨勢的研究顯示，其他重金屬污染源的排放掩蓋了垃圾焚燒廠的重金屬排放（Llobet等，2002）；王俊堅等認為深圳市清水河垃圾焚燒廠運營25年后周邊土壤9種重金屬濃度并未發生明顯增長，不過垃圾焚燒廠的重金屬元素輸入可改變周邊原土壤環境中的重金屬聚類結構（王俊堅等，2011）。

不過，國內外目前開展的相關研究主要集中在垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬含量水平及變化趨勢上，鮮見將土壤重金屬含量與垃圾焚燒廠重金屬排放特征進行關聯分析，也較少對重金屬的生態環境風險進行評估。

本研究通過采集垃圾焚燒廠周邊表層土壤樣品，對重金屬含量進行分析，結合該垃圾焚燒廠重金屬排放特征，通過統計學方法分析表層土壤重金屬的可能來源，并嘗試采用生態風險評價方法進行評價，以期為進一步控制垃圾焚燒過程中重金屬的排放提供理論依據。本研究結合《生活垃圾焚燒污染控制標準》（GB18485─2014）中的煙氣重金屬指標和文獻重點關注的重金屬種類，選定鎘（Cd）、鉛（Pb）、汞（Hg）、砷（As）、鉻（Cr）、銅（Cu）、鎳（Ni）、鋅（Zn）和鈷（Co）等9種重金屬進行研究。

1　材料和方法

1.1研究區域概況

本研究中的焚燒廠所屬區域位于珠三角東部某市（22°41'03" N，114°05'47" E），區內呈現亞熱帶海洋性氣候。氣候溫和，年平均氣溫22.4 ℃。雨量充沛，每年4─9月為雨季，年降雨量1933.3 mm。日照時間長，平均年日照時數2120.5 h，太陽年輻射量5225年兆焦耳/平方米。常年主導風向為東北風，平均每年受熱帶氣旋（臺風）影響4～5次。垃圾焚燒廠西側和南側均為山體，高程在70 m 至180 m之間，起伏較大，東側和北側地勢平坦，高程在70 m左右。

1.2垃圾焚燒廠概況

垃圾焚燒廠分為一期（WI-A）和二期（WI-B）。一期的焚燒爐設計規模為675 t·d-1，二期的焚燒爐設計規模為1000 t·d-1，日常實際處理規模均為滿負荷。煙氣處理設施均為爐內SNCR脫硝、石灰半干法除酸、活性炭噴射和布袋除塵器，煙囪高度均為80 m。

1.3采樣布點

本研究在項目廠界及周邊環境共布設12個土壤樣品采樣點（見圖1），于2014年1月進行1次采樣。結合垃圾焚燒廠周邊地形特征，以垃圾焚燒廠煙囪為中心，以主導風向（東北風）的下風向為軸，按垂直十字交叉的方式確定東北（NE）、東南（SE）、西南（SW）和西北（NW）4個采樣方向。采樣點采取等距離環狀布點結合主導風向布點的方式，以WI-A和WI-B的煙囪連線中點為煙囪中心，在據煙囪中心500、1000和1500 m處，共布置12個采樣點位。采樣點使用GPS導航系統定位。

圖1　研究區域等高線圖及采樣布點示意Fig. 1 Sampling distribution in the contour map of research area

1.4樣品采集

在各樣點采集0～20 cm的表層土壤封存于PVC袋內，每個采樣點在小范圍內采集4份平行樣品，每個樣品均根據梅花布點法在采樣點3 m×3 m范圍內采集的5個等容小樣均勻混合而成。

1.5樣品分析

土壤樣品經自然風干、磨碎過100目篩，取0.20 g用反王水-雙氧水在最佳的消解條件下進行微波消解。利用美國PerkinElmer公司的FIMS-400型流動注射儀分析樣品中的Hg含量；利用PerkinElmer公司的NexION 300X型ICP-MS分析樣品中的Cd 和As；利用PerkinElmer公司的Optima 8000型ICP-OES分析樣品中Cu、Co、Pb、Zn、Cr和Ni。每批樣品同時用相同方法測定空白和平行樣品，每個樣品測定3次，誤差在±5%之內。用標準黃色紅壤（GBW07406，國家標準物質中心）測定精確度。每消解一批樣品分別用上述標準物質進行質量控制，回收率在90%～110%范圍內。

1.6數據分析

1.6.1統計分析

采用Microsoft Office Excel 2003軟件對數據處理及制圖，利用SPSS 17.0軟件進行相關性分析、聚類分析和主成分分析等統計分析。相關性分析采用Pearson相關系數分析土壤各類重金屬含量之間的相關性，分析前對數據進行取對數處理，使其呈正態分布。聚類分析采用分層聚類法的R型聚類進行分析。

1.6.2潛在生態風險評價

采用瑞典學者Hakanson（1980）提出的潛在生態風險指數法（The Potential Ecological Risk Index，RI）對土壤重金屬潛在生態風險進行評價。單個重金屬潛在生態風險因子的計算公式為：。Ci為重金屬含量；為重金屬背景值，采用廣東省土壤重金屬背景值（廣東省環境監測中心站，1990）；為重金屬毒性系數，Hg、Cd、As、Co、Cu、Pb、Ni、Cr和Zn的毒性系數分別取40、30、10、5、5、5、5、2和1（徐爭啟等，2008）。各重金屬總的潛在生態風險指數RI為各重金屬之和。重金屬的潛在生態風險分級標準見表1（Hakanson，1980）。

表1　潛在生態風險指數與分級標準Table 1 Ecological risk index and classification of risk intensity

表2　土壤重金屬濃度與其他文獻案例對比Table 2 Heavy metal concentrations in top soils and comparison with other MSWIs mg·kg-1

2　結果與討論

2.1表層土壤重金屬含量水平

本研究中的垃圾焚燒廠周邊1.5 km范圍內表層土壤中各重金屬的含量見表2，各元素均滿足《土壤環境質量標準》（GB15618─1995）中的二級標準（pH 6.5～7.5）。除Hg和Zn分別超出廣東省土壤歷史背景值1倍和2倍外，其余重金屬含量與背景值相差不大。與國內外對其他垃圾焚燒廠周邊土壤的研究報道對比，本研究區域內表層土壤各重金屬的整體含量水平低于嘉興市、Pisa（意大利）、Montcada（西班牙）和Newcastle（英國）等地垃圾焚燒廠周邊土壤，Hg含量水平低于上海市浦東垃圾焚燒廠周邊土壤，Cd、Pb、Hg等重金屬含量水平略高于深圳市清水河和Tarragona（西班牙）等地垃圾焚燒廠周邊土壤。

2.2重金屬含量空間分布特征

不同方位不同距離表層土壤9種重金屬含量的空間分布特征見圖2。按空間分布特征，9種重金屬可分為四類，分別為Cr、Ni、Cu和Co，As、Zn 和Pb，Cd，Hg。

圖2　垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬含量空間分布特征Fig. 2 Spatial distributions of heavy metals in studied area

Cr、Ni、Cu和Co的空間分布特征非常相似，最大值均出現在東北方向（垃圾焚燒廠上風向），東南方向次之，最低值出現在西南方向（垃圾焚燒廠下風向），且各方向上基本呈現重金屬含量隨距離增加而增加的格局。

As、Zn和Pb的空間分布特征具有一定相似性，最大值出現在東北方向（垃圾焚燒廠上風向）和西北方向，東南方向和西南方向（垃圾焚燒廠下風向）較低，各方位上含量與距離之間的規律不明顯。

Cd和Hg的空間分布特征有相似性但不盡相同。兩者均為西南方向高于其他方向，且最大值均出現在西南方向1000 m處，與垃圾焚燒廠煙氣擴散的空間分布規律存在一致性。不過，Cd在各方向各方位上含量與距離之間的規律不明顯，而Hg在各方位上基本呈隨距離增加而降低的格局。

2.3重金屬來源分析

2.3.1重金屬相關性分析

相關性分析已經被廣大國內外學者廣泛應用于土壤重金屬研究，重金屬元素之間的相關性分析有助于重金屬來源的辨識（呂建樹等，2012）。本研究的Pearson相關性分析結果見表3。

Co、Cr、Cu和Ni等元素之間均有極顯著相關性（P<0.01），這幾種元素通常來源于成土過程中母巖風化，說明這4種重金屬元素主要為自然來源，受母質影響較大，而受外界環境影響較小。

Zn和Cd之間存在顯著相關性（P=0.042），這指示人類活動對土壤環境的影響（Lv等，2013）。

另外，Hg與As、Cr、Cu、Zn等元素之間呈顯著負相關。這與Wang等（2011）對深圳市清水河垃圾焚燒廠周邊土壤的研究結果極為相似，該研究結果顯示Hg與Cr、Cu、Se和Zn等元素之間呈顯著負相關。

2.3.2聚類分析

通過采用組間類平均法進行變量標準化，距離測量采用平方歐氏距離，對9種重金屬進行聚類分析，結果見圖3。選擇5為組間距離標準，得到差異明顯的6個組，Cr、Ni、Cu、Co聚為一類，As、Zn、Cd、Pb、Hg各自成一類。根據陶澍等2001年對本研究區域所在市的土壤重金屬R聚類分析結果顯示，區域土壤重金屬主要聚集在兩類中，分別與查瓦里茲基分類中的鐵族元素和親硫元素一致。其中，Cr、Cu、Ni、As、Co等鐵族元素聚為一類，而Cd、Zn、Pb、Hg等親硫元素為另一類（陶澍等，2001）。因此，本研究的聚類結果說明表層土壤Cr、Ni、Cu、Co等元素之間的平衡未受外界輸入影響，而As、Zn、Cd、Pb、Hg等可能受到了人類活動的影響，改變了相互之間的平衡。

圖3　垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬R型聚類Fig. 3 Hierarchical cluster analysis dendrogram for soil samples surrounding MSWI

表3　重金屬之間相關性系數Table 3 Correlation coefficients of heavy metals in study area

2.3.3主成分分析

經KMO檢驗和Bartlett球度檢驗（P<0.001），主成分分析結果具有統計學意義。通過主成分分析，對垃圾焚燒廠周邊表層土壤重金屬的來源進行研究。9種重金屬共提出2個主成分，這2個主成分揭示了表層土壤中9種重金屬的76.4%的影響因子，大大縮減了表層土壤重金屬含量的影響因素，其主成分因子載荷量見表4和圖4。主成分1 （principle component 1，PC1）的方差貢獻率為51.5%，Cu、Ni、Cr、Co、Zn、As都具有較大的正載荷，結合相關性分析和聚類分析結果，可以將其歸于土壤母質背景成分。主成分2（PC2）解釋了總方差的24.9%，且Pb、Cd、Zn和As具有較大正載荷，相關研究表明，當Pb、Cd和Zn被分在同一主成分時，在地方尺度（local scale）上受到人為活動的影響（Lv等，2013；Cai等，2012）。除垃圾焚燒以外，電池制造和電鍍行業等工業活動會造成多種重金屬污染。在農業活動中，畜禽糞便及飼料會造成As、Cd、Pb等多種重金屬污染（羅小玲等，2014）。而交通活動引起的重金屬污染也不容忽視，盡管目前已經禁止使用含Pb汽油，但汽車輪胎磨損及發動機潤滑油的燃燒是Zn、Cd的主要來源（韓玉麗等，2015；Markus和Mcbratney，1996；Wilcke等，1998）。結合本研究區域內存在工業區、荔枝果園和交通主干路等多種人為污染源的情況，可判斷PC2與多種人為排放源關系密切。

表4　土壤重金屬主成分載荷Table 4 Component matrix for metals in soils

圖4　表層土壤重金屬因子載荷散點圖Fig. 4 Principal component analysis of heavy metals concentrations in topsoil

Zn和As在2個主成分中均占有一定的正載荷量，這說明該兩種元素來源比較復雜，可能受到自然地質背景和人類活動的共同控制。

值得注意的是，Hg在第一主成分上具有較大的負載荷量，王俊堅等（2011）對深圳市清水河周邊土壤重金屬的主成分分析也出現了類似的情況，并認為與Hg的負載荷相關的主成分為地形高程，地形對垃圾焚燒廠Hg的遷移擴散起阻擋作用。而本研究中表層土壤Hg的分布規律與地形高程無明顯聯系，東北方向、東南方向、西南方向和西北方向的采樣點高程范圍分別為64～65、81～84、95～166 和70～117 m，Hg含量水平與高程之間無顯著相關性（r=0.339，P=0.280）。不過，與王俊堅（2011）等的研究較為一致的是，Hg的含量水平與采樣點所處的垃圾焚燒廠上下風向存在聯系，Hg的負載荷可能提示Hg與垃圾焚燒廠煙氣擴散規律存在聯系。

2.3.4表層土壤重金屬與垃圾焚燒廠的聯系

本研究從垃圾焚燒廠重金屬排放量和重金屬在焚燒過程中的遷移特征兩個方面來進行分析。

從垃圾焚燒廠重金屬排放量來看。根據該垃圾焚燒廠運營以來的監測數據，推算出的9種重金屬累計排放量見表5。在假定垃圾焚燒廠排放的重金屬全部匯入周邊1.5 km范圍內的20 cm厚的表層土壤（假設土壤容重為1.33 g·cm-3），且不考慮淋溶等輸出作用的情況下，垃圾焚燒廠排放的Pb、As、Cr、Cu、Ni、Zn和Co對周邊1.5 km范圍內的表層土壤中相應重金屬含量的潛在貢獻率未超過1%，Hg和Cd的潛在貢獻率分別達到了41.0%和14.2%。可見，若綜合考慮環境中煙氣重金屬實際擴散范圍以及多種遷移途徑，以及土壤淋溶等多種輸出作用，垃圾焚燒廠排放的Pb、As、Cr、Cu、Ni、Zn和Co對周邊表層土壤的實際影響非常輕微，而Hg和Cd對周邊土壤相應元素含量水平的影響相對較大。

表5　垃圾焚燒廠重金屬排放總量與周邊表層土壤重金屬總量對比Table 5 Comparison of total mass of heavy metals released and total mass of heavy metals in the top soil surrounding the MSWI

從垃圾焚燒過程中重金屬遷移特征來看。根據課題組對該垃圾焚燒廠重金屬遷移特征的研究成果，9種重金屬呈現出四類不同的遷移特征，Co、Cr、Cu、Ni主要遷移至底渣中，As、Pb、Zn主要遷移至底渣和飛灰中，Cd主要遷移至飛灰中，Hg主要遷移至飛灰和煙氣中（趙曦等，2015）。而這一分類與周邊土壤重金屬空間分布格局極為一致，且與周邊土壤重金屬相關性分析、聚類分析和主成分分析的特征均有相似性。

以上結果表明，研究區域表層土壤中的Hg和Cd可能與垃圾焚燒廠的排放存在較大的關聯，其中Hg的聯系較為緊密。

2.4潛在生態風險分析

潛在生態風險指數法的評價結果見表6。Hg的潛在生態風險程度最大，58.3%的采樣點達到中等生態風險，33.3%的采樣點達到強生態風險。Cd的潛在生態風險程度次之，但以輕微風險為主。其他7種重金屬均屬于輕微生態風險水平。由各重金屬的潛在生態危害系數的均值來看，潛在生態危害大小順序為：Hg（73.64）>Cd（25.75）>As（12.92）>Pb （7.73）>Cu（7.32）>Co（5.27）>Ni（3.75）>Zn （2.84）>Cr（1.49）。

9種重金屬的綜合潛在生態風險指數（RI）的范圍為51～269.79。75%采樣點處于輕微生態風險，25%的采樣點處于中等生態風險。可見，本研究區域表層土壤重金屬生態風險不高。

不過，重金屬Hg在潛在生態危害中占有較大的貢獻率，不同的釆樣點的Hg潛在生態危害系數與相應的RI值據有較好的一致性，與Hg潛在生態危害較大有關。該區域內表層土壤Hg的生態風險應引起重視。

3　討論

盡管目前文獻關于垃圾焚燒廠是否對周邊土壤造成重金屬污染存在不同結論，但不可否認垃圾焚燒廠難免會向周邊環境排放一定量的重金屬。一方面，是否造成土壤重金屬污染主要取決于垃圾焚燒廠的重金屬排放水平、區域土壤的重金屬背景水平以及重金屬在土壤中的自然輸入輸出條件等。Morselli等（2002）的研究表明，當意大利Rimini垃圾焚燒廠Hg和Ni的年排放量分別從1997年的12和110 kg降至2000年的1.6和20 kg時，周邊表層土壤的Hg和Ni含量分別下降了50%和10%左右，說明當地的氣候條件使得土壤中重金屬存在高強度的輸出作用。而本研究區域地處年氣溫高、降水量大的亞熱帶，土壤重金屬可能較高強度的輸出過程，當地無碳酸鹽巖石風化殼上發育的酸性土壤受到強烈的風化和淋溶作用，使土壤中微量元素含量明顯降低（Shi等，2007）。本研究中，垃圾焚燒廠Hg排放對土壤Hg含量的潛在貢獻率相對其他重金屬較大，雖然土壤存在強輸出的作用，但Hg含量相比歷史背景水平偏高，應受重點關注。另一方面，重金屬也存在眾多其他污染源，除來自工業污染源外，As、Cd和Pb也可能來源于農業污染源，Zn、Cd也可能來源于交通污染。在一些地區，這些污染源的重金屬排放量遠高于垃圾焚燒廠的排放量，使得其他重金屬污染源的排放掩蓋了垃圾焚燒廠的重金屬排放（Llobet等，2002）。這充分說明了土壤重金屬來源的復雜性，因此對垃圾焚燒廠周邊土壤重金屬監測結果不可一概而論。

表6　重金屬潛在風險評價Table 6 Assessment of the ecological risk of heavy metals in soil

本研究根據空間分布特征將重金屬分為了四類，分別為Cr、Ni、Cu和Co，As、Zn和Pb，Cd，Hg，而這與課題組對該垃圾焚燒廠內重金屬的遷移特征的研究結果一致。在垃圾焚燒過程中，因其沸點不同，Co、Cr、Cu、Ni主要遷移至底渣中，As、Pb、Zn主要遷移至底渣和飛灰中，Cd主要遷移至飛灰中，Hg主要遷移至飛灰和煙氣中（趙曦等，2015），即垃圾中的重金屬隨煙氣排入周邊環境的從易到難依次為：Hg>Cd>As、Pb、Zn>Co、Cr、Cu、Ni。這說明重金屬自身的理化性質決定了重金屬的遷移特征和環境分布特征。另外，該結果也提示，Hg和Cd可能存在不同的污染途徑，低沸點的Hg主要以氣態的形式排入周邊大氣環境，而Cd、As、Pb、Zn主要通過吸附在顆粒物上隨之排入周邊大氣環境。這也解釋了在主成分分析時，Hg與Cd在不同的主成分上有較大的載荷。垃圾焚燒廠排放的氣態Hg又分為氣態單質汞Hg0和氣態二價汞Hg2+，Hg0由于其較高的蒸汽壓和極低的水溶性，可在大氣環境中停留長達0.5～2年；Hg2+易溶于水，可隨干、濕沉降到地面，影響局部區域的生態系統；而顆粒態的重金屬一般在排放源的附近沉降下來，主要影響當地的生態系統（Carpi，1997）。

本研究中，Hg與As、Cr、Cu、Zn等元素之間呈顯著負相關。主成分分析結果也顯示，Hg在第一主成分上具有較大的負載荷量。這與深圳市清水河垃圾焚燒廠周邊土壤的研究結果極為相似，該研究認為這是由于垃圾焚燒廠排放的Hg和其他重金屬使原自然土壤中微量元素進入生態學意義上的非平衡穩態，同時認為與Hg的負載荷相關的主成分為地形高程，地形對垃圾焚燒廠Hg的遷移擴散起阻擋作用（王俊堅等，2011；Wang等，2011）。不過本研究中表層土壤Hg的分布規律與地形高程無明顯聯系，但與王俊堅等（2011）的研究一致的是，Hg的含量水平與采樣點所處的垃圾焚燒廠上下風向存在聯系。因此，本研究認為Hg與部分元素呈顯著負相關提示垃圾焚燒廠污染排放對元素間平衡的改變，Hg在主成分上較高的負載荷可能提示Hg與垃圾焚燒廠煙氣擴散規律存在一定聯系，不過其內在機理仍需進一步研究探討。

在本研究的各類分析中，Hg均顯示出獨特的環境污染特征。本研究認為Hg可以作為垃圾焚燒廠污染的指示元素。首先，從源解析角度來看，相比其他重金屬，我國Hg的人為污染來源相對集中，主要來源于燃煤燃燒、城市生活垃圾焚燒、非鐵金屬熔煉、建筑材料生產、氯堿工業、溫度計生產和熒光燈生產等（Zhang等，2015）。就本項目研究區域而言，周邊10 km范圍內基本不存在城市生活垃圾焚燒以外的其他前述污染源。其次，垃圾焚燒廠排放的Hg對周邊土壤環境的潛在貢獻率較大。意大利Rimini垃圾焚燒廠煙氣Hg排放量高于Pb和Cd，而周邊土壤Hg含量分別比Pb和Cd低4個和1個數量級，Hg的潛在污染貢獻率大于Pb（Morselli等，2002）。而對于一些垃圾焚燒廠來說，盡管垃圾焚燒尾氣Hg排放量低于Pb（鐘山等，2014），但Hg的土壤背景值和環境標準值遠低于Pb，Hg的污染貢獻率相對較大。因此，以Hg作為垃圾焚燒廠的重金屬特征污染物更具研究意義。第三，潛在生態風險指數法的結果顯示，Hg的潛在生態風險程度最大。不僅因為表層土壤Hg監測值高于歷史背景值，而且是由于Hg的毒性系數在9種重金屬中最高。因此，在垃圾焚燒廠周邊的土壤重金屬污染調查中，Hg污染應受到重點關注。

4　結論

（1）本研究中的垃圾焚燒廠周邊1.5 km范圍內表層土壤中各重金屬的含量水平均滿足《土壤環境質量標準》（GB15618─1995）中的二級標準（pH 6.5～7.5）。除Hg和Zn分別超出廣東省土壤歷史背景值1倍和2倍外，其余重金屬含量與背景值相差不大。

（2）綜合空間分布特征分析、相關性分析、聚類分析和主成分分析的結果，可以將9種重金屬分為4類。Cr、Ni、Cu、Co的分布特征極為相似，且相互之間有極顯著相關性，結合聚類分析和主成分分析結果，其來源主要為土壤母質。As、Zn、Pb的空間分布特征具有一定相似性，但相關性分析和聚類分析顯示元素間聯系不緊密，結合主成分分析結果，其來源與土壤母質和多種人類活動污染有關。Cd和Hg的空間分布特征均顯示這兩種重金屬與垃圾焚燒廠存在聯系，Cd與垃圾焚燒廠存在一定聯系，而Hg與垃圾焚燒廠存在較強聯系。

（3）垃圾焚燒廠排放的Hg和Cd對周邊土壤可能存在不同的污染途徑。Hg主要通過氣態的形式在環境中遷移，而Cd則主要通過吸附在顆粒物上，與其他污染來源的重金屬混雜在一起，通過干沉降和濕沉降匯入土壤環境。

（4）在生態風險評價結果顯示，本研究區域土壤重金屬生態風險不高，多種重金屬的綜合潛在生態風險指數（RI）的范圍為51～269.79，Hg和Cd 對RI的貢獻率相對較大，分別為52.33%和18.30%。

（5）垃圾焚燒廠周邊表層土壤Hg具有獨特的環境污染特征，在垃圾焚燒廠周邊的土壤重金屬污染調查中，Hg污染應受到重點關注。

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Environmental Levels, Spatial Distribution, Sources and Potential Ecological Risk of Heavy Metals in Soils Surrounding A Large Solid Waste Incinerator

ZHAO Xi1, HUANG Yi2, LI Juan1, CHENG Gong1, SONG Lihong1, LU Keding2, NING Chong1
1. Shenzhen Academy of Environmental Sciences, Shenzhen 518001, China; 2. College of Environmental Science and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China

Abstracts: The contents of nine selected heavy metals (Cd, Pb, Hg, As, Cr, Cu, Ni, Zn, Co) were determined in the top soils surrounding a large municipal solid waste incinerator (MSWI) in the east of Pearl River Delta. Based on the analyses, the spatial distribution, possible sources and potential ecological risk of the metals were studied. The contents of Cd, Pb, Hg, As, Cr, Cu, Ni, Zn, Co in the top soils were (0.183±0.07) mg·kg-1, (34.8±18.7) mg·kg-1, (0.081±0.028) mg·kg-1, (11.5±9.1) mg·kg-1, (31.5±19.1) mg·kg-1, (17.6±12.3) mg·kg-1, (7.13±4.20) mg·kg-1, (82.4±44.2) mg·kg-1, (3.37±3.08) mg·kg-1, respectively. The mean contents of Hg and Zn were 1 and 2 times higher than their respective background values of Guangdong Province, respectively. Accompanied with Pearson's correlation, hierarchical cluster and principle component analysis, four groups of heavy metals with different spatial distribution were identified: Cr, Ni, Cu, Co originated from lithological sources, Pb, As, Zn were affected by both lithological and human sources (e.g. industrial, agricultural and traffic sources), Cd showed certain spatial correlation with the MSWI, and Hg was strongly related to the MSWI. The range of the potential ecological risk index (RI) of top soil is 51～269.79, of which 52.33% and 18.30% were from Hg and Cd, respectivley. The above results indicated that the unique pollution characteristics of Hg deserve serious attention in pollution monitoring in soils surrounding solid waste incinerator.

Key words:heavy metals; mercury; MSW incinerator; soil; spatial distribution; potential ecological risk

收稿日期：2015-05-06

*通信作者。

作者簡介：趙曦（1982年生），男，工程師，主要從事重金屬和持久性有機污染物的環境影響與污染防治研究。E-mail：zhaoxi5257@sina.com

基金項目：國家自然科學基金項目（41375124）；國家環境保護公益性行業科研專項（201309034）；深圳市人居環境委員會環境科研專項基金項目（SZGX2012118D-SCZJ）

中圖分類號：X53

文獻標志碼：A

文章編號：1674-5906（2015）06-1013-09

DOI:10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.06.016