先進壓水堆裝載100%MOX燃料的應用研究

郭治鵬，霍小東

（中國核電工程有限公司 反應堆工藝研究所，北京 100840）

混合氧化物（MOX）燃料的生產與使用是核燃料閉式循環中的重要環節，通過在快堆和壓水堆中使用MOX 燃料，可實現鈾資源的循環利用，提高利用率。MOX 燃料根據其中钚基體的不同可分為可增殖MOX 燃料與非增殖MOX燃料，其中可增殖MOX 燃料的基體為天然鈾、貧鈾和后處理鈾，而非增殖MOX 燃料的基體為釷和其他惰性基體（陶瓷燃料）［1］。本文研究的是以貧鈾為基體的MOX 燃料。

我國采用的是閉式核燃料循環，對乏燃料進行后處理的策略。我國200t后處理廠正在立項，從法國引進的800t的后處理大廠也在談判當中，預計到2030年建成運行。后處理廠運行后會生產出大量的反應堆級的二氧化钚，可生產MOX燃料以便再回堆利用。在國外，特別是法國、美國、德國有很多壓水堆堆芯裝載部分MOX組件的設計和運行經驗，證明了在壓水堆中使用MOX燃料是安全可行的，而國內還沒有MOX燃料在商業壓水堆中的使用經驗。

本文對先進壓水堆裝載100%MOX 燃料的可能性及MOX 燃料在壓水堆中應用的若干問題進行研究。

1 分析方法

本文采用法國的SCIENCE程序包［2］，該程序包主要由組件計算程序APOLLO2-F、堆芯模型化和分析程序SMART、堆芯測量數據處理和功率恢復程序SQUALE以及人機接口的界面程序COPILOTE 組成。本文使用了APOLLO2-F、SMART和COPILOTE程序，其中，燃料組件的參數由APOLLO2-F程序計算得到，換料和堆芯特性參數由SMART程序計算得到。

2 堆芯設計準則

本文對百萬千瓦級的157堆芯100%MOX堆芯燃料管理進行研究。為保證核電廠的安全性，須滿足堆芯核設計的初步設計準則和目標：1）焓升因子FΔH≤1.65；2）熱通道因子FQ≤2.60；3）壽期初、熱態零功率、零氙、控制棒全部提出堆芯時的慢化劑溫度系數≤0pcm／℃；4）壽期末的停堆裕度≥2 000pcm；5）組件的最大燃耗≤52 000MW·d／tU；6）燃料棒最大平均燃耗為60 000 MW·d／tU。

3 MOX燃料在壓水堆中應用研究

3.1 UOX乏燃料最佳后處理時間及钚的同位素組成

乏燃料從堆芯卸到乏燃料池中，隨著存儲時間的延長，乏燃料中短半衰期的裂變產物和錒系元素以指數衰減的速度減少，造成乏燃料的放射性強度和衰變熱功率逐步降低。另一方面，由于241Pu的半衰期為14.7a，在存儲過程中會大量衰變為241Am，這對后處理后的產品Pu的品質有很大影響。根據乏燃料的衰變規律，綜合考慮各方面因素，確定了乏燃料的最佳后處理時間及Pu的同位素組成。

本文采用ORIGENS程序計算了不同初始富集度與卸料燃耗的UOX 乏燃料卸料之后在乏燃料池中的衰變規律，計算結果列于表1。

對于初始富集度為4.45%、平均卸料燃耗為45 000 MW·d／tU 的UOX 乏 燃 料，241Pu及Pu的品質（易裂變Pu）的變化示于圖1。由圖1可見，由于半衰期較短，241Pu 隨著冷卻時間衰變得較快，同時產生241Am，241Am 具有很強的γ放射性，不利于MOX 燃料的制造，需在后處理過程中去除。另外，241Pu的衰變使得易裂變Pu的含量降低，即Pu的品質降低。

表1 乏燃料的衰變計算結果Table 1 Decay calculation results of spent fuel

圖1 241Pu及Pu的品質隨冷卻時間的變化Fig.1 Variation of 241Pu and quality of Pu with cooling time

圖2示出每噸乏燃料的放射性強度隨冷卻時間的變化，衰變熱功率的變化規律與之相似，從后處理的角度考慮，放射性強度和衰變熱功率越低對后處理越有利。

圖2 放射性強度隨冷卻時間的變化Fig.2 Variation of radioactivity intensity with cooling time

衰變熱功率隨冷卻時間的變化對MOX 燃料的制造會有影響。在保證MOX 燃料的反應性等同（即平均卸料燃耗內的平均無限增殖因數kinf相同）的情況下，不同冷卻時間的乏燃料的Pu的品質是不同的，冷卻時間越長，Pu的品質越低，則MOX 燃料中所需的Pu的總量就越大。新的MOX 燃料的衰變熱功率主要是由Pu的衰變貢獻的，隨著乏燃料的冷卻時間變長，制造MOX 燃料所需的Pu的總量增加，但單位質量的Pu的衰變熱功率下降，因此會造成用某一冷卻時間的乏燃料制造出的MOX 燃料的衰變熱功率最大，這不利于MOX 燃料的制造和運輸。通過計算，這一衰變熱功率最大的冷卻時間為15～20a。

綜合考慮Pu 的品質、乏燃料的放射性強度與衰變熱功率及MOX 燃料的衰變熱功率對后處理和MOX 燃料制造的影響，確定乏燃料后處理的最佳時間為：如果冷卻時間為10～15a，則應盡早處理乏燃料；如果冷卻時間為15～25a，則盡量在25a之后處理。

根據我國乏燃料存儲現狀，乏燃料的冷卻時間基本在20a以上。根據實際情況，假設后處理過程中將冷卻25a的初始富集度為3.2%和3.7%的乏燃料進行混合后處理（高低初始富集度的乏燃料混合處理能減少后處理過程中的放射性強度），由此得到Pu和Am的同位素組成，結果列于表2。考慮到MOX燃料在使用之前241Pu會繼續衰變，并參考國外MOX燃料的同位素組成，因此假設新制造的MOX 燃料中仍含有1.3%的241Am，以使組件和堆芯計算更符合實際。

表2 Pu及Am 的同位素組成Table 2 Isotope component of Pu and Am

3.2 MOX燃料特性對堆芯和組件設計的影響

由于MOX 燃料中的主要易裂變核素為Pu的同位素，其核特性與235U 差別較大，包括中子吸收截面、有效裂變中子數、緩發中子份額等，從而會對使用MOX 燃料的堆芯及其組件設計產生很大影響。

239Pu和241Pu的熱中子吸收截面約是235U 的兩倍，這使得MOX燃料的能譜硬化嚴重，導致可溶硼和控制棒的價值顯著變小，也使得堆芯初始臨界硼濃度增大。為解決這一問題，在堆芯設計時采取如下措施：提高10B的富集度來提高可溶硼的價值；控制棒黑棒采用B4C，并提高10B的富集度，同時適當減少灰棒和調節棒的數量。

239Pu和241Pu的熱中子吸收截面大，在MOX燃料與UO2燃料混合的堆芯中，MOX 燃料與UO2燃料的交界面處會產生很大的功率峰，主要原因是UO2燃料成為MOX燃料的熱中子源，使得MOX燃料的功率明顯大于UO2燃料的功率。目前，在混合堆芯中解決這一問題的主要方法是對MOX燃料組件進行分區設計。

由于239Pu和241Pu在快群下的有效裂變中子數較在熱群下的大，且在快譜條件下240Pu和242Pu的有效裂變中子數顯著大于238U 的，因此對于全MOX 燃料堆芯，當MOX 燃料中Pu的含量達到一定限值時，會出現正的空泡系數。為避免出現正的空泡系數，需限制MOX燃料中的Pu含量，目前初步采用的限值為13%［3-4］。

對于裂變氣體釋放的問題，由于MOX 燃料的裂變氣體釋放量更大，為使燃料棒內能容納更多的氣體，國外的經驗是適當減少燃料芯塊的數量。

3.3 水／MOX比對循環長度的影響

由于MOX 燃料的核特性，其堆芯能譜硬化嚴重，欠慢化程度較大，同時因為MOX 燃料在燃耗 過 程 中238U 會 不 斷 轉 變 為239Pu，使 得MOX 燃料的無限增殖因數kinf隨燃耗的增加下降速度較慢。因此，提高水／MOX 比，加強慢化，則會增大MOX 燃料的kinf，從而可提高循環長度和燃料的利用率。本文在保證堆芯欠慢化和負的溫度系數的前提下，研究提高水／MOX 比對循環長度的影響。提高水／MOX 比采用的方法是增大柵距。通過組件計算初步得到水／MOX 比對kinf的影響，結果示于圖3。

由圖3可見，在燃耗小于50 000 MW·d／tU 的區域內，隨著柵距的增大，MOX 燃料的kinf均增大，即MOX 燃料始終處于欠慢化的狀態，能保證堆芯有負的溫度系數，同時由于kinf的增大，增大柵距可提高循環長度。柵距對循環長度的影響列于表3。

圖3 柵距對kinf的影響Fig.3 Effect of grid length on kinf

表3 柵距對循環長度的影響Table 3 Effect of grid length on cycle length

由表3可看出，在MOX 燃料的裝置量不變的情況下，增大柵距對提高循環長度的作用非常顯著，同時也保證了堆芯負的溫度系數，只是慢化劑溫度系數的絕對值略有減小。

4 100%MOX堆芯燃料管理

4.1 組件設計

由于不用考慮MOX 組件與UOX 組件間的干涉，全堆MOX 組件徑向無需分區，但為減小軸向功率偏移，軸向需分區布置。組件的軸向布置如圖4所示：組件活性區（冷態）高度為365.76cm，從上到下三區的高度分別為160.02、160.02和45.72cm，Pu的含量分別為9.8%、9.0%和9.8%。

4.2 堆芯燃料管理

本文對裝載157個組件的壓水堆堆芯進行12個月的100%MOX 燃料管理方案計算。

對于100%MOX 燃料的堆芯，控制棒價值的降低非常嚴重，通常使用的銀銦鎘控制棒已不能滿足停堆裕度的要求，因此，在157堆芯中，將所有黑棒均替換為B4C控制棒，并提高10B的富集度，將8根價值高的溫度調節棒改為停堆棒，以保證反應堆有足夠的停堆裕度。表4列出不同控制棒的控制棒價值及停堆裕度。

圖4 組件的軸向布置Fig.4 Axial disposal of assembly

表4 不同控制棒的控制棒價值及停堆裕度Table 4 Control rod worth and shut down margin of different control rods

由表4 可見，通過改變控制棒的成分，提高10B的富集度，并減少調節棒組的數量，提高停堆棒組的數量，滿足了首循環壽期初熱態零功率下停堆裕度大于1 000pcm 的要求。以下換料方案中采用40%10B的B4C作為控制棒。

對于12個月換料方案，從首循環開始全部裝載MOX 燃料，到第4循環開始進入平衡循環。平衡循環采用的MOX 燃料中Pu含量為9.45%，采取部分低泄漏裝載策略。第6循環時循環長度約為343EFPD，FΔH的最大值為1.398 7，FQ的最大值為1.755 1，慢化劑溫度系數最大值為-25.35pcm／℃，壽期末的停堆裕度為2 332pcm，組件的最大燃耗為46 677MW·d／tU，燃料棒最大燃耗為54 656MW·d／tU。計算結果表明，焓升因子、熱通道因子、慢化劑溫度系數、停堆裕度、組件最大燃耗、棒燃耗等參數均滿足設計要求。

100%MOX 燃料堆芯平衡循環裝載圖如圖5所示。各循環的計算結果列于表5。

圖5 100%MOX 燃料堆芯平衡循環裝載圖Fig.5 Scheme of 100%MOX fuel core equilibrium cycle reloading

由表5可見，各循環主要計算結果滿足12個月燃料管理的設計要求，功率軸向偏移通過組件軸向布置而顯著改善，但動力學參數與UO2堆芯相比減小幅度較大，這對各種反應性引入事故有較大的影響，還需下一步進行研究。

5 總結

本文對100%MOX燃料管理進行了初步設計，為保證有足夠的停堆裕度，對原有控制棒的布置和設計進行了修改：將黑棒的成分改為富集硼的B4C，并減少8根調節棒改為停堆棒組。由計算結果可看出，堆芯主要物理參數滿足UO2堆芯的設計準則，也初步證明了在適當修改堆芯設計的基礎上100%MOX燃料的管理方案是可行的。本文的研究為MOX 燃料在壓水堆中的實際工程應用提供了有益的支持和探索。另外，100%MOX燃料的堆芯較混合堆芯的緩發中子份額更小，這對彈棒事故會有較大影響，但更負的溫度系數和多普勒系數能起到一定的緩解作用，這一問題是下一步研究的內容之一。

表5 100%MOX燃料管理的計算結果Table 5 Calculation results of 100%MOX fuel management

［1］ Status and advances in MOX fuel technology［R］.Vienna：International Atomic Energy Agency，2003.

［2］ 徐敏，程和平.MOX燃料新式組件以及在AP1000中的應用［C］∥第十三屆反應堆數值計算與粒子輸運學術會議.西安：［出版者不詳］，2010.

［3］ 蔡德昌.壓水堆MOX 燃料空泡效應研究［C］∥第十三屆反應堆數值計算與粒子輸運學術會議.西安：［出版者不詳］，2010.

［4］ 劉嬋云，畢光文，楊波.大型先進壓水堆裝載50%MOX 燃料方案初步研究［C］∥第15屆反應堆數值計算與粒子輸運學術會議暨2014年反應堆物理會議.成都：［出版者不詳］，2014.