重金屬污染土壤電動力學修復技術研究進展

劉文慶，祝 方，馬少云

（太原理工大學環境科學與工程學院，山西 太原 030024）

目前我國土壤污染日益加劇，呈現新老污染物質并存、無機物有機物復合污染的局面。我國受重金屬污染的耕地面積已達2 000萬hm2，占全國耕地面積的1／6。過量的重金屬可引起生物生理功能紊亂、營養失調，且重金屬不易遷移、不易隨水淋濾、不易被微生物分解，可通過食物鏈進入人體產生富集，從而影響人體內蛋白質的活性。

重金屬污染土壤的修復技術主要包括電動力學修復技術［1］、螯合劑修復技術［2］、鈍化修復技術［3］、可滲透反應墻技術［4］、生物修復技術［5］等。其中，電動力學修復技術是把電極插入受污染的土壤并通入直流電，土壤中的污染物質在外加電場作用下發生定向移動并在電極附近累積，定期將電極抽出處理，可將污染物去除。目前電動力學修復技術成為污染場地修復中最有發展前景的技術之一。鑒于此，本文綜述了重金屬污染土壤電動力學修復技術的研究進展。

1 重金屬污染土壤的電動力學修復技術

1.1 極性交換技術

極性交換技術是在特定的時間間隔改變極性，使陽極產生的氫離子和陰極產生的氫氧根離子中和，防止堿性帶和酸性帶的形成。席永慧等［6］采用極性交換技術修復鉛污染原狀土壤，可有效地改善陰陽極附近的pH 值，特別是可以中和陰極產生的OH-，解析堿性區重金屬的沉淀，重金屬Pb的去除率達60.2%。但是，極性交換的時間間隔難以掌握，為了控制極性交換的時間間隔，Pazos等［7］在錳污染土壤中添加酸堿指示劑，根據指示劑顏色變化控制極性交換的頻率，但是實際操作中難以觀察土壤斷面指示劑顏色的變化，同時比較了采用極性交換和不切換極性的土壤修復效果，結果表明修復7.6 d不切換極性的Mn的去除率僅為14%，而采用極性交換的Mn的去除率達72%；路平等［8］采用交換電極法強化電動修復，探討了交換電極頻率為2d和4d鉻污染土壤的修復效果，結果表明采用固定電極修復2d發生聚焦效應，修復8d鉻的去除率達59.04%，采用交換電極頻率為2d和4d，修復8d鉻的去除率分別為86.10%和70.18%，且修復過程中pH 值保持中性范圍。極性交換能提高電流密度和修復效率，但其切換電極的周期難以控制，且隨著修復的進行，產生的氫離子和氫氧根離子也會減少，切換電極的周期將不再適合。

1.2 逼近陽極技術

逼近陽極技術是一種新型的電動力學修復技術，修復前在土壤中距離陰極不同處分別插入一系列電極，隨著修復的進行重金屬離子在電場作用下不斷向陰極遷移，當陽極附近的重金屬濃度達到修復要求時，切換工作陽極，以此類推。在電動力學修復過程中，離陽極越近氧化還原電位越高，pH 值越低。鄭燊燊等［9］利用逼近陽極技術在修復過程中采用固定陰極，有序切換陽極陣列，以達到提高修復效率的目的，并對比了逼近陽極法與傳統電動力學修復技術的優缺點，結果表明逼近陽極法可使不同土壤剖面的pH 值降低，使重金屬的自由態增多，其去除率增加，還可降低能耗，且修復耗時為常用方法的60%。該技術的優點是修復效果好，可降低能耗，缺點是對陽極移動距離和時間難以控制。

1.3 注入緩沖溶液技術

注入緩沖溶液技術是為了控制pH 值的變化，往陰陽電極區加入緩沖溶液，特別是為了控制陰極pH值的變化。在緩沖液的選擇中，檸檬酸由于其良好的生物降解性、重金屬離子絡合性、極好的溶解性、安全無毒性，因此常被用作調節pH 值的緩沖溶液。周東美等［10］采用檸檬酸和乳酸作為緩沖溶液，EDTA 作為絡合劑，對重金屬鉻污染的黃棕壤進行了電動力學修復試驗，試驗結果表明：檸檬酸與土壤中Cr（Ⅲ）發生較強的絡合作用，可顯著增加土壤總鉻的去除率；采用緩沖溶液可改變陰極區的酸度，且可影響電動過程中電滲析流的大小和鉻在土柱中的分配。張艷杰等［11］在電動力學修復電鍍污泥的過程中使用檸檬酸-檸檬酸鈉緩沖溶液來控制陰極pH 值的變化，結果表明：陰極緩沖溶液控制pH 值，可影響修復過程中電流的變化和重金屬形態分布，提高修復效率；當pH=3時，Ni和Cu 的修復效果較好，其去除率分別為70%和59%；當pH=5時，Pb的修復效果最好，其去除率達46%。Gent等［12］在電動力學修復鉻鎘污染土壤時采用檸檬酸調節陰極電解液的pH 值，并進行現場修復，結果表明：當檸檬酸控制陰極pH 值為4時，修復6個月Cr和Cd的去除率分別達到78%和70%。陳鋒等［13］在電動力學修復鉻污染土壤時采用注入緩沖溶液控制陰極電解產生的OH-，以提高修復效率，并對比了醋酸和鹽酸的修復效果，結果表明：鹽酸中和控制最為有效，Cr（VI）去除率達到90.8%。Krishna等［14］采用醋酸作為陰極緩沖溶液，氫氧化鈉溶液作為陽極緩沖溶液，修復高嶺土中鎘、鉻、鎳復合污染，鉻、鎳、鎘的去除率分別高達68%～71%、71%～73%、87%～94%。陳學軍等［15］采用pH=5.0的檸檬酸-檸檬酸鈉緩沖溶液對模擬鎘污染土壤進行了電動力學修復，結果表明：陽極附近Cd的去除率達99%以上。劉劍等［16］在陽極分別添加檸檬酸、乙酸和乙酸銨緩沖溶液來研究土壤中銅的遷移效果，結果表明：添加緩沖溶液可以有效防止陰極土壤的堿化，陽極室加入檸檬酸可以和Cu2+絡合，使遷移效果更好。

綜上分析可見，注入緩沖溶液的優點是能很好地控制體系的pH 值，增加離子強度，提高電流密度，可絡合重金屬促進其遷移，提高修復效率；缺點是需要的緩沖溶液量會變化，只能靠經驗加入。

2 電動力學修復技術與其他修復技術的聯用

2.1 電動力學-可滲透反應墻（PRB）聯合修復技術

電動力學與可滲透反應墻（PRB）聯合修復技術結合了電動力學修復和PRB兩種修復技術的優點，該聯合修復技術在電動力的作用下，使毒性較高的重金屬污染物向陰極遷移，重金屬污染物與滲透性反應墻內的填充物質反應，使重金屬離子變為穩定、低毒形態，并且可富集處理。張瑞華等［17］對電動力-PRB技術聯合修復鉻污染土壤進行了研究，原位電動力-PRB聯用技術是在陽極加入沙子層和鐵屑層，其優點在于不用頻繁更換兩極的電解液，鐵PRB能成功地攔截Cr（Ⅵ），使其在陽極附近積聚、還原、沉淀下來，PRB中的Fe0可以還原重金屬，同時消耗了H+，生成了OH-，并維持了pH 值的穩定，且原位聯用技術修復效率可達90%，修復效果較好。Chung等［4］采用電動力學與PRB 聯合修復Cd污染土壤時，卻得到了相反的結論：單獨采用電動力學修復時，Cd的去除率高達90%；電動力學與PRB聯合修復時，Cd的去除率僅為70%。這是因為單獨使用電動力學修復的去除機制為電動力作用，而電動力學與PRB聯合修復的去除機制為反映材料的吸附作用。顯然Cr（Ⅵ）在修復系統受離子遷移的影響較為明顯，而對Cd的修復反應墻中的吸附材料對Cd 的影響較為明顯。電動力學-PRB聯合修復技術的優點是可徹底將土壤中的重金屬去除，便于回收利用；缺點是修復重金屬污染物種類較少，隨著修復的進行重金屬富集在PRB 上，需要不斷更換PRB，從而增加了修復經費。

2.2 電動力學-吸附聯合修復技術

電動力學與吸附聯合修復技術是將分散的重金屬污染物在電動力的作用下定向地遷移到吸附區，通過更換吸附劑實現重金屬的原位去除。由于在吸附劑上附著還原劑、酸性基團，可以改變重金屬的氧化還原狀態、土壤體系的pH 值，從而提高了電動力學修復的效果。竹炭是一種新型的吸附材料，由于特殊的微孔結構和生物學特征，已被應用于電動力學修復試驗中。馬建偉等［18］采用電動力學-竹炭吸附原位試驗修復重金屬鎘污染土壤，試驗結果表明：在電場的作用下可有效提高重金屬污染物與竹炭的碰撞頻率，能夠有效去除電動力作用下遷移的重金屬，且重金屬不會穿透吸附區，通過更換吸附材料可以使重金屬達到徹底去除目的；試驗采用48h周期性切換電極處理，可以提高Cd的去除率，12dCd的去除率達79.6%，并且很好地維持了土壤體系的pH 值和水分條件。謝國木梁等［19］采用電動力學-竹炭吸附聯合修復重金屬污染河涌底泥，添加竹炭有利于重金屬從底泥中遷出，顯著提高了重金屬的去除率，重金屬Zn、Ni的去除率分別達到80%、95%。電動力學-吸附聯合修復技術的優點是可以選擇合適的吸附劑防止重金屬污染物進入電極室，及時更換吸附劑使其保持活性，利用吸附劑的循環再生，可以節省費用；缺點在于隨著修復的進行吸附劑附著大量的污染物質，導致吸附劑的活性降低，電阻增大，電流密度減小，修復效率下降。

2.3 電動力學-離子交換膜聯合修復技術

電動力學與離子交換膜聯合修復技術是在陽極和土壤、陰極和土壤之間分別加入陰離子選擇性膜、陽離子選擇性膜，阻止氫離子和氫氧根離子進入土壤，更好地控制了整個體系的pH 值變化，從而避免了金屬氫氧化物沉淀的形成。Chen等［20］研究電動力學修復重金屬Pb、Cd污染土壤時，使用陽離子交換膜進行試驗，該膜對陽離子具有極好的通透性，可阻止陰離子通過，并可維持良好的pH 值環境，修復60h 后，Pb 和Cd 的去除 率分別達到68.7%和38.7%。Darmawa等［21］研究在陰極和土壤處理區之間加入飽和氫離子的陽離子交換樹脂，該膜可阻止陰極產生的氫氧根離子進入土壤體系，并可捕獲在電動力作用下遷移來的重金屬離子。電動力學-離子交換膜聯合技術的優點是可維持原有土壤的性質，有效地控制整個系統pH 值的變化；缺點是離子選擇膜的使用會增加成本，在修復過程中膜會堵塞，使電阻加大，電流密度減小，修復效率下降。

2.4 電動力學-螯合劑聯合修復技術

重金屬離子在土壤中會發生吸附、沉淀，從而導致重金屬的遷移能力降低，并可限制電動力學修復污染土壤的效率。螯合劑與重金屬作用可形成在較寬pH 值范圍內穩定的螯合物，增加重金屬的溶解度和遷移性，因此電動力學與螯合劑聯用技術是使螯合劑與重金屬作用形成穩定的螯合物，在電場的作用下隨電流遷移富集在一定的區域，螯合物提高了重金屬的遷移速率。吳丹亞等［22］對EDDS 與電動力學聯合修復銅礦區Cu／Zn污染土壤的效果進行了研究，結果表明：電動力學修復前先采用EDDS浸泡土壤，有利于Cu／Zn 的溶出，EDDS 對Cu 與Zn均具有很強的絡合能力，但電滲析方向與絡合物遷移的方向相反，并且較低用量的EDDS對土壤中Cu和Zn 電動去除效果不明顯。方一豐等［23］將EDTA 加入陰極液，電解產生的氫氧根離子與EDTA 反應形成EDTA 陰離子，在電動力的作用下，EDTA 陰離子進入土壤與Pb2+形成可溶性化合物，提高了Pb2+的遷移性，Pb 的去除率可達82.1%。Suzuki等［24］研究了在電動力學修復試驗中添加EDDS對土壤Pb、Cd修復的影響，結果表明：電動力學與螯合劑聯合技術提高了重金屬Pb 的去除率；但Cd-EDDS帶負電與Cd2+移動的方向相反，因此Cd積累在土壤中間位置。Giannis等［25］研究了螯合劑對土壤鎘、鎳、鉛的修復效率，結果表明：螯合劑在高pH 值環境中向陽極遷移；在低pH 值條件下重金屬集中在土壤中間。另外，還有一些天然的低分子有機酸如檸檬酸、酒石酸等可作為螯合劑。Gidarakos等［26］研究了檸檬酸、乙二胺四乙酸（EDTA）作為螯合劑對重金屬的去除效果，結果表明適當增加試驗時間可提高Cd和Zn的去除率。電動力學-螯合劑聯合修復技術的優點是修復效率高，操作簡單易行；缺點是需要根據特定環境、重金屬污染物的種類和濃度、土壤的組成和結構嚴格控制螯合劑修復土壤重金屬的條件，而且多余的螯合劑可能會污染環境。

2.5 電動力學-電超聲波聯合修復技術

超聲波在傳播過程中會產生熱效應、機械效應以及空化效應，電動力學與電超聲波聯合修復技術是利用超聲波產生效應作用于重金屬污染土壤，使污染的重金屬脫離土壤溶解在溶液中，從而提高電動力學修復的效果。鄭雪玲等［27］進行了超聲波強化電動力學修復銅污染土壤的室內研究，探討了超聲波與電動力學聯合技術修復銅污染土壤的可行性，結果表明連續施加3h 頻率為50kHz的超聲波，隨著超聲波聲強的增大，修復效果增強；當聲強達到150V 時，陰極附近的Cu富集質量比C／C0為1.25%，比未施加超聲波時提高了43%。Chung等［28］采用電動力學與超聲波耦合技術修復重金屬鎘污染的砂質土壤，結果表明該聯合技術可有效提高砂質土壤中Cd的去除率。電動力學-超聲波聯合修復技術的優點是超聲波可快速穿透細微的空隙，避免其他化學試劑的加入，維持土壤原有環境；缺點是該技術還不成熟，處于試驗階段。

2.6 電動力學-生物聯合修復技術

2.6.1 電動力學-植物聯合修復技術

電動力學與植物聯合修復是通過施加電場改變重金屬和營養物質的活性，促進植物吸收營養物質和對重金屬的利用，使重金屬從土壤轉移到植物體內［29］。Cang等［30］研究了電動力學與印度芥菜聯合修復重金屬污染土壤，結果表明電壓梯度為2V／cm時修復效果最佳。倉龍等［31］研究了水平交換電場與BDDS螯合誘導植物聯合修復Cu／Zn污染土壤，結果表明：水平交換電場可有效控制土壤pH 值的劇烈變化，土壤Cu／Zn聚集在土壤中間，Cu的含量高達1 015mg／kg，便于植物吸收。Bi等［32］研究認為直流電只會改變重金屬的遷移方向和分布情況，而交流電還可以增強植物的生物能，提高重金屬從地下部分向地上部分的遷移效率。陳海峰等［33］采用盆栽試驗研究了垂直電場與植物的協同作用，結果表明施加1V／cm 的電場比不施加電場黑麥草吸收Cu的量增加了311mg／kg。可見，單向直流電場正負電極反應使電極附近變得過酸和過堿，植物生長和重金屬去除都會受到影響。

2.6.2 電動力學-微生物聯合修復技術

電動力學-微生物聯合修復是利用電動力學效應增強重金屬的生物可利用性，為微生物提供適宜的溫度、氧化還原和pH 值條件，最終利用微生物將污染物降解。Lee等［34］研究了電動力學與好氧微生物、厭氧微生物聯合修復污染土壤，結果表明電動力學與厭氧微生物聯合修復的效率最高，污染土壤中重金屬Co、Mn、Ni、Zn 的去除效率分別達到72.5%、66.4%、57.9%和76.7%。電動力學-微生物聯合修復技術優點是最終產物不會形成二次污染；缺點是處理過程耗時長，要求條件苛刻，特定的生物只能吸收、利用、降解、轉化特定類型的污染物。

3 電動力學修復重金屬污染土壤的影響因素

3.1 pH 值的影響

土壤的pH 值變化對電動力學修復影響很大，pH 值影響著重金屬的氧化還原、吸附脫附、沉淀溶解、表面電荷和電滲析流的方向，而且pH 值變化還影響土壤表面Zeta電位。陰極電解水產生OH-，陽極電解水產生H+，OH-和H+在電場的作用下移動，分別形成堿性帶和酸性帶，酸性帶使重金屬溶解在土壤溶液中，促進電動力學修復；堿性帶使重金屬發生沉淀，抑制電動力學修復。在電動力學修復試驗中，pH 值是最重要的影響因素，因此改善土壤pH 值是研究電動力學修復試驗的關鍵。謝囯樑等［19］采用周期性切換電極，使土壤中pH 值從陽極到陰極變化趨于平緩。陳學軍［15］等在陰極室和土壤間加陽離子交換膜，用檸檬酸-檸檬酸鈉緩沖溶液沖洗電極，使土壤保持酸化。

3.2 Zeta電位的影響

土壤中Zeta電位影響電滲速率，因此也影響重金屬在土壤中的遷移速率。電動修復Zeta電位升高，可加快電動力學修復的效率。土壤中pH 值增加，酸根離子濃度就會增加，Zeta電位絕對值增加，強化了酸根離子在土壤表面的吸附，在電動力學修復中保證土壤緩沖能力的情況下，防止重金屬在堿性條件下沉淀。Zeta電位對土壤pH 值和土壤的緩沖能力有一定的影響，Zeta電位會影響電滲析流。羅啟仕等［1］研究了土壤pH 值與土壤Zeta電位的關系，當土壤pH 值大于3時，相同pH 值條件下高嶺土Zeta電位比自然土更小，即高嶺土顆粒表面的負電荷更多。

3.3 電極材料的影響

不同的電極材料、電極材料的形狀及電極的排列都會對電動力學修復產生影響，不同的電極材料會影響其在電動修復中電場的分布、放電速率。周邦智等［35］研究了不同電極材料對剩余污泥重金屬去除率的影響，結果表明在相同條件下陰極采用高純石墨電極、銅電極和鐵電極，剩余污泥中重金屬去除率分別為16.15%、18.86%和18.32%。由于銅、鐵陰極比石墨陰極的電壓梯度和氫析出電壓均高，釋放氫的速率降低，重金屬遷移的推動力增大，從而提高了修復效率。利用多電極可形成二維交叉電場，可得到更好的修復效果。Zhang等［36］在電動力學修復鉻污染的土壤試驗中采用4個電場模式對鉻污染土壤進行修復，結果表明使用二維交叉模式可以阻止污染重金屬Cd向下遷移，修復效率更高。

3.4 土壤溫度的影響

電動力學修復過程中，電流過大會產生一定的熱量，導致土壤的溫度升高，影響電遷移和電滲過程，進而降低修復效率，因此在電動力學修復試驗中，選擇最佳的電流密度，減少電流帶來的熱效應的影響，可提高重金屬污染物的去除率。胡宏韜等［37］研究了電動力學修復過程中陽極和陰極附近土壤溫度的變化，結果表明陽極和陰極附近土壤溫度分別升高到26.9℃、38.6℃，呈現出由陽極到陰極溫度逐漸變大的趨勢，因為陰極附近土壤的電阻增大，產生的焦耳熱更多，降低了修復效率。從文獻的調研結果看，電流密度一般小于0.5mA／cm2，在這個限度范圍內適當地增加電流、提高溫度將有利于金屬從土壤體系中解析下來，增大整個體系中的離子強度，提高電流密度，從而提高修復效果。

3.5 土壤理化性質的影響

影響電動力學修復的土壤理化性質主要包括土壤黏土礦物和土壤孔隙率。土壤黏土礦物具有膠體性質，可影響陽離子交換量進而影響修復效率，這是因為具有較大陽離子交換量的黏粒可使重金屬的解吸受阻，從而降低了其去除率。土壤孔隙水電解產生的氫離子可與土壤表面接觸，促進了被吸附重金屬離子的解吸，但孔隙過大氫離子與土壤表面接觸減少，可導致被吸附的重金屬不能完全解吸。樊廣平等［38］以我國理化性質存在巨大差異的3 種典型土壤（紅壤、黃棕壤和黑土）為例，研究了土壤理化性質對電動力學修復效果的影響，結果表明土壤的理化性質決定了土壤中Cu形態，因此紅壤中低的pH值決定了酸溶態的Cu含量比其他土壤高，在同等條件下紅壤中Cu的去除率最高。

3.6 土壤含水率的影響

電動力學修復中土壤含水率必須達到一定值，土壤含水率過低修復效果會不明顯。陳鋒［39］選用重鉻酸鉀作為污染物，研究土壤含水率對電動修復效率的影響程度，結果表明：當含水率為30%時，Cr（VI）的去除率僅為1.2%；當土壤含水率提高到40%和45%時，其去除率增幅很大，分別提高到52.8%和89.7%。說明土壤含水率很少時Cr（VI）的去除率很低，適當提高土壤含水率對電動修復效率的影響很大，但當土壤含水率增加到一定值時，土壤含水率對電動修復效率的影響很小。土壤中含水量不同，土壤介質的導電能力也不同，電流密度就會變化，從而影響重金屬離子的遷移［40］。孟凡生等［41］采用梯度試驗研究了土壤含水率對重金屬鉻的去除率，結果表明：土壤含水率分別為45%、50%、55%、60%、70%時，重金屬鉻的去除率隨含水率的升高而增大；當土壤含水量為45%時，Cr（VI）的去除率為11.6%，而當土壤含水率為70%時，Cr（VI）的去除率可達61.5%。

4 存在的問題與展望

電動力學修復技術對重金屬污染土壤的修復具有良好的效果，且具有以下優點：①對環境影響小，不產生二次污染，不需要挖掘而直接處理；②可修復低滲透性土壤；③花費少，經濟可行，重金屬污染物可回收利用；④裝置簡單，操作方便，能耗低；⑤可以與很多修復技術聯合應用。在修復重金屬污染土壤方面電動力學修復技術具有良好的應用前景，但是電動力學修復技術研究仍處于模擬試驗階段，不足之處有：①電動力學涉及很多復雜的物理、化學過程，影響了重金屬的傳質；②很多研究只能定量描述修復效果的最佳條件，還未找到一套修復效率高、費用低、可操作性強的工藝。

今后電動力學修復重金屬污染土壤技術研究工作應著重以下幾個方面：①研究開發新的電動力學修復裝置；②深入研究重金屬的傳質機理，了解各物相存在形態和分配以及遷移轉化規律；③分析電動力學修復過程中影響修復效率的因素及其相互之間的關系，進而提高修復效率；④開展電動力學修復重金屬污染土壤技術的現場研究，并結合實際問題研究修復工藝；⑤結合物理、化學、生物上的工藝與電動力學聯合修復受污染的土壤，形成一個工藝流程，進一步深入研究各流程工藝的運行機理，并采用適當的數學模型加以模擬，進而確定各項工藝流程的最優參數，使電動力學修復技術形成工業化模式，更好地修復受污染的土壤，這將會為修復污染的土壤做出巨大的貢獻。

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