蘇北灌河口鄰近海域氮、磷污染物環境容量研究?

王 艷， 魏愛泓， 張 麗,3， 盛建明， 林偉波， 羅 鋒， 宋曉村， 畢文靜， 李克強??， 王修林

(1. 中國海洋大學化學化工學院 海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島 266100；2.江蘇省海洋環境監測預報中心 國家海洋局海涂研究中心，江蘇 南京210036；3.中國海洋大學環境科學與工程學院，山東 青島 266100)

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蘇北灌河口鄰近海域氮、磷污染物環境容量研究?

王 艷1， 魏愛泓2， 張 麗1,3， 盛建明2， 林偉波2， 羅 鋒2， 宋曉村2， 畢文靜1， 李克強1??， 王修林1

(1. 中國海洋大學化學化工學院 海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島 266100；2.江蘇省海洋環境監測預報中心 國家海洋局海涂研究中心，江蘇 南京210036；3.中國海洋大學環境科學與工程學院，山東 青島 266100)

本文基于蘇北灌河口近岸海域三維水質模型，按照江蘇省海洋功能區劃的水質要求，采用自凈過程積分方法，計算了氮和磷營養鹽的環境容量。結果表明，研究海域無機氮和活性磷酸鹽年海洋環境容量分別約為6000和600t/a，具有明顯季節變化特征，夏季最高，環境容量分別約為2900和260t，其次是春季，分別約為1400和140t，冬季和秋季最低，分別平均約為1000和90t。對比分析現狀污染負荷，研究海域無機氮、活性磷酸鹽總量削減率分別相當于當前無機氮、活性磷酸鹽入海負荷的55%、73%以上，研究結果可為江蘇省北部灌河口沿海城市陸源污染物總量控制提供科學依據。

環境容量；無機氮；活性磷酸鹽；灌河口；三維水質模型

隨著連云港沿海開發戰略的實施，海洋經濟發展迅速，化學污染物排海總量不斷增加，由此所導致的江蘇省近岸海域，特別是灌河口附近海域富營養化、海洋生態環境惡化、海洋環境承載力下降的趨勢進一步加劇[1-3]。近年來監測結果表明，江蘇近岸海洋生態環境質量明顯退化，嚴重污染區域主要集中在主要入海河口沿岸海域，主要污染物為無機氮和活性磷酸鹽[4]。江蘇省目前在經濟可持續發展中仍面臨環境容量有限、生態調節能力較弱及節能環保壓力大等問題，影響海洋資源的永續利用和沿海經濟社會的可持續發展[5]。自1972年斯特哥爾摩世界環境大會以來，國際上廣泛關注人類活動引起的近岸海域污染問題，聯合國環境署發起 “保護海洋環境免受陸源污染全球行動計劃”(Global Programme of Action for the Marine Environment from Land-based Activities，GPA)，并倡導“從山頂到海洋”海洋環境保護理念[6]，聯合國海洋污染科學問題專家組(GESAMP)也長期開展海洋環境污染問題的調研工作[7]。實施陸源污染物排海總量控制是保證近岸海域環境質量的根本措施之一[8]，國內外陸續開展了污染物排海總量控制研究，美國實行了最大日負荷總量 ( Total Maximum Daily Load, TMDL)[9]，日本實行了污染物負荷總量控制(Total Pollutant Load Control，TPLC)計劃[10]，歐盟出臺了海洋戰略指令(Marine Strategy Framework Directive，MSFD)[11]等，取得了一定的效果，如瀨戶內海，東京灣等經過總量控制水質得到改善[12]，但仍然存在減排效果不佳問題，如切薩皮克灣自2010年開始新的一輪TMDL計劃，到2025年實現氮、磷減排達標[13]。

評估污染物海洋環境容量是污染物排海總量控制指標制定的基礎[14]，科學核算陸源污染物入海最大允許排放數量愈來愈受到關注，如美國在切薩皮克灣等開展了大量研究，建立了基于水質模型模擬檢驗的情景分析方法，核算陸源最大允許排污數量[15]。國內也開展大量入海污染物總量控制方面的研究，分別在膠州灣[16-18]、渤海[19-21]、欽州灣[22]、江蘇沿海三市[23]、連云港海域[24-25]等計算了氮、磷、COD、石油烴等主要污染物的環境容量。這些研究在海洋環境容量概念、理論和計算方法等方面取得了重要成果，豐富了陸源污染物允許排放數量的計算方法，對污染物總量控制規劃和方案的制定具有重要意義。

針對灌河口海域的污染情況，迫切需要科學計算氮、磷等污染物海洋環境容量，為排海污染物總量控制提供科學依據。然而目前環境容量研究大多在海灣或內海進行，對于開放海域的研究還比較少，且方法還不成熟，已有蘇北近岸海域環境容量計算，在模型選取上還沒有針對海域地形復雜特征采用三維水質模型。因此，本文選擇受近岸人類活動壓力較大的蘇北灌河口鄰近海域(旗臺咀——廢黃河口)為研究海域(見圖1)，基于FVCOM海洋模型，建立灌河口鄰近海域三維水動力-水質模型，采用自凈過程積分方法，計算了主要化學污染物的海洋環境容量。

1 研究方法

1.1 研究區域概述

研究區域位于黃海中部，海州灣南緣，蘇北沿海的北段，地理位置為119°29′E～120°17′E，34°18′N～34°45′N。北起連云港的旗臺咀南至鹽城廢黃河口(以下簡稱研究海域)，位于連云港市南端，鹽城市北端，涉及連云港的連云區、灌云縣、灌南縣、鹽城響水縣、濱海縣港等5個縣區，2013年常駐人口約340萬，GDP約630億元。研究區域內主要有排淡河、燒香河、善后河、車軸河、五圖河、新沂河、灌河、中山河、翻身河、廢黃河等10條入海河流(見圖1)，年徑流總量約55.5×108m3。

圖1 研究區域和監測站位Fig.1 Map of the study avea and monitor stations (△) for cruises

1.2 現場監測

按照海洋環境監測規范的要求[26]，分別在河流感潮段以上設置監測站位，其中新沂河和灌河分別設置3個監測站位，海上監測站位針對河口在研究海域設置6個斷面(見圖1)。分別于2012年10月15～17日和2013年1月16～17日進行了2次陸海同步監測，監測項目主要包括河流流量，河流及海域無機氮、活性磷酸鹽濃度等[27]。

監測結果表明(見圖2)，研究海域10條河流入海無機氮、活性磷酸鹽總量分別約為14000、2170t/a。其中，新沂河無機氮排放量最大，灌河次之，合計約占總排放量的3/4，而燒香河活性磷酸鹽排放量最大，灌河次之，合計約占總排放量的2/3。海域水質狀況較差，主要污染物是無機氮和活性磷酸鹽，其中，無機氮平均濃度為(0.39 ± 0.03) mg/L，在灌河口附近超過國家四類海水水質標準(0.5mg/L，GB 3097—1997)[27]。

圖2 研究海域河流入海污染物通量Fig.2 The flux of DIN and PO4-P from rivers into sea in the study area (Unit: t/a)

1.3 環境容量計算方法

污染物進入海洋后，在水動力及各種生物地球化學過程作用下，污染物從水體中去除而自凈[20]，在穩態情況下，源強輸入量就近似等于自凈量，這樣，污染物允許排海量就可通過積分自凈過程計算[28]。

EC=

(1)

式中:右邊第一項為納污海域污染物濃度積分，表示納污海域一定時間、空間范圍內的靜態納污數量，當穩態時等于零，當初始濃度為海洋本底濃度時為海洋靜態環境容量；方程第二項為納污海域內生物地球化學自凈過程積分，表示生物地球化學自凈量；第三項為納污海域內水動力過程積分，表示水動力自凈量。

這樣，通過設定不同污染物排放口和水質控制點位置、控制濃度標準，通過方程1，采用積分方法，可計算確定海域化學污染物海洋環境容量。

2 灌河口鄰近海域三維水質模型

2.1 三維水質模型

基于三維、無結構網格、有限體積方法的水動力模型(FVCOM)[29]，建立灌河口鄰近海域三維氮、磷營養鹽水質模型，水質方程為：

(2)

式中：C表示狀態變量濃度；t表示時間；u，v，w表示平均流速；Ah和Av分別表示水平和垂直渦流擴散系數；S表示源；Dbiogeochem表示生物地球化學過程。其中，水動力模型主要為水質模型提供流速和流向等水動力場，驅動氮、磷營養鹽在時間和空間上變化。水質模型采用的具體動力學方程和參數來自南黃海近岸圍隔實驗，詳見文獻[30]等。

模型網格采用不規則三角網格，網格步長為500～3000m(見圖3)，垂向采用σ坐標，分6層計算，計算基面統一采用85國家高程基面。其中，自由表面忽略大氣干濕沉降，取海面的凈通量為零，海底邊界物質通量取0，開邊界給定潮位、溫度、鹽度和無機氮、活性磷酸鹽污染物濃度值，根據文獻資料差值獲得[31]，陸地邊界將10個入海河流污染物入海負荷作為輸入項。內模時間步長設為10s，外模時間步長設為1 s。垂直渦黏系數背景值取10-6m2/s，海底粗糙高度取值為0.001m，最小底部拖曳力系數取0.0015。海洋開邊界以潮位作為驅動力，潮位值由東中國海潮波模型預報所得。

圖3 研究海域模型計算網格Fig.3 Model grid for the study area

2.2 模型模擬驗證

研究海域海水無機氮、活性磷酸鹽濃度模擬分布趨勢和主要特征等方面與實際海上觀測結果基本吻合(見圖4，5)，主要體現出2個方面的分布特征：一是研究海域海水中無機氮、活性磷酸鹽等濃度場大都形成由沿岸海域，特別是河口附近海域向離岸海域遞減的分布趨勢，近岸局部區域無機氮、活性磷酸鹽濃度均超過國家三類海水水質標準(無機氮≤0.4mg/L,活性磷酸鹽≤0.03mg/L)；二是研究海域海水中濃度高值區主要集中在灌河口、車軸河口和中山河口附近，超過國家四類海水水質標準(無機氮≤0.5mg/L,活性磷酸鹽≤0.045mg/L)。盡管無機氮的模擬結果略低于監測結果，但是從變化趨勢上基本一致，還有待于進一步改進。模擬結果表明，研究海域所構建三維水質模型基本可以滿足環境容量計算的要求。

圖4 2012年8月模擬(左上)、監測(右上)，2013年1月模擬(左下)、監測(右下)表層海水無機氮濃度分布圖(單位：mg/L)Fig.4 Simulated (left) and observed (right) distributions of surface DIN in August 2012 (top) and January 2013 (bottom) (Unit: mg/L)

圖5 2012年8月模擬(左上)、監測(右上)，2013年1月模擬(左下)、監測(右下)表層海水活性磷酸鹽模擬濃度分布圖(單位：mg/L)Fig.5 Simulated (left) and observed (right) distributions of surface PO4-P in August 2012 (top) and January 2013 (bottom) (Unit: mg/L)

3 結果與討論

3.1 環境容量

海洋環境容量指在維持特定海洋學和生態學功能所要求的國家海水質量標準條件下，一定時間范圍內，目標海域海水所能容納某一污染物的最大數量[16]。海洋環境容量計算范圍包括外邊界、側邊界和岸邊界，外邊界與領海外緣線基本重合，側邊界以研究海域陸源范圍向海一側延伸確定，岸邊界為連云港的旗臺咀南至鹽城廢黃河口岸線，全部作為污染物源強。陸源污染物環境容量計算條件主要包括水質控制線位置和水質控制線標準設置。水質控制線位置由陸源污染物入海線位置和混合區范圍確定。混合區范圍計算綜合采用Fetterolf公式、Mackenthun公式和新田公式[32]，并結合GB 18486—2001有關直排口混合區的相關規定，采用中值限制(見表1)。根據河流入海口以及混合區范圍大小，結合岸邊界三角網格面積(0.1～0.15km2)，將共有入海口的入海河流歸并為同一混合區并概化為模型網格；對潛在岸邊界入海口，排向三類及四類海區的參照排淡河混合區范圍，由于相互鄰近概化為1個網格，其余混合區范圍為零。這樣，針對有混合區的以陸源污染物入海線混合區網格相鄰網格作為水質控制線，對于混合區范圍為零的直接以入海線為水質控制線。水質控制標準根據國家海水水質標準和江蘇省海洋功能區劃(見圖6)確定，以相應網格中污染物濃度平均值作為水質標準控制值，其中，入海河口水質控制標準見表2，其他水質控制線水質控制標準見圖6。根據FVCOM模型中點源和線源兩種源強類型[29]，不同于模型模擬驗證所采用的入海口點源，這里選擇線源，即給定入海岸線網格污染物濃度作為源強，具體需要以混合區范圍內網格為入海線網格，直接給定污染物濃度。這樣，理論上源強應當是在滿足海域水質標準下的一個極大值，需要動態調整，不同季節有所不同，操作起來較為繁瑣。為此，根據FVCOM模型線源輸入原理，將源強輸入簡化為給定混合區外水質控制線濃度為水質標準，具體數值根據海洋功能區劃所確定的水質控制標準(見圖6)。污染物濃度背景場通過給定開邊界條件中污染物濃度模擬確定，無機氮和活性磷酸鹽背景場濃度范圍分別為0～0.16、0～0.025mg/L，污染物濃度分布呈現離岸高，近岸底趨勢，離岸處都已接近或超過國家一類海水水質標準，其中，開邊界污染物濃度由監測結果差值確定，無機氮和活性磷酸鹽開邊界濃度范圍分別為0.042～0.602、0.003～0.03mg/L(見圖7)。

表1 研究海域入海河流混合區范圍Table 1 Mixing zone area of rivers in the study area

Note:a: GB 18486-2001；①Rivers；②Runoff；③FetterOlf formula；④Macken Thun formular；⑤Ninta formular；⑥The mixing zone area

表2 研究海域河流入海口附近水質要求Table 2 Water quality criteria for the area adjoining estuary in the study area

Note: ①Rivers; ②Grades of water quality; ③Seawater quality criteria mg/L; ④Dissolved inorganic nitrogen (N)≤; ⑤Soluble reactive phospnotus (P)≤

(其中，岸邊界水質控制線氮、磷污染物濃度控制標準依次為：排淡河口-燒香河口為四類，燒香河口-灌河口為一類和三類，灌河口-新沂河口為三類和四類，新沂河口-翻身河口為三類、一類和四類，翻身河口-廢黃河口為二類相應國家海水水質標準。Seawater quality criteria of DIN and PO4-P for the water quality control line of the land boundary: Grade IV for Paidan estuary and Shaoxiang estuary, Grade Ⅰ and Ⅲ for Shaoxiang estuary and Guan estuary, Grade Ⅲ and Ⅳ for Guan estuary and Xinyi estuary, Grade Ⅲ, Ⅰ and Ⅳ for Xinyi estuary and Fanshen estuary, Grade Ⅱ for Fanshen estuary and Feihuanghe estuary.)

圖6 研究海域海洋功能區劃對應的水質標準
Fig.6 Water quality criteria for the marine functional zone of the study area

圖7 研究海域陸源水質控制線、開邊界、背景場的無機氮(上)、活性磷酸鹽(下)濃度(單位：mg/L)Fig.7 The concentration of DIN (top) and PO4-P (bottom) for the sea water quality control line of terrestrial sources, open boundary and background field in the study area (Unit: mg/L)

應用所構建的三維水質模型，在海水水質控制標準條件下，分別計算無機氮和活性磷酸鹽的環境容量。結果表明，研究海域無機氮、活性磷酸鹽年海洋環境容量分別約為6000、600t/a(見圖8)。無機氮、活性磷酸鹽環境容量呈現明顯季節變化，夏季最高，環境容量分別約為2900和260t，其次是春季，分別約為1400和140t，冬季和秋季最低，分別約為1000和90t(見圖9)。

圖8 無機氮、活性磷酸鹽年環境容量 (單位：t/a)

圖9 無機氮(上)和活性磷酸鹽(下)海洋環境容量季節變化(單位：t)Fig.9 The seasonal variation of the environmental capacity for DIN (top) and PO4-P (bottom) (Unit: t)

3.2 削減建議

根據研究海域主要化學污染物環境容量計算結果和現狀排放量(見圖10)。在滿足江蘇省海洋功能區劃海水水質標準下，對研究海域無機氮、活性磷酸鹽總量削減，分別相當于當前無機氮入海負荷的55%以上、活性磷酸鹽入海負荷的73%以上。應當指出，本文所計算的環境容量只是目標海域海水所能容納污染物的最大數量，總量控制還需進一步采用數學規劃方法[33]，在水質模型模擬響應系數場基礎上，通過容量優化分配模型，計算排污口分配容量[34-35]。本文所計算結果可做為海洋生態環境保護紅線，為下一步利用海域自凈能力，優化排污口布局提供依據。

圖10 研究海域環境容量與現狀排放量(單位：t/a)Fig.10 Environmental capacity and loads for DIN and PO4-P in 2012 in the study area (Unit: t/a)

4 結論

本文基于FVCOM模型建立了蘇北灌河口鄰近海域海洋環境容量計算模型，模擬結果與監測結果基本吻合，在此基礎上，采用自凈過程積分方法，計算了無機氮、活性磷酸鹽的環境容量。結果表明：

(1)研究海域無機氮、活性磷酸鹽海洋環境容量分別為6000、600t/a。其中，無機氮、活性磷酸鹽環境容量呈現明顯季節變化，夏季最高，其次是春季，秋季和冬季較低。

(2)根據環境容量和現狀排放量,無機氮、活性磷酸鹽削減量較大，分別相當于當前無機氮入海負荷的55%以上、活性磷酸鹽入海負荷的73%以上。

致謝：相關計算工作在中國海洋大學計算服務中心完成。

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責任編輯 徐 環

The Environmental Capacity of the Nitrogen, Phosphorus Pollutants in Guan River Estuary and Adjacent Coastal Area, Northern Jiangsu Province

WANG Yan1, WEI Ai-Hong2, ZHANG Li1,3, SHENG Jian-Ming2, LIN Wei-Bo2, LUO Feng2, SONG Xiao-Cun2, BI Wen-Jing1, LI Ke-Qiang1, WANG Xiu-Lin1

(1. The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China; 2. Jiangsu Marine Environmental Monitoring and Forecasting Center， Nanjing 210036, China; 3. College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Under the impact of intensive human activities, discharge of chemical pollutants increasing gradually, Guan River Estuary and adjacent Coastal area (GREC) is suffered serious pollution and eutrophicational problems. Environmental capacity is the basis of pollutants total load control. In order to solve these problems, a three-dimensional water quality model based on FVCOM is constructed to estimate the marine environmental capacity of nitrogen and phosphorus nutrients in GREC, whose simulation results are rational for the area. According to the model, if the target is set to achieve marine functional zoning requirements in Jiangsu Province, the environmental capacity of dissolved inorganic nitrogen (DIN) and soluble reactiv phosphorus (SRP) in one year are approximately 6000 and 600 respectively. Environmental capacity has obvious seasonal variation, which is higher in summer with 2900 and 260 t, and lower in winter and autumn with 1000 and 90 t for DIN and SRP, respectively. Based on the environmental capacity, the loads of DIN and SRP need to reduce, which accord for 55% and 73% of current nutrients loads in GREC. The research results can provide scientific basis for controlling the land sourced pollutant amount in GREC coastal zone, northern Jiangsu Province.

environmental capacity；inorganic nitrogen；soluble reactive phosphorus；Guan River Estuary；three-dimensional water quality model

海域使用金使用項目(江蘇省重點海域海洋環境容量研究)；國家自然科學基金委員會—山東省人民政府聯合資助海洋科學研究中心項目(U1406403)資助

2014-04-23；

2014-09-05

王 艷(1991-)，女，碩士生。E-mail:kid_qysy@yeah.net

?? 通訊作者： E-mail:likeqiang@ouc.edu.cn

P736.4+3

A

1672-5174(2015)06-078-07

10.16441/j.cnki.hdxb.20140128