雙色場驅(qū)動不對稱分子產(chǎn)生超短X射線光源

馮立強

(遼寧工業(yè)大學理學院， 錦州 121001)

雙色場驅(qū)動不對稱分子產(chǎn)生超短X射線光源

馮立強

(遼寧工業(yè)大學理學院， 錦州 121001)

數(shù)值研究了不對稱分子HeH2+在兩束激光場形成的組合驅(qū)動場下發(fā)射高次諧波以及阿秒脈沖的特點.為了有效的展寬諧波的截止能量,基頻場選擇為5fs/800nm的啁啾激光場.計算結(jié)果表明,當啁啾參數(shù)和分子核間距分別選擇為β=0.4和R=8.0a.u.時,不僅諧波波譜變得非常平滑而且其截止能量得到了有效的展寬.隨后通過加入并且優(yōu)化第二束控制激光場,諧波截止能量得到了進一步的展寬，形成了一個600eV的超平滑連續(xù)區(qū). 最后分別疊加280次到330次和330次到380次諧波可獲得脈寬為78as的兩個孤立阿秒X射線光源.

高次諧波； 阿秒脈沖； 不對稱分子

1 引 言

在過去的十幾年里,超快動力學現(xiàn)象得到了迅猛的發(fā)展[1,2].尤其是阿秒脈沖的產(chǎn)生使得時間分辨達到了前所未有的阿秒量級,進而可進行實時地觀測原子或分子內(nèi)部電子的動力學行為[3,4].目前,最成功有效的獲得阿秒脈沖方法是疊加稀有氣體原子產(chǎn)生的高次諧波[5,6].

目前,原子產(chǎn)生的高次諧波的輻射過程可以用Corkum提出的半經(jīng)典“三步模型”[7]來描述: 首先基態(tài)電子通過多隧道電離進入連續(xù)態(tài),隨后進入連續(xù)態(tài)的電子在激光場的作用下加速運動并遠離母核,但在激光場反向時其中的部分電子又在激光場的驅(qū)動下返回母核并于母核發(fā)生碰撞,同時輻射出高能量的光子作為諧波的能量.隨后通過疊加諧波譜上的一段諧波會得到一個超短的阿秒脈沖.例如,2001年Hentschel等人[8]利用7fs的激光脈沖驅(qū)動原子獲得了脈寬為650as的單個阿秒脈沖.但是由于諧波截止頻率的限制Ecutoff=Ip+3.17Up(Ip是原子的電離勢,Up為自由電子的有質(zhì)動力勢Up=e2E2/4meω2),很難獲得更短的阿秒脈沖. 因此，如何延伸諧波截止能量進而獲得更短的阿秒脈沖吸引了許多學者們的目光. 目前主要有4種高效的方法來獲得超短的阿秒脈沖：(i)少周期激光場方法[9];(ii)偏振態(tài)門方法[10];(iii)啁啾激光場方法[11]以及(iv)雙色和多色激光場方法[12,13].

但是，當分子與激光場相互作用時,由于其相對于原子具有更多的自由度和更復(fù)雜的結(jié)構(gòu),因而分子體系的電離或是產(chǎn)生高次諧波的過程和原子相比有較大的不同,其擁有更豐富的物理機制[14,15].尤其是不對稱分子,例如HeH2+,HCl+等,由于其有兩個質(zhì)量不等的原子核,電子在發(fā)生回碰時會與不同的原子核發(fā)生碰撞進而產(chǎn)生新的諧波截止能量.同時由于其固有偶極矩的存在,電子的運動在相鄰的半周期內(nèi)會有明顯的不同,進而破壞了高次諧波的對稱性.例如：當電場方向平行于分子固有偶極矩時,電子很難隧穿電離;而當電場反平行于分子固有偶極矩時,電子卻很容易隧穿庫倫場形成的勢壘而進入連續(xù)態(tài)[16].但是這也為諧波的調(diào)控以及阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了一個新的途徑[17].因此,本文對不對稱分子(HeH2+)產(chǎn)生高次諧波以及阿秒脈沖的特點進行了系統(tǒng)的研究.為了充分地延伸諧波的截止能量進而來獲得超短的阿秒脈沖,本文運用雙色場與不對稱分子相互作用,并且基頻場選擇為能有效展寬諧波截止能量的啁啾激光場.計算結(jié)果表明,當啁啾參數(shù)和分子核間距分別選擇為β=0.4和R=8.0a.u.時,諧波波譜變得到了最佳的展寬.隨后通過優(yōu)化激光場,獲得脈寬為78as的兩個阿秒脈沖.

2 理論方法

本文中,我們先假設(shè)電子主要沿激光偏振方向振蕩,并且分子軸與激光偏振方向平行，這樣在長度規(guī)范和電偶極近似下，分子和強激光場相互作用可以通過數(shù)值求解一維含時薛定諤方程來得到[18-20],(若無特殊說明,本文均采用原子單位)

(1)

(2)

其中Ei,ωi,φi和τi(i=1,2)分別為5fs/800nm基頻啁啾場和控制場的振幅,頻率,相位和脈沖時間. 其中β為啁啾參數(shù),T為總的傳播時間,本文中選取T=42fs.

根據(jù)艾倫費斯特定律[21],可以求得偶極加速度為

(3)

然后對其進行傅立葉變換便可以得到相應(yīng)的高次諧波譜

(4)

隨后通過Morlet小波變換,則可得到每次諧波的時間特性[22].即,

(5)

最后,通過適當?shù)寞B加諧波可以獲得阿秒脈沖

(6)

3 結(jié)果和討論

圖1(a)給出了不對稱分子HeH2+在5fs/800nm,I1=1.0×1015W/cm2的單色啁啾場下發(fā)射的諧波功率譜,其中R選擇為2pσ態(tài)的平衡距離R=4.0a.u.. 可以看出,在無啁啾參數(shù)時(β=0),諧波的截止能量為142ω1,與經(jīng)典的預(yù)言值Ip+3.17Up符合的很好,并且形成了一個85eV(87ω1-142ω1)的連續(xù)輻射區(qū).隨著啁啾參數(shù)的加入(β=0.4),諧波的截止能量被明顯的增大并且形成了一個展寬為337eV(52ω1-270ω1)的連續(xù)輻射區(qū)(這是我們發(fā)現(xiàn)的具有最好延伸效果的啁啾值),但其干涉現(xiàn)象卻特別明顯,這是不利于產(chǎn)生單個的阿秒脈沖的.因此為了獲得單個的阿秒脈沖,我們首先要得到一個規(guī)則平滑的連續(xù)譜.根據(jù)2010年Yang等人[23]的研究,核間距會對諧波波譜有較大的影響,所以在圖1(b)中我們給出了最佳啁啾參數(shù)下不同核間距產(chǎn)生諧波光譜的特點. 從圖中看出,當核間距R=8.0a.u.時,諧波功率譜變得非常平滑規(guī)則并且形成了一個展寬為369eV的超連續(xù)區(qū),但是其諧波強度與R=4.0a.u.的情況比較卻稍有下降.并且隨著R的繼續(xù)增加,諧波強度會繼續(xù)降低而且分子會逐漸解離,這樣是不利于產(chǎn)生高強度的阿秒脈沖的.因此同時考慮到諧波的平滑度和強度,R=8.0a.u.在本文的激光場中是最優(yōu)的核間距.

為了深入的理解啁啾激光場對諧波截止能量的影響,我們給出了連續(xù)輻射譜的時頻分析圖,如圖2所示，這里我們?nèi)=8.0a.u..可以看出,對于無啁啾參數(shù)的情況(圖2(b)),諧波會產(chǎn)生4個主要的能量峰P1-P4,并且每個峰對應(yīng)峰值中心左右都有兩個“分支”,一支是電子在較早的時間電離,但在較晚的時間回碰,被稱作長軌道(右分支);另一支是電子在較晚的時間電離,但在較早的時間回碰,被稱為短軌道(左分支)[24]. 對于最高峰P2(t=4.85T-5.4T,T是基頻場的光周期)長短軌道的貢獻幾乎一樣,這就是諧波譜上干涉現(xiàn)象明顯的原因.當啁啾參數(shù)變化時(β=0.4,圖2(c)), 最高峰P2(t=4.68T-5.56T)由原來的142ω1增加到了270ω1.根據(jù)“三步模型”和激光包絡(luò)圖(圖2(a))我們可以知道最高能量峰P2的產(chǎn)生是由于激光包絡(luò)的A-B-C過程(電離-加速-回碰)決定的[28,29],而由于啁啾參數(shù)的改變,這一過程被明顯的展寬,導(dǎo)致電子有更長的時間來加速并且獲得了更高的能量進而輻射出更大的諧波截止能量.

從上面的分析結(jié)果我們可以看出單色的啁啾場已經(jīng)可以有效的延伸諧波的截止能量,但是為了獲得更長的X射線范圍的平滑連續(xù)區(qū),我們又加入了第二束控制激光場,如圖3(a)所示.控制場的激光參數(shù)為λ2=800nm-2000nm,τ2=15fs,I2=1.0×1014W/cm2.從圖中我們可以看出,隨著第二束控制場的加入,諧波的截止能量又一次被展寬,并且隨著控制場波長的增加,諧波的截止能量會逐漸增加.但是其高能處的諧波光譜變的不再平滑并且出現(xiàn)較大的干涉現(xiàn)象,這不利于單個阿秒脈沖的產(chǎn)生.因此通過計算,我們發(fā)現(xiàn)加入1200nm控制場時諧波具有最好的延伸效果并且形成了一個589eV的平滑連續(xù)區(qū).圖3(b)-(d)給出了其它激光參數(shù)優(yōu)化的結(jié)果.首先圖3(b)給出了不同控制場強I2下產(chǎn)生諧波光譜的特點.可以看出,隨著控制場強I2的增強,諧波的截止能量進一步被延伸,但是其高能處的諧波光譜變的不再平滑.因此,通過計算I2=1.0×1014W/cm2是本文中的最優(yōu)控制場強. 圖3(c)和(d)分別給出了諧波光譜隨著相位角φi(i=1,2)變化諧波譜圖.從圖中我們觀察到,對于2個相位角φ1和φ2,最大的諧波截止能量出現(xiàn)在φ1=0o,φ2=-30o時,并且我們得到了一個展寬為600eV的連續(xù)輻射區(qū),如圖3(d)所示(這是HeH2+分子在本文的雙色場下所產(chǎn)生的最優(yōu)輻射連續(xù)譜).

圖 1 單色啁啾場下產(chǎn)生的諧波光譜.(a) R=4.0a.u.,β=0.0和0.4;(b) β=0.4,R=4.0a.u.和8.0a.u.

圖 2 (a)單色啁啾場;(b) β=0.0情況下的時頻分析圖;(c) β=0.4情況下的時頻分析圖.(b)和(c)中R=8.0a.u.Fig. 2 (a) The profiles of the single chirp-free (β=0.0) and the chirped pulses (β=0.4). (b) and (c) The time-frequency distributions of the HHG spectra under the above two laser fields (here R=8.0a.u., and time is in units of optical cycle of 800nm pulse in all the following figures unless stated otherwise.)

圖 3 雙色場下產(chǎn)生的諧波光譜.(a) τ2=15fs,I2=1.0×1014w/cm2不同控制波長下的諧波光譜;(b) τ2=15fs,λ2=1200nm不同控制場強下的諧波光譜;(c) 和 (d) τ2=15fs,I2=1.0×1014W/cm2, λ2=1200nm下諧波光譜隨φ1和φ2 的變化Fig. 3 (a) HHG spectra driven by the fundamental chirped pulse (β=0.4) combined with a 15fs, I2=1.0×1014W/cm2 subharmonic controlling pulse with λ2=800nm, 1200nm, 1600nm and 2000nm. (b) HHG spectra driven by the fundamental chirped pulse (β=0.4) combined with the 15fs/1200nm controlling pulse with I2=1.0×1014W/cm2 and 3.0×1014W/cm2. (c) and (d) HHG spectra as a function of relative phases φ1 and φ2, respectively. The other laser parameters are the same as those in Fig. 3(b) solid black line

圖4給出了疊加最佳諧波后產(chǎn)生的阿秒脈沖的時域包絡(luò)曲線.由于各階諧波的相位不同,所以直接疊加整個連續(xù)區(qū)不利于產(chǎn)生強度較高的單個阿秒脈沖.因此,分別疊加280次到330次諧波和330次到380次諧波，我們可以得到兩個持續(xù)時間為78as的孤立X射線光源.

圖 4 疊加諧波所產(chǎn)生的阿秒脈沖的時域包絡(luò)曲線.Fig. 4 The temporal profiles of the attosecond x-ray pulses by superposing optimal harmonics from the 280th to the 330th orders and from the 330th to the 380th orders, respectively

4 結(jié) 論

綜上所述,本文數(shù)值計算了不對稱分子HeH2+在兩束激光場形成的組合場驅(qū)動下產(chǎn)生諧波功率譜的特點.計算結(jié)果表明, 當啁啾參數(shù)和分子核間距分別選擇為β=0.4和R=8.0a.u.時, 不僅高次諧波譜的平臺區(qū)域能得到最佳的擴展,而且諧波波譜變的非常平滑.隨后通過優(yōu)化調(diào)控場的頻率,場強,以及相位角諧波的截止能量延伸到了439ω1,并且獲得了一個展寬為600eV的超長平滑連續(xù)輻射區(qū). 隨后通過直接疊加280次到330次和330次到380次諧波可獲得脈寬僅為78as的孤立X射線光源.

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The generation of the attosecond X-ray sources by asymmetric molecule exposed to a two-color field

FENG Li-Qiang

(College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China)

We theoretically investigate the generation of the high-order harmonic and the isolated attosecond X-ray sources when a model HeH2+molecule ion is exposed to a two-color field. In order to extend the harmonic cutoff energy, the fundamental field is chosen to the 5fs/800nm chirp pulse. The results show that when the chirp parameter and the internuclear distance are chosen to beβ=0.4 andR=8.0a.u., respectively, not only the harmonic cutoff energy has been remarkably enhanced, but also the supercontinuum becomes very smooth. Further, by adding a subharmonic controlling pulse with the optimized conditions, a supercontinuum with a bandwidth of 600eV can be obtained. Finally, by respectively superposing harmonics from the 280th to the 330th orders and from the 330th to the 380th orders, two isolated X-ray pulses as short as 78 as can be generated.

High-order harmonic generation； Attosecond pulse； Asymmetric molecule

103969/j.issn.1000-0364.2015.02.016

2013-12-30

遼寧工業(yè)大學教師科研啟動基金資助的課題(X201319)

馮立強 (1985—),男,遼寧沈陽人, 博士, 講師. E-mail: lqfeng1101@126.com

O562.4

A

1000-0364(2015)02-0269-06