考慮約束爆炸后產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的約束空間內(nèi)準(zhǔn)靜態(tài)溫度計(jì)算*

鐘 巍，田 宙，趙 陽

(1.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024; 2.中國核電工程有限公司，北京 100840)

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考慮約束爆炸后產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的約束空間內(nèi)準(zhǔn)靜態(tài)溫度計(jì)算*

鐘 巍1，田 宙1，趙 陽2

(1.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024; 2.中國核電工程有限公司，北京 100840)

考慮爆炸產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的影響，對約束爆炸后約束空間內(nèi)準(zhǔn)靜態(tài)溫度的計(jì)算進(jìn)行了研究。以能量守恒定律為基礎(chǔ)，考慮爆炸產(chǎn)物的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程，推導(dǎo)得到約束空間準(zhǔn)靜態(tài)溫度的計(jì)算公式和方法，使用C++語言編寫了計(jì)算程序，并對TNT炸藥約束爆炸的情況進(jìn)行了計(jì)算。計(jì)算結(jié)果表明，對于約束爆炸，爆炸產(chǎn)物發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)對約束空間內(nèi)溫度的變化有明顯影響，且不同的藥量體積比條件下，準(zhǔn)靜態(tài)溫度的變化趨勢不同。研究結(jié)果可為更準(zhǔn)確的計(jì)算約束爆炸后的準(zhǔn)靜態(tài)溫度及其他爆炸參數(shù)提供有效的方法。

爆炸力學(xué)；準(zhǔn)靜態(tài)溫度；約束爆炸；TNT炸藥； 化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)；藥量體積比

約束爆炸[1]是指爆炸裝藥或易爆氣體、材料在有約束的條件下發(fā)生的爆炸。在密封空間內(nèi)發(fā)生的爆炸屬于約束爆炸，由于約束的作用，爆炸后密封空間內(nèi)形成高溫高壓環(huán)境，在該環(huán)境下，爆炸后的產(chǎn)物和空氣中的氧氣會發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。化學(xué)反應(yīng)將形成新的反應(yīng)產(chǎn)物，并導(dǎo)致容器內(nèi)能量的改變，從而使容器內(nèi)溫度發(fā)生改變，進(jìn)一步導(dǎo)致容器內(nèi)壓力的變化，這部分變化的壓力稱為附加壓力。溫度變化及附加壓力會影響容器的結(jié)構(gòu)響應(yīng)，因此在容器設(shè)計(jì)的時候，很有必要考慮約束爆炸后產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)對約束空間內(nèi)準(zhǔn)靜態(tài)溫度的影響[2]。國外學(xué)者對約束爆炸后考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)的問題進(jìn)行了比較系統(tǒng)的研究，其中以美國Livemore國家實(shí)驗(yàn)室的A.L.Kuhl等為代表，取得了大量的研究成果[3-8]。他們認(rèn)為，約束爆炸產(chǎn)生的氣體產(chǎn)物中富含碳和一氧化碳等易燃物，這些易燃物與空氣混合后，將會與空氣中的氧氣發(fā)生燃燒反應(yīng)，導(dǎo)致約束系統(tǒng)內(nèi)溫度變化和明顯的壓力上升。他們采用逆向研究的方法，通過實(shí)驗(yàn)研究測得的壓力，來推測炸藥爆炸產(chǎn)物的消耗情況，從而對爆炸過程進(jìn)行更詳細(xì)的研究。國內(nèi)學(xué)者對約束爆炸中考慮化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程的研究很少，尚未發(fā)現(xiàn)這方面的研究文獻(xiàn)，對此筆者曾作過綜述分析[9]。

本文中，結(jié)合筆者自己的研究工作，從能量守恒的角度出發(fā)，以約束空間內(nèi)最終的溫度狀態(tài)為對象，研究約束爆炸后準(zhǔn)靜態(tài)溫度的計(jì)算問題，并將給出不同藥量體積比的TNT炸藥發(fā)生約束爆炸后準(zhǔn)靜態(tài)溫度的計(jì)算結(jié)果和分析。

1 約束爆炸后準(zhǔn)靜態(tài)溫度計(jì)算公式推導(dǎo)

假設(shè)爆炸前約束空間內(nèi)溫度為T0，爆炸產(chǎn)物和約束空間內(nèi)氣體混合均勻，化學(xué)反應(yīng)開始后某時刻容器內(nèi)溫度為T(t)，T(t)即為要計(jì)算的溫度。

根據(jù)能量守恒及比熱容的定義，得：

(1)

兩邊同時除以約束空間的體積：

(2)

式中：

(3)

當(dāng)不考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)釋放的熱量時，

(4)

式中：E表示爆炸釋放的熱量，Q爆為爆熱，m為爆炸裝藥的質(zhì)量。此時式(2)化為：

(5)

當(dāng)考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)釋放的熱量時：

(6)

式中：Qi(t)為第i個化學(xué)反應(yīng)在t時刻釋放的熱量，N為發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)的總數(shù)目。此時式(2)化為：

(7)

將式(3)代入式(7)，積分可得：

(8)

(9)

考慮化學(xué)反應(yīng)釋放的熱量對溫度的影響時，設(shè)此時溫度為T(t)，令：

(10)

根據(jù)式(9)～(10)，由Newton迭代法[10]：

(11)

計(jì)算得到t時刻的溫度值Te(t)、T(t)。

使用Newton迭代法計(jì)算溫度的流程如圖1所示，圖中ε為誤差控制限。

圖1 使用Newton迭代法計(jì)算溫度流程圖Fig.1 Procedure of temperature calculation by Newton iteration

2 爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)釋放熱量的計(jì)算

2.1 爆炸釋放的熱量

假設(shè)炸藥質(zhì)量為m，爆熱為Q爆，則爆炸釋放的總熱量

(12)

2.2 化學(xué)反應(yīng)釋放的熱量

約束爆炸時約束空間體積是固定不變的，即ΔV=0，根據(jù)熱力學(xué)定律，定壓反應(yīng)熱等于定容反應(yīng)熱[11]，即ΔrH=ΔrU。

反應(yīng)進(jìn)行到t時刻時，化學(xué)反應(yīng)熱為：

(13)

式中：ξ(t)是t時刻的化學(xué)反應(yīng)進(jìn)度，其值根據(jù)化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)計(jì)算得到，ΔrH為化學(xué)反應(yīng)焓。

例如，對約束爆炸中常見的爆炸產(chǎn)物C，其與空氣中的O2反應(yīng)生成CO2的方程式如下：

(14)

令反應(yīng)式(14)的化學(xué)反應(yīng)速率為常數(shù)k，化學(xué)反應(yīng)級數(shù)分別為nC、nO2，反應(yīng)物初始濃度為cC(0)、cO2(0)，化學(xué)反應(yīng)體積為V，反應(yīng)完全進(jìn)行時的化學(xué)反應(yīng)焓為ΔrH，則其化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)控制方程為：

(15)

求解上述化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)控制方程[12]，得到任意時刻t對應(yīng)的濃度值cC(t)，則化學(xué)反應(yīng)進(jìn)度為：

(16)

因此反應(yīng)(14)進(jìn)行到t時刻時釋放的熱量為：

(17)

化學(xué)反應(yīng)焓ΔrH有2種求解方法，一種方法是直接查詢化學(xué)反應(yīng)手冊，另一種是根據(jù)基爾霍夫方程求解。

根據(jù)基爾霍夫(G.R.Kirchhoff)方程[11]，在溫度為T2時，化學(xué)反應(yīng)焓的計(jì)算公式為：

(18)

式中：ΔH(T1)為溫度取T1時的化學(xué)反應(yīng)焓，T1=298 K時ΔH(T1)的值通過化學(xué)手冊可以查到。系數(shù)Δa、Δb、Δc、Δc′是與物質(zhì)比熱容有關(guān)的參數(shù)，計(jì)算方法如下：

對于某一化學(xué)反應(yīng)，

(19)

(20)

則：

(21)

vi為物質(zhì)i的化學(xué)計(jì)量系數(shù)，當(dāng)物質(zhì)i為反應(yīng)物時，系數(shù)ζi=-1，當(dāng)物質(zhì)i為產(chǎn)物時，系數(shù)ζi=1。根據(jù)式(17)～(18)、(21)可以計(jì)算出各個時刻各化學(xué)反應(yīng)釋放的熱量大小。當(dāng)所有化學(xué)反應(yīng)都反應(yīng)完全時，約束空間內(nèi)溫度為準(zhǔn)靜態(tài)溫度。因此，在計(jì)算準(zhǔn)靜態(tài)溫度時，假設(shè)各化學(xué)反應(yīng)都反應(yīng)完全，即取ξ(t)=ξ(∞)。其他爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)分析方法與上述方法類似，不再贅述。

3 TNT炸藥約束爆炸準(zhǔn)靜態(tài)溫度計(jì)算

TNT炸藥爆炸的方程式為[13]：

(22)

由式(22)可見，爆炸產(chǎn)物為H2O、CO、C和N2，此外，發(fā)生化學(xué)反應(yīng)前，密封容器中還有O2。假設(shè)TNT炸藥在密封容器內(nèi)發(fā)生約束爆炸，容器內(nèi)的原始?xì)怏w為空氣，主要成分為：O2(約21%)、N2(約78%)、惰性氣體(約0.96%)、CO2(約0.03%)、水蒸氣及其他(約0.03%)。其中O2可以與爆炸產(chǎn)物C、CO發(fā)生反應(yīng)，同時，在爆炸后容器內(nèi)為高溫高壓環(huán)境，過量的C、CO可以與H2O發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，并放出H2，而過量的C可以與H2反應(yīng)生成CH4，各化學(xué)反應(yīng)的反應(yīng)熱可以查找化學(xué)手冊得到，所以，爆炸發(fā)生后密封容器內(nèi)可能的化學(xué)反應(yīng)如表1所示。

表1 298 K時TNT炸藥爆炸產(chǎn)物發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)的反應(yīng)熱

理論上，所有化學(xué)反應(yīng)既可以正向進(jìn)行，也可以逆向進(jìn)行。大多數(shù)情況下，逆向反應(yīng)進(jìn)行的程度很小，可以略去不計(jì)。作為一種估算，本文中將爆炸產(chǎn)物發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)均假定為不可逆反應(yīng)，大部分學(xué)者在爆炸研究中考慮化學(xué)反應(yīng)問題時，通常都采用這樣的假定[14-16]。為了確定幾個可能同時發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)的先后順序，根據(jù)蓋斯定理[11]及相關(guān)化學(xué)反應(yīng)基本知識，作如下假設(shè)：

(1)由于無機(jī)物合成有機(jī)物的反應(yīng)，反應(yīng)條件都比較苛刻，因此假設(shè)其比無機(jī)物之間的反應(yīng)更難以發(fā)生；

(2)由于吸熱反應(yīng)往往需要外界環(huán)境提供較高的反應(yīng)條件，因此，假設(shè)吸熱反應(yīng)比放熱反應(yīng)更難以發(fā)生；

(3)如上所述，所有反應(yīng)其實(shí)都可以看作可逆反應(yīng)，對于放熱反應(yīng)，其化學(xué)反應(yīng)焓越大，證明其逆向反應(yīng)要進(jìn)行的話，需要吸收的熱量越多，則該逆向反應(yīng)更難進(jìn)行，根據(jù)化學(xué)平衡原理，正向反應(yīng)更容易發(fā)生，因此，假設(shè)化學(xué)反應(yīng)焓絕對值越大，則反應(yīng)越容易發(fā)生。

根據(jù)上面3個假設(shè)，式(22)中反應(yīng)發(fā)生的先后順序?yàn)椋悍磻?yīng)(1)、反應(yīng)(2)、反應(yīng)(3)、反應(yīng)(4)、反應(yīng)(5)、反應(yīng)(6)。具體會發(fā)生哪幾種反應(yīng)，需要根據(jù)C與O2的比例關(guān)系來確定。此處C全部來自炸藥TNT的產(chǎn)物，O2全部來自容器中的空氣。因此，取常溫常壓下空氣中O2的體積分?jǐn)?shù)為0.21，m為爆炸裝藥的質(zhì)量，V為密封容器的體積，V′為空氣所占體積，Vm為常溫常壓下的氣體摩爾體積，ρ裝藥為炸藥的裝藥密度。根據(jù)上述反應(yīng)發(fā)生的先后順序，可以確定可能發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)，如表2所示，其中m/V表示藥量體積比。

表2 爆炸后約束空間內(nèi)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的情況

根據(jù)式(20)計(jì)算任意溫度下的比定壓熱容cp,m時，需要知道各反應(yīng)中相關(guān)物質(zhì)的摩爾比定壓熱容計(jì)算參數(shù)，查找物理化學(xué)相關(guān)教材可得其值如表3所示，表中Tu表示適用的溫度范圍。

表3 式(20)中的摩爾熱容計(jì)算參數(shù)

對于TNT炸藥，取裝藥密度ρ0=1.64 g/cm3，則其爆熱為4.19MJ/kg。

圖2 TNT炸藥約束爆炸準(zhǔn)靜態(tài)溫度隨藥量體積比變化曲線Fig.2 Variation curves of temperatures with small explosive charge volume ratios

根據(jù)NIST化學(xué)動力學(xué)數(shù)據(jù)庫中查詢的動力學(xué)參數(shù)，使用Arrhenius定理可以計(jì)算得到化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)，詳細(xì)的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程及動力學(xué)參數(shù)參考文獻(xiàn)[2]。

根據(jù)表2給出的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)分析，結(jié)合表1、3和文獻(xiàn)[2]中的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程及動力學(xué)參數(shù)，根據(jù)式(15)～(21)可以計(jì)算出不同藥量體積比下任意時刻爆炸產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)釋放的熱量大小[2]。由式(12)可以計(jì)算出爆炸釋放熱量的大小，再根據(jù)式(8)～(11)計(jì)算出溫度Te(t)、T(t)。取所有反應(yīng)完全結(jié)束的時刻為反應(yīng)終點(diǎn)，則計(jì)算得到的溫度值為約束空間內(nèi)的準(zhǔn)靜態(tài)溫度，計(jì)算結(jié)果如圖2所示。

從圖2可見，當(dāng)約束爆炸的藥量體積比較小時，考慮化學(xué)反應(yīng)對熱量影響計(jì)算得到的溫度值比不考慮化學(xué)反應(yīng)影響時要大；藥量體積比較大時，考慮化學(xué)反應(yīng)對熱量影響計(jì)算得到的溫度值比不考慮化學(xué)反應(yīng)影響時要小。產(chǎn)生這一結(jié)果的原因是藥量體積比較小時，化學(xué)反應(yīng)以放熱反應(yīng)為主，且可以吸收熱量的物質(zhì)也比藥量體積比較大時要少；藥量體積比增大到一定的值后，會產(chǎn)生吸熱化學(xué)反應(yīng)，且物質(zhì)組分也更多，吸熱能力更強(qiáng)，從而導(dǎo)致溫度降低。

圖3 準(zhǔn)靜態(tài)壓力隨藥量體積比的變化曲線Fig.3 Variation curves of quasi-static pressures with charge volume ratios

考慮化學(xué)反應(yīng)時，曲線在藥量體積比為約0.4和3～4之間存在比較明顯的變化。從化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)角度解釋如下：根據(jù)表2分析的不同藥量體積比下發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)可知，藥量體積比為0.371時，化學(xué)反應(yīng)由2個增加到3個，由表1可知，增加的反應(yīng)釋放的熱量比前2個反應(yīng)要小，由表3可知，增加反應(yīng)的產(chǎn)物(主要是CO2)比熱容比反應(yīng)物(主要是CO和O2)要大，因此，在化學(xué)反應(yīng)釋放熱量增加減小，產(chǎn)物比熱容增大的情況下，出現(xiàn)了溫度明顯變小的現(xiàn)象。此后，隨著藥量體積比的增加，一直存在3個化學(xué)反應(yīng)，同時，釋放熱量小而產(chǎn)物比熱容大于反應(yīng)物比熱容的化學(xué)反應(yīng)所占的比重越來越大，且當(dāng)藥量體積比增大到1.113時，有吸熱反應(yīng)出現(xiàn)，導(dǎo)致此間溫度逐漸降低。隨著藥量體積比的進(jìn)一步增加，當(dāng)其值大于3.890時，化學(xué)反應(yīng)的情況不再變化，且由于O2的相對含量減少，化學(xué)反應(yīng)釋放熱量及組分變化趨于穩(wěn)定，溫度值也逐漸趨于穩(wěn)定，其值在2 000K左右。

由于缺少直接的準(zhǔn)靜態(tài)溫度實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，下面對考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)影響和不考慮該影響時的溫度計(jì)算得到的準(zhǔn)靜態(tài)壓力與實(shí)驗(yàn)結(jié)果及ConWep結(jié)果進(jìn)行對比，如圖3所示。圖中結(jié)果表明，在計(jì)算準(zhǔn)靜態(tài)壓力時，采用不考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)影響的溫度時，計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果及ConWep計(jì)算結(jié)果之間的誤差較大；采用考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)影響的溫度時，計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果及ConWep計(jì)算結(jié)果基本一致。

4 結(jié) 論

(1)由于存在約束，爆炸釋放的熱量聚集在有限的空間內(nèi)，形成高溫高壓環(huán)境，爆炸產(chǎn)物與約束空間內(nèi)的氧氣在高溫高壓環(huán)境下，發(fā)生復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)，化學(xué)反應(yīng)釋放或吸收熱量，從而改變約束空間內(nèi)的準(zhǔn)靜態(tài)溫度大小；

(2)化學(xué)反應(yīng)的類型和進(jìn)行程度跟爆炸產(chǎn)物和氧氣的含量有關(guān)，而不同類型的化學(xué)反應(yīng)釋放或吸收的熱量也不同，因此，隨著藥量體積比的變化，計(jì)算得到的準(zhǔn)靜態(tài)溫度存在變化，且在某一藥量體積比范圍內(nèi)達(dá)到最大值，然后隨著藥量體積比的繼續(xù)增大而減小，這是不考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)無法計(jì)算得到的現(xiàn)象；

(3)對于其他類型的炸藥，在分析其爆炸特點(diǎn)和爆炸產(chǎn)物組成后，依據(jù)本文提供的方法，同樣可以計(jì)算其考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)的準(zhǔn)靜態(tài)溫度；

(4)考慮爆炸產(chǎn)物化學(xué)反應(yīng)的影響后，可以更準(zhǔn)確的計(jì)算約束爆炸的準(zhǔn)靜態(tài)溫度，為后續(xù)進(jìn)行約束爆照準(zhǔn)靜態(tài)壓力等爆炸參數(shù)的研究提供重要參考依據(jù)和有效參數(shù)。

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(責(zé)任編輯 曾月蓉)

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爆炸與沖擊

2015年11月25日

Calculation of the quasi-static temperature of confined explosions in consideration of the effect of the chemical reactions with detonation products

Zhong Wei1, Tian Zhou1, Zhao Yang2

(1.NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,Shaanxi,China; 2.ChinaNuclearPowerEngineeringCo.Ltd.,Beijing100840,China)

By focusing our concern on the effect of chemical reactions with detonation products, we have done research on the calculation of the quasi-static temperature of confined explosion. On the basis of the energy conservation, considering the chemical kinetic reaction process of the detonation products, the formula and calculating method of quasi-static temperature were proposed. A computation program was designed using C++ language, which was used to calculate the quasi-static temperature of the TNT confined explosion. Calculation results show that chemical reactions of the detonation products play a very important role in the calculation of the quasi-static temperature in confined explosions, and obviously the temperature varies with the charge volume ratios. Ours is an efficient technique to obtain a more accurate quasi-static temperature and calculate some other parameters of confined explosions.

mechanics of explosion; quasi-static temperature; confined explosion; TNT explosive charge; chemical reaction kinetics; charge volume ratio

10.11883/1001-1455(2015)06-0777-08

2014-05-07；

2014-08-01

國家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃(91330205)

鐘 巍(1986— )，男，碩士,助理研究員,lengshui222@163.com。

O389 國標(biāo)學(xué)科代碼： 13035

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