核電廠氚的產生和排放分析

黎 輝，梅其良，付亞茹

（上海核工程研究設計院，上海 200233）

核電廠氚的產生和排放分析

黎 輝，梅其良，付亞茹

（上海核工程研究設計院，上海 200233）

研究核電廠中氚在堆芯和主冷卻劑中的產生方式，以及進入環(huán)境的途徑、形態(tài)和排放量，是核電廠輻射環(huán)境影響評價非常重要的內容之一。本文通過分析壓水堆核電廠中的主冷卻劑系統(tǒng)、輔助系統(tǒng)、三廢系統(tǒng)和廠房通風系統(tǒng)的運行模式，結合國際上的運行經驗參數，研究主冷卻劑中的氚排放進入環(huán)境大氣的途徑和形態(tài)。研究結果表明：理論計算分析結果與電廠運行經驗數據相吻合，氚主要通過燃料棒中的三元裂變，可燃毒物棒中硼的活化以及主冷卻劑中硼、鋰和氘流經堆芯時的活化產生，主要以液態(tài)氚水形式排放，影響氣液兩相分配份額的主要因素取決于主冷卻劑向反應堆廠房和輔助廠房的泄漏率。

氚產生；氚排放；遷移特性

氚屬于弱β釋放體，不會產生外照射危害。但由于氚半衰期很長，且具有很高的同位素之間的交換率，易被生物體吸收造成內照射影響。因此，如何控制核設施中氚的產生和排放及其對環(huán)境的影響顯得尤為重要，采用合適的管理措施以及實踐是必要的手段。

核電廠是一極端復雜和多系統(tǒng)的綜合體，研究氚在堆芯和主冷卻劑中的產生方式，以及進入環(huán)境的途徑、形態(tài)和排放量，是核電廠輻射環(huán)境影響評價非常重要的內容之一。

在壓水堆中，氚主要通過燃料棒中的三元裂變、可燃毒物棒中硼的活化以及主冷卻劑中硼、鋰和氘流經堆芯時的活化產生。壓水堆的運行經驗表明，氚主要以氚化水的形式存在。本文通過分析壓水堆核電廠中的主冷卻劑系統(tǒng)、輔助系統(tǒng)、三廢系統(tǒng)和廠房通風系統(tǒng)的運行模式，結合國際上的運行經驗參數，研究主冷卻劑中的氚排放進入環(huán)境大氣的途徑和形態(tài)。

1 主回路氚的產生

1.1 燃料的三元裂變產生的氚

核燃料裂變時，會有一部分發(fā)生三元裂變。三元裂變產生的氚比其他途徑要大得多，三元裂變產生的氚會以一定份額從燃料芯塊和燃料棒包殼進入主冷卻劑，因此，三元裂變是主回路中氚的主要貢獻之一。氚通過包殼的傳輸機理通常有：1）氚可通過晶粒邊界和完整包殼擴散；2）氚可通過包殼材料中的小孔或裂縫溢出；3）氚核的直接滲透。通常情況下，通過包殼材料的擴散是主要的釋放途徑。

1.2 可燃毒物中的硼反應產生的氚

含有B4C的可燃毒物棒在堆芯中可通過以下兩種途徑產生氚：1）10B（n，2α）T反應；2）10B（n，α）7Li（n，nα）T反應。10B（n，2α）T的反應截面遠小于10B（n，α）7Li的反應截面，在分析可燃毒物棒中10B的消耗影響時，保守假設不考慮10B（n，2α）T的反應導致10B的消耗。

1.3 主冷卻劑中的硼反應產生的氚

壓水堆核電廠堆芯設計中，通常采用可溶硼作為控制堆芯反應性的手段之一。反應堆主冷卻劑中可溶硼與中子產生氚的反應包括：1）10B（n，2α）T反應；2）10B（n，α）7Li（n，nα）T反應；3）11B（n，T）9Be反應。

在上述反應中，只有前兩個反應對氚有顯著貢獻。11B（n，T）9Be反應的閾能較高，堆內能量高于14MeV的中子注量率一般低于1.0× 109cm－2·s－1，對應的反應截面也較小（約5× 10－27cm2），因此這一反應產氚的量可忽略不計。

1.4 主冷卻劑中的鋰反應產生的氚

在很多壓水堆核電廠中，氫氧化鋰用于主冷卻劑的pH值控制。由可溶鋰中子反應產生的氚取決于主冷卻劑中鋰的濃度，反應主要包括：1）7Li（n，nα）T反應；2）6Li（n，α）T反應。

盡管壓水堆核電廠中采用的氫氧化鋰主要是7Li，豐度一般在98%以上，但由于7Li的反應閾值很高且反應截面小，而6Li的反應沒有閾值且低能中子的反應截面非常大，因此6Li（n，α）T反應產生的氚相對7Li（n，nα）T要多得多。

1.5 主冷卻劑中的氘反應產生的氚

主冷卻劑中的氘通過2H（n，γ）T反應產生氚。壓水堆的慢化劑和冷卻劑均采用輕水，根據壓水堆的運行經驗，由于主冷卻劑中氘的天然豐度小于0.015%，由這個反應產生的氚一般可忽略（小于1.85×1011Bq／a）。

2 氚向環(huán)境的排放分析

在壓水堆正常運行期間，主回路中的氚會通過化學和容積控制系統(tǒng)的下泄和各類設備泄漏到各廠房或二回路，然后經過三廢處理系統(tǒng)和廠房通風系統(tǒng)等途徑進入外環(huán)境。在停堆換料期間，由于主回路水與換料水混合，氚會通過換料腔、換料通道、乏燃料池（包括正常運行期間）蒸發(fā)后，經過廠房通風進入外環(huán)境。

2.1 氚的液態(tài)排放途徑分析

1）通過硼回收系統(tǒng)排放的氚

在壓水堆核電廠正常運行時，為了硼酸和補給水的循環(huán)使用，硼回收系統(tǒng)接收和回收反應堆冷卻劑的排出流（若設置了硼回收系統(tǒng)）。因此，經過硼回收系統(tǒng)處理后的液體絕大多數被復用，只有很小部分在蒸發(fā)序列中變成蒸殘液進入固體廢物處理系統(tǒng)。

在硼回收系統(tǒng)中，液體經過脫氣塔時，被脫出來的氣體經過冷卻器和汽水分離器后氣體中的液體含量極少，汽水分離器中產生的液體排入液體廢物處理系統(tǒng)；液體經過脫氣塔后再經過蒸發(fā)序列產生蒸汽，蒸汽經過汽水分離器和冷凝器后，絕大多數形成冷凝液回到主回路系統(tǒng)。

壓水堆核電廠氚以氚化水形式存在，主回路水經過硼回收系統(tǒng)后排放到環(huán)境中的氚基本上可忽略不計。由于設備泄漏導致的氚排放，部分作為廢液由液體廢物處理系統(tǒng)排放；閃蒸進入廠房大氣的氚，經過廠房通風以氣態(tài)的形式排放。

2）通過液體廢物處理系統(tǒng)排放的氚

放射性液體廢物處理系統(tǒng)（WLS）用于控制、收集、處理、輸送、儲存和處置電廠正常運行包括預期運行事件工況下所產生的放射性液體廢物。

壓水堆核電廠中的氚均來自主回路系統(tǒng)，廢液中的氚主要通過下泄主冷卻劑經過液體廢物處理系統(tǒng)凈化處理后，部分可作為主回路補給水，其余的經電廠循環(huán)冷卻水稀釋后向環(huán)境排放。在實際計算分析中，假定經過液體廢物處理系統(tǒng)凈化后的水全部排放。

從主回路系統(tǒng)下泄的主冷卻劑絕大多數直接經過廢液廢物處理系統(tǒng)后，經廢液監(jiān)測箱檢測合格后排入環(huán)境。在系統(tǒng)和設備運行過程中，由于閥門和泵等設備存在一定的泄漏，與反應堆主冷卻劑系統(tǒng)（RCS）設備疏水形成的放射性液體廢物，由安全殼內、外疏排水系統(tǒng)收集，再送往液體廢物處理系統(tǒng)。高壓和高溫的主冷卻劑在設備泄漏過程中存在閃蒸，部分液體被閃蒸形成蒸汽進入廠房大氣，蒸汽中攜帶的氚作為氣態(tài)途徑通過廠房通風系統(tǒng)排入環(huán)境。

其他途徑產生的廢液如取樣廢液、化學廢液以及洗手廢液，均通過收集最后排入液體廢物處理系統(tǒng)等進行處理并檢測合格后排放。

3）通過蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)排放的氚

蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)中的氚主要取決于一、二回路的泄漏率，進入到二回路的冷卻劑經過蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)的處理后，排入汽輪機廠房內的廢液監(jiān)測箱，監(jiān)測合格后排放。

與核島廠房的運行環(huán)境相比，蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)的溫度、壓力以及放射性等的影響相對較小，因此，其泵和閥門的泄漏率較小。本文分析假定進入到二回路的氚均通過液態(tài)途徑排放，氣態(tài)途徑為零。

2.2 氚的氣態(tài)排放途徑分析

通過安全殼通風系統(tǒng)排放的氚主要來自兩方面：設備泄漏液的閃蒸攜帶的氚和換料水池的池水蒸發(fā)攜帶的氚進入到安全殼大氣，假設在進入環(huán)境大氣的過程中沒有氚的損耗。

1）通過安全殼通風系統(tǒng)排放的氚

由于考慮到從泵、閥門等設備泄漏出來的高溫和高壓的主冷卻劑部分會閃蒸成蒸汽進入安全殼大氣，通過安全殼通風系統(tǒng)進入環(huán)境。本文分析時，考慮設備泄漏這部分作為進入安全殼的途徑，目的是為了分析從安全殼大氣進入環(huán)境的氚，其他的廢液均認為進入輔助廠房，然后進入環(huán)境。

停堆換料時，假設主回路中冷卻劑與換料水箱中的水混合進入到換料水池，且假設換料水池的水與乏燃料水池中的水均勻混合。在停堆換料期間，換料水池的蒸發(fā)會攜帶氚進入到安全殼氣空間，并通過安全殼通風系統(tǒng)進入環(huán)境大氣。

2）通過輔助廠房通風系統(tǒng)排放的氚

設備泄漏液的閃蒸攜帶的氚進入到輔助廠房大氣，并通過輔助廠房的通風系統(tǒng)排放進入環(huán)境大氣。假設在進入環(huán)境大氣的過程中沒有氚的損耗。

停堆換料時，假設主回路中冷卻劑與換料水箱中的水混合進入到換料水池，且假設換料水池的水與乏燃料水池中的水均勻混合。在正常運行和停堆換料期間，由于乏燃料水池的蒸發(fā)會攜帶氚進入到輔助廠房氣空間，并通過輔助廠房通風系統(tǒng)進入環(huán)境大氣。

3）通過氣體廢物處理系統(tǒng)排放的氚

氣體廢物處理系統(tǒng)主要功能是收集和處理廢氣，確保經處理后的氣態(tài)放射性對外環(huán)境的影響滿足GB 6249—2011［1］的要求。對于壓水堆核電廠，進入本系統(tǒng)的氣體廢物主要來自卸壓箱、疏排水箱、容控箱、硼回暫存箱和脫氣塔。

來自各種途徑的放射性氣體中夾帶著少量的蒸汽，以氚化水形式存在的氚隨著蒸汽進入到氣體廢物處理系統(tǒng)。為了確保氣體廢物處理系統(tǒng)放射性過濾的有效性，系統(tǒng)設置了氣體冷卻器冷卻通過的氣體，形成冷凝濕氣送往汽水分離器，收集到的冷凝液將會送往液體廢物處理系統(tǒng)。因此，從氣體廢物處理系統(tǒng)排放到環(huán)境的氣態(tài)氚可忽略不計。

3 參考電廠氚的產生和排放分析

本文以AP1000核電廠和秦山一期核電廠為參考電廠分析氚在主回路的產生量以及分析AP1000核電廠向環(huán)境排放的氚和氣液兩相的份額，并與國內外運行電廠進行比較分析，說明本文分析方法的合理性和保守性。

3.1 AP1000和秦山一期核電廠氚的產生量分析

根據西屋在役核電廠的運行經驗測量數據，三元裂變產生的氚進入主冷卻劑釋放份額的最佳估計值約為2%［2］。核電廠中一般采用硼來調節(jié)堆芯的反應性變化，特別在停堆、啟堆以及負荷跟蹤的期間。AP1000核電廠則取消了硼回收系統(tǒng)，采用灰棒（鎢棒）來進行負荷跟蹤。

AP1000核電廠采用鋰的平均濃度為3.0ppm，最大的鋰濃度為3.5ppm［3］。秦山一期核電廠采用的鋰濃度為2.2ppm。AP1000和秦山一期核電廠均采用含7Li濃度大于99.9%的LiOH。

可燃毒物棒一般只在初始循環(huán)使用，但為了延長燃料循環(huán)、消除正慢化劑系數及采用可燃毒物來展平功率分布，也可能會在后續(xù)循環(huán)中使用可燃毒物。可燃毒物一般在循環(huán)當中消耗殆盡，并在燃料循環(huán)末期抽出。如果堆芯中設計的控制棒中也含有硼，其產生的途徑與可燃毒物棒類似。對于秦山一期核電廠，堆芯設計不采用可燃毒物。

AP1000和秦山一期核電廠主回路中氚的產生量列于表1。

表1 主回路中氚的產生量Table 1 Amount of tritium produced in primary loop

3.2 AP1000核電廠氚的排放量分析

影響氣液兩相分配份額的主要因素取決于主冷卻劑向反應堆廠房和輔助廠房的泄漏率。本文分析參考ANSI／ANS 55.6—1993［4］給出的美國在役運行電廠的廢液產生量。運行經驗表明：反應堆廠房中泄漏的主冷卻劑，其中主泵的泄漏占主要貢獻，但由于AP1000核電廠的主泵采用屏蔽泵，主泵的泄漏貢獻無需考慮；輔助廠房的泄漏貢獻主要來自泵和閥門，泄漏液的閃蒸因子則根據泄漏液與廠房環(huán)境的焓計算得到。

第2個影響氚氣態(tài)排放份額的途徑是換料水池和乏燃料水池池水的蒸發(fā)率，計算參數取自AP1000核電廠的設計參數。計算得到AP1000氚的產生量列于表2。

3.3 與在役電廠運行經驗的對比

1）氚產生量分析對比

根據調研得到的數據，采用NRC公布的美國2001—2006年壓水堆核電廠氚的排放數據（沒有考慮氚產生后的損失，包括乏燃料水池、固體廢物中的氚）、IAEA出版的TRS-421［5］給出的國際上的統(tǒng)計數據以及PWR-GALE程序［6］的計算結果，與本文采用TRICAL程序計算的結果進行對比，結果列于表2。

表2 采用不同方法得到的AP1000核電廠氚的產生量Table 2 Amount of tritium produced in AP1000with different methods

從表2可看出，采用本方法計算得到的氚的產生量要小于PWR-GALE的計算值，但大于IAEA統(tǒng)計典型值和NRC 2001—2006年統(tǒng)計均值。IAEA的統(tǒng)計典型值主要來自20世紀80年代末，隨著壓水堆核電廠運行經驗的增多，管理水平的提高，2000年以后，氚的排放量進一步降低，因此NRC 2001—2006年統(tǒng)計均值最小是符合規(guī)律的。本方法計算的氚的產生量要比PWR-GALE計算得到的結果小，但還是能包絡運行經驗，具有現實的保守。

為了更進一步說明理論計算的可靠性，本文還對秦山一期核電廠的氚產生量數據進行了對比分析，結果列于表3。

表3 采用不同方法得到的秦山一期氚的產生量Table 3 Amount of tritium produced in Qinshan Phase 1with different methods

從表3可看出，本方法的計算值能夠覆蓋運行經驗測量到的最大值以及IAEA統(tǒng)計典型值，但小于PWR-GALE的計算值。

2）氚的排放份額分析對比

本文對比分析了采用PWR-GALE程序計算、秦山一期核電廠的實測數據、IAEA的統(tǒng)計數據和本方法計算得到的AP1000核電廠氚的排放份額，結果列于表4。

表4 采用不同方法得到的AP1000核電廠氚的排放份額Table 4 Release fraction of tritium in AP1000with different methods

從表4可看出，本方法計算得到的氚的氣液兩相排放份額與IAEA統(tǒng)計典型值及秦山一期核電廠實測數據非常接近，與PWR-GALE計算得到的結果相差較大。從運行經驗角度看，本文分析方法得到的氚的排放份額較為合理。

表4的計算是基于AP1000核電廠屏蔽泵不存在泄漏的情況下得到的，如果考慮主泵也存在泄漏（參考ANSI／ANS 55.6—1993推薦的主冷卻劑泵泄漏率），采用本方法計算得到的氣態(tài)氚的排放份額將增大至13.8%，而氚的液態(tài)排放份額減小至86.2%，更加接近運行經驗。

當然，根據本文分析結論，AP1000氣態(tài)排放的氚主要來自于泵和閥門的泄漏（取自運行經驗）。實際上AP1000核電廠由于管道和閥門等設備的大量減少，電廠管理水平更高，設備可靠性增加，這樣泵和閥門的泄漏率變小，則液態(tài)的排放份額會增大，而氣態(tài)排放份額會減小。

4 結論

本文通過理論分析并結合一定運行經驗給出壓水堆核電廠氚的產生量和排放份額，并與經驗運行參數進行對比，結果表明：理論計算分析結果與電廠運行經驗數據相吻合，氚主要通過燃料棒中的三元裂變，可燃毒物棒中硼的活化以及主冷卻劑中硼、鋰和氘流經堆芯時的活化產生，主要以液態(tài)氚水形式排放，影響氣液兩相分配份額的主要因素取決于主冷卻劑向反應堆廠房和輔助廠房的泄漏率。本文結果可為解決壓水堆核電廠氚的排放問題提供參考技術路線。

［1］ 環(huán)境保護部和國家質量監(jiān)督檢驗檢疫總局.GB 6249—2011 核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定［S］.北京：中國環(huán)境科學出版社，2011.

［2］ Westinghouse Electric Company LLC.AP1000 design control document，Revision 19［R］.USA：Westinghouse Electric Company LLC，2011.

［3］ 上海核工程研究設計院.主回路H-3計算報告［R］.上海：上海核工程研究設計院，2011.

［4］ American Nuclear Society.ANSI／ANS 55.6—1993 Liquid radioactive waste system for light water reactor plants［S］.USA：American Nuclear Society，1993.

［5］ IAEA.Management of waste containing tritium and carbon-14，TRS 421-2004［R］.Vienna：IAEA，2004.

［6］ NRC.Calculation of releases of radioactive materials in gaseous and liquid effluents from pressurized water reactors PWR-GALE code，NUREG-0017Rev.1［R］.USA：NRC，1985.

Analyses of Generation and Release of Tritium in Nuclear Power Plant

LI Hui，MEI Qi-liang，FU Ya-ru
（Shanghai Nuclear Engineering Research ＆Design Institute，Shanghai 200233，China）

Tritium research including tritium generation in reactor core and in the primary coolant，release pathways，tritium chemical forms and release amount is a very important part of environment assessment of nuclear power plant.Based on the international operation practice，the primary coolant system，auxiliary systems，radwaste system and ventilation system were analysed，and the tritium release pathways and chemical forms were investigated.The results indicate that the theoretic calculation results agree with the nuclear power plant operation data very well.The tritium contained in the primary coolant is mainly produced from the three-fragment fission reaction，boron activation in the burnable poison rods and boron，lithium and deuterium activation when they pass through the core.The released tritium to the environment is mainly in the form of tritiated water and the percentage between the liquid and gaseous of release tritium mainly depends on the leakage rate from the primary coolant to the reactor building and auxiliary building.

tritium generation；tritium release；transfer characteristic

TL929

：A

：1000-6931（2015）04-0739-05

10.7538／yzk.2015.49.04.0739

2014-01-02；

2014-11-05

黎 輝（1982—），男，江西東鄉(xiāng)人，工程師，碩士，核能科學與工程專業(yè)