耦合流化床和傳統流化床旋分入口夾帶顆粒分布對比研究

崔 剛，劉夢溪，盧春喜，王經勝

(1.北京礦冶研究總院, 北京 100160；2.中國石油大學 重質油國家重點實驗室，北京 102249；3.大港油田灘海開發公司，天津 300200)

耦合流化床和傳統流化床旋分入口夾帶顆粒分布對比研究

崔 剛1，2，劉夢溪2，盧春喜2，王經勝3

(1.北京礦冶研究總院, 北京 100160；2.中國石油大學 重質油國家重點實驗室，北京 102249；3.大港油田灘海開發公司，天津 300200)

使用FCC催化劑，在相同實驗條件下對耦合流化床和傳統流化床彈濺區顆粒濃度以及旋風分離器入口夾帶顆粒粒度分布進行了對比研究。結果表明，就彈濺區的顆粒濃度而言，耦合流化床是傳統流化床的0.65倍；就旋風分離器入口的顆粒濃度而言，前者是后者的6～8倍，且顆粒的平均粒徑也要大很多。耦合流化床旋風分離器入口中，粒徑小于40 μm和 40～63 μm顆粒的體積分數隨表觀氣速增大而減小，粒徑63～100 μm和大于 100 μm顆粒的體積分數隨表觀氣速增大而增大，當表觀氣速Ug≥1.27 m/s時，顆粒粒度分布不再隨表觀氣速的增大而變化，且十分接近靜床層的顆粒粒度分布；在表觀氣速實驗范圍內，傳統流化床旋風分離器入口的顆粒粒度分布始終隨表觀氣速的變化而變化，且與靜床層的顆粒粒度分布有較大的區別。

耦合流化床；傳統流化床；粒度分布

氣-固流化床反應器具有氣、固接觸效率高，傳熱速率快，結構簡單等優點，在石油化工、醫藥、冶金、環境保護等領域得到了廣泛應用。在這些領域的相關工藝中均采用了鼓泡床、湍流床等流化床反應器[1-2]，其中密相床層是氣、固兩相反應的主要場所。然而，由于揚析和夾帶作用，稀相空間內充滿了顆粒，使氣-固反應在稀相中繼續進行，從而大大降低了反應物的轉化率，或產生了大量的副產品。

隨著新工藝不斷涌現，兩種或多種流型耦合的反應器逐漸被應用，如應用在流化床氣化-燃燒技術[3-4]、管式燒焦技術[5]中。一些重油催化裂化技術，如重油深度催化裂化工藝(DCC-Ⅰ)、多產異構烷烴的催化裂化工藝(MIP)、催化裂化汽油輔助反應器改質降烯烴工藝[6]等，在反應器結構上均采取了底部提升管與上部流化床層相耦合的形式，可以通過分別調節提升管和床層操作實現對整個過程的靈活調控。王德武等[7]對上述耦合流化床反應器進行了詳細的研究，將顆粒在提升管內沿軸向運動分為顆粒加速區、充分發展區和顆粒約束返混區。美國專利[8]公布了一種可用于甲醇制烯烴過程的流化床反應器，結合流化床和提升管各自優點，在流化床稀相空間設置提升管，將反應后的氣體快速引入分離器分離，大大減少了在稀相的氣-固反應。在傳統流化床的稀相空間增設提升管后，會將大量的顆粒帶到旋風分離器(簡稱旋分)入口，增加了旋分的負荷。對于此類耦合流化床，現在研究大多集中在提升管內固含率即顆粒濃度的軸向及徑向分布，對其中顆粒夾帶以及顆粒組成鮮有報道。筆者研究了傳統流化床與流化床-提升管耦合流化床內顆粒夾帶量以及夾帶顆粒粒度分布的規律，并進行了對比分析。

1 實驗部分

1.1 實驗裝置及實驗介質

為了分析增設提升管后顆粒夾帶量和旋分入口顆粒粒度的變化，在相同條件下，在傳統流化床和耦合流化床中進行實驗。2個實驗裝置除稀相結構不同外，其余裝置結構和操作條件均相同。

實驗所用的耦合流化床和傳統流化床如圖1所示。從圖1可見，主體裝置由有機玻璃筒節構成，其主體總高11.7 m，采用兩級旋風分離器。耦合流化床反應器是在傳統流化床的彈濺區設置了1個錐形過渡段和1根提升管，將傳統流化床的稀相空間改為提升管，以便顆粒快速帶出。傳統流化床反應器的底部流化床內徑為380 mm、高3 m，上部稀相空間內徑480 mm、高8 m；耦合流化床的底部流化床內徑和高度與傳統流化床尺寸相同，上部提升管內徑為126 mm、高8.2 m。2種流化床采用相同的板式分布器，開孔率2.0%、孔徑6 mm，并采用相同的進氣裝置。

空氣經羅茨鼓風機壓縮后進入緩沖罐和氣體分配器，經轉子流量計計量后進入裝置，通入流化床底部，作為反應器流化風。流化床內的氣泡在離開床層表面時，將大量顆粒夾帶到稀相空間，經過兩級旋風分離器分離后，固體顆粒沿料腿返回床層中部，流化風由頂部的出口管通過濾袋排入大氣。

實驗固體介質為FCC催化劑，其平均粒徑(dp)72 μm，顆粒密度(ρp)1370 kg/m3；氣體介質為室溫下空氣。實驗時，底部流化床表觀氣速(Ug)范圍0.46～1.51 m/s，對應的耦合流化床內提升管表觀氣速(Ug,r)范圍4.18～17.73 m/s；傳統流化床和耦合流化床的靜床層高度(Hb)均為1 m，隨表觀氣速的增加，其流化床層高度先增加后降低，在1.3～ 1.7 m之間變化。

1.2 測試方法

采用容積法測量系統的循環強度。瞬時關閉計量罐下的蝶閥，同時記錄計量罐堆積一定質量(m)物料所需的時間(t)，按式(1)計算出顆粒循環量(Gs)。

Gs=m/t

(1)

(2)

式(2)中，ΔH為兩測量點之間的高度，m；g為重力加速度，m/s2。

圖1 耦合流化床和傳統流化床實驗裝置及流程圖

分別測量了傳統流化床中距分布板2.80、4.45、5.45、6.45、7.45、8.45、9.45、10.45 m處和耦合流化床中距分布板2.80、3.82、4.57、5.57、6.57、7.62、8.62、9.62、10.62 m處的壓力差，以對比兩者的顆粒濃度。

在底部流化床密相區和上部稀相區出口即一旋入口，設計了取樣點(見圖1)，在流化過程中獲取顆粒樣品，采用英國馬爾文儀器有限公司Mastersizer2000型激光粒度分析儀測量其粒度即粒徑分布。

2 結果與討論

2.1 流化床彈濺區的顆粒濃度

圖2 不同表觀氣速(Ug)下傳統流化床稀相空間的平均顆粒濃度)分布

圖3 不同表觀氣速(Ug)下耦合流化床和傳統流化床彈濺區平均顆粒濃度)

2.2 旋風分離器入口的顆粒濃度

提升管出口亦即旋風分離器(簡稱旋分)的入口，旋分入口顆粒濃度對于旋分的分離效率有著顯著的影響。旋分內存在一個極限顆粒濃度值，低于此值時，分離效率隨著顆粒濃度增加而上升，反之則隨著顆粒濃度增加而降低[11]。一般而言，旋分入口顆粒濃度在5～8 kg/m3范圍時，分離效果較好。

圖4 不同表觀氣速(Ug)下耦合流化床和傳統流化床旋分入口平均顆粒濃度)

2.3 旋風分離器入口的顆粒粒度

關于流化床中顆粒夾帶的研究表明[9, 12]，只有在表觀氣速達到一定值時，才產生嚴重的夾帶。本實驗中得到的不同表觀氣速下耦合流化床和傳統流化床旋分入口的顆粒平均直徑(dp)示于圖5，表觀氣速對耦合流化床顆粒循環量(Gs)的影響示于圖6，圖7給出了耦合流化床旋風入口顆粒體積分數隨表觀氣速的變化。

從圖5可見，旋分入口夾帶顆粒的dp隨著Ug的增大一直增大，當Ug遠大于最大顆粒的帶出速度時，這一現象依然存在。這一方面是因為顆粒和提升管壁面存在摩擦，降低了顆粒速度；另一方面是因為Ug越大，所能帶出的顆粒粒徑也在不斷增大。此外，在同一Ug下，耦合流化床旋分入口顆粒的dp大于傳統流化床的。這是由于采用提升管后，提升管內表觀氣速遠大于傳統流化床稀相的表觀氣速，顆粒的夾帶能力增強，大顆粒不再沉降并返回密相床層，而是通過提升管被帶至旋分入口。

圖5 不同表觀氣速(Ug)下耦合流化床和傳統流化床旋分入口顆粒平均粒徑(dp)

從圖5還可以看出，Ug≥1.27 m/s時，耦合流化床旋分入口顆粒dp隨Ug的變化甚小。而從圖6可見，此時的顆粒循環量(Gs)仍隨著Ug的增大而增大。

圖6 表觀氣速(Ug)對耦合流化床顆粒循環量(Gs)的影響

從圖7可見，在耦合流化床旋分入口處，顆粒粒徑小于40 μm和40～63 μm顆粒的體積分數(φ)隨著Ug的增大而不斷減小，而63～100 μm和大于100 μm顆粒的體積分數隨著Ug的增大而不斷增大。這是由于，Ug增加，能夠提供較大的動能，使得更多的大顆粒也被夾帶，所以，Ug越高，大顆粒所占的比例就越大。

圖7 耦合流化床旋分入口顆粒體積分數(φ)隨表觀氣速(Ug)的變化

參考相關研究者對傳統流化床研究的結果[13-14]，同時對本實驗數據進行擬合，給出了耦合流化床旋分入口不同顆粒粒徑范圍內，顆粒體積分數與表觀氣速關系的經驗式(3)～(6)。

(3)

(4)

(5)

(6)

由式(3)～(6)計算所得顆粒體積分數值也示于圖7，可見實驗值與計算值吻和良好。圖8給出了耦合流化床旋分入口顆粒體積分數的實驗值與計算值的誤差分析。由圖8可見，計算誤差在±20%以內，可供工業設計參考。

2.4 旋風入口夾帶顆粒粒度分布

圖9示出了不同表觀氣速(Ug)下傳統流化床和耦合流化床旋分入口夾帶顆粒粒度分布。由圖9可見，不同Ug下，二者旋分入口夾帶顆粒粒度均呈對數正態分布，且隨著Ug的增加，正態分布曲線不斷往右移動，說明大顆粒體積分數不斷增大，小顆粒體積分數不斷減小。傳統流化床旋分入口顆粒粒度分布與靜床層的顆粒粒度分布相差很大，而耦合流化床旋分入口顆粒粒度分布與靜床層的顆粒粒度分布十分接近。

傳統流化床中，重力沉降和揚析現象明顯，在TDH以上的空間小顆粒居多，即使Ug達到1.51 m/s，稀相空間中仍然有明顯的重力沉降現象，所以，旋分入口夾帶顆粒的組成一直在不斷變化，并逐漸靠近靜床層的組成。耦合流化床在Ug≥1.27 m/s時，其旋分入口夾帶顆粒粒度分布幾乎恒定，不再隨Ug變化而變化；而Ug=1.16 m/s時，粒度分布與Ug=1.27 m/s時差距較大。Ug=1.27 m/s時，粒度分布曲線與靜床層的粒度分布曲線已十分接近，說明此時已能將床層顆粒全部帶出。

圖8 耦合流化床旋分入口夾帶顆粒體積分數實驗值(φe)與計算值(φc)的比較

圖9 不同表觀氣速(Ug)下傳統流化床和耦合流化床旋分入口的顆粒粒度分布

Ug=0.93 m/s時傳統流化床和耦合流化床旋風入口、密相床層及靜床層顆粒粒度分布示于圖10。由圖10可見，傳統流化床旋分入口夾帶顆粒的粒度分布與密相流化床層和靜床層的顆粒粒度分布相差較大，旋分入口夾帶顆粒的平均粒徑較小，密相床層顆粒的平均粒徑比靜床層顆粒的要大。這是因為，大部分小顆粒都被夾帶到稀相空間，大顆粒由于重力沉降的作用返回到了流化床層。耦合流化床中，這三者的變化規律與傳統流化床的類似，但三者數值十分接近。

圖10 Ug=0.93 m/s時傳統流化床和耦合流化床旋風入口、密相床層及靜床層顆粒粒度分布

3 結 論

(1)耦合流化床彈濺區平均顆粒濃度大約是傳統流化床彈濺區平均顆粒濃度的0.65倍，而旋分入口平均顆粒濃度卻是傳統流化床的6～8倍，但仍低于工業提升管出口顆粒濃度，其顆粒粒徑也大于傳統流化床的。

(2)與傳統流化床相同，隨著表觀氣速(Ug)的增加，耦合流化床旋分入口夾帶顆粒中，小顆粒體積分數逐漸減小，大顆粒體積分數逐漸增大。給出了耦合流化床旋分入口不同粒徑顆粒體積分數隨表觀氣速變化的經驗公式，其計算誤差在±20%以內。

(3)在Ug≥1.27 m/s時，耦合流化床旋分入口夾帶顆粒粒度分布基本恒定，不再隨Ug的增大而變化，且十分接近靜床層顆粒粒度分布，但顆粒循環量仍隨著Ug的增大不斷增大；傳統流化床旋分入口顆粒粒度分布隨Ug的增大仍在變化，且與靜床層顆粒粒度分布仍有較大的區別。

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Comparative Study on the Particle Distributions in the Dilute Phase Outlet of Coupled and Traditional Fluidized Beds

CUI Gang1,2, LIU Mengxi2, LU Chunxi2, WANG Jingsheng3

(1.BeijingGeneralResearchInstituteofMiningandMetallurgy,Beijing100160,China;2.StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing,ChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249,China；3.ShallowWaterDevelopmentCompanyofDagangOilfield,Tianjin300200,China)

The particle concentrations in the splash zone and the entrainment particle distributions at the cyclone separator inlet of the coupled and traditional fluidized beds were comparatively studied with FCC catalyst as the particle object. The results showed that the particle concentration in the splash zone of coupled fluidized bed was 0.65 times of that of traditional fluidized bed, but particle concentration at the cyclone separator inlet of coupled fluidized bed was 6-8 times of that of traditional fluidized bed and the mean particle diameter was much larger than that of traditional fluidized bed. The volume fractions of small particles of the diameter less than 40 μm and between 40-63 μm decreased with the increase of superficial gas velocity, while the volume fractions of big particles of diameter between 63-100 μm and greater than 100 μm increased with the increase of superficial gas velocity. For superficial gas velocity greater than 1.27 m/s, the composition of entrained particles at the cyclone separator inlet of coupled fluidized bed barely changed as the superficial gas velocity increased, and approximated to that in the static bed. However, in the traditional fluidized bed, the particle size distribution at cyclone inlet changed obviously as the superficial gas velocity changed in the experimental range, and was always different from that in static bed.

coupled fluidized bed; traditional fluidized bed; distribution of entrainment particles

2014-05-26

國家重點基礎研究發展計劃“973”基金項目(2012CB215004) 資助

崔剛，男，碩士研究生，從事化學工程研究；E-mail: 4944094@qq.com

劉夢溪，男，副研究員，博士，從事化學工程研究；E-mail: mengxiliu@sina.com

1001-8719(2015)05-1035-07

TE624

A

10.3969/j.issn.1001-8719.2015.05.001