Ru/HY>Ru/C。以Ru/NaY為催化劑,對苯二酚為原料,乙醇為溶劑,制備了1,4-環己二醇,對苯二酚的轉化率99.8 %。關 鍵 詞:Ru/NaY;對苯二酚;1,4-環己二醇;加氫中圖分類號:O 643.32+2 文獻標識碼: A 文章編號" />
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摘 要:采用浸漬沉淀法制備了Ru/NaY、Ru/HY和Ru/C等釕催化劑,研究了其催化對苯二酚加氫制備1,4-環己二醇的活性。利用XRD和BET等手段對樣品進行了表征。不同載體負載的催化劑上對苯二酚的轉化率順序為: Ru/NaY>Ru/HY>Ru/C。以Ru/NaY為催化劑,對苯二酚為原料,乙醇為溶劑,制備了1,4-環己二醇,對苯二酚的轉化率99.8 %。
關 鍵 詞:Ru/NaY;對苯二酚;1,4-環己二醇;加氫
中圖分類號:O 643.32+2 文獻標識碼: A 文章編號: 1671-0460(2015)10-2303-03
Hydrogenation of 1, 4-Benzenediol to 1, 4-Cyclohexanediol Over Ruthenium-based Catalysts
WANG Xiao-rui1, LI Gui-xian2, DONG Peng1
(1. Department of Applied Chemistry, Lanzhou Petrochemical College of Vocation Technology, Gansu Lanzhou 730060;
2. College of Petrochemical Technology, Lanzhou University of Technology, Gansu Lanzhou 730050)
Abstract: The Ru catalysts were prepared by impregnation precipitation method, the catalytic activities of Ru/NaY, Ru/HY and Ru/C for hydrogenation of 1, 4-benzenediol to 1, 4-cyclohexanediol were studied. The properties of the catalysts were investigated by means of Brunauer-Emmett-Teller (BET) N2 adsorption, X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM). The results show that the catalytic activity of the supported Ru catalysts for hydrogenation of 1, 4-benzenediol to 1, 4-cyclohexanediol follows the order: Ru/NaY>Ru/HY>Ru/C. Using Ru/NaY as catalyst, 1, 4-benzenediol as raw material and ethanol as solvent, the conversion of 1, 4-benzenediol can reach to 99.8 %.
Key words: Ru/NaY;1, 4-benzenediol;1, 4-cyclohexanediol;hydrogenation
由芳香族不飽和物質加氫制備飽和物質是精細化學品和藥物中間體最重要的步驟[1]。對于芳香族加氫研究主要應用負載金屬或貴金屬(Pt, Ru, Au, Pd, Ir, Co, Cu, 等)催化加氫。其中Ru系列催化性能相對較好,應用于很多反應:氨合成[2,3],甲烷的氧化[4],醇的氧化[5],芳香族不飽和加氫[6-10]。1,4-環己二醇是是抗癌藥、液晶材料、生物控制器標識物等關鍵原料之一;1948年,Adkins and Billica[11]用W-6 RaneyNi 作為催化劑對對苯二酚加氫進行了研究;2007年,Philippe,Rezan和Markus[12],制備了碳負載的鈀納米粒子催化劑,但是1,4-環己二醇的選擇性非常小(5%)。2009年王洪軍[13]等用Ru/C作為催化劑,用于對苯二酚加氫取得了一定的成果,但是產物中副產物量雖少但是種類多。其中副產物環己醇也用途廣泛,主要用于橡膠、樹脂和硝化棉溶劑,殺蟲劑的合成,制取己內酰胺和己二酸,還用以制取增塑劑、表面活性劑以及用作工業溶劑等。從工業的應用來看,減少副產物的種類很重要。
本工作以NaY為載體,制備了新型鈍化Ru/NaY催化劑,并將其用于對苯二酚液相加氫制備1,4-環己二醇的反應中;采用XRD和BET方法對催化劑進行了表征;同時考察……