康普頓γ光源SLEGS對長壽命裂變產物126Sn的嬗變潛力

譚楨干,李卓成,羅 文,2*,王曉冬

(1.南華大學核科學技術學院,湖南衡陽 421001; 2.中國科學院上海應用物理研究所,上海 201800)

康普頓γ光源SLEGS對長壽命裂變產物126Sn的嬗變潛力

譚楨干1,李卓成1,羅 文1,2*,王曉冬1

(1.南華大學核科學技術學院,湖南衡陽 421001; 2.中國科學院上海應用物理研究所,上海 201800)

結合激光康普頓散射模擬程序4D-MCLCSS和Geant4軟件包,模擬上海激光電子γ源(SLEGS)的γ光產生及其對長壽命裂變產物126Sn的光核嬗變過程,研究嬗變率與嬗變靶幾何參數的依賴關系,并初步診斷基于SLEGS的光核嬗變產物分布,獲得126Sn嬗變靶的最佳靶厚和半徑分別為16 cm和0.4 cm,對應的嬗變率為1.89×106/s。研究結果表明：基于SLEGS的光核嬗變率比強激光驅動的軔致輻射法要高2倍,而且升級潛力巨大。

光核嬗變;SLEGS;126Sn;Geant4

1 引 言

核能的生產過程會產生高毒性、長半衰期的長壽命裂變產物(LLFPS),如何處理這些長壽命裂變產物是人類面對的一大挑戰。目前對LLFPS采取的長期儲存或固化深埋處理方法,然而,這些LLFPS需要上百萬年才能使其衰變到天然的放射性毒性水平,遠超人類壽期。在這么長的時間里,一旦核廢物地質貯存場保護屏障超過有效期、受到地下水的侵蝕、周圍地質條件發生變化或發生其他突發狀況,都會導致放射性核素遷移并擴散到生物圈[1-2]。人們迫切需要一種新技術來處理LLFPS。126Sn是一種典型的長壽命裂變產物,具有半衰期長(105a)、生物毒性大(自身放射毒性達6.306 Sv/g[2],而且其子體126Sb會釋放高能γ射線)的特點,對生物毒害作用非常大,屬于放射性廢物處理中的關鍵核素。同時,126Sn的中子吸收截面僅為10 mb,現有的中子嬗變技術還不能將其有效嬗變[2]。

光核嬗變法為126Sn的處理處置提供了一條新的途徑。126Sn的光核反應截面可以達到257 mb左右[3],與中子嬗變相比,光核嬗變具有顯著優勢。目前,世界上對光核嬗變的研究已經取得一些初步的成果,長壽命裂變產物129I的光核嬗變實驗已經完成[4],對其他核素的理論研究也頻頻出現在國際權威期刊上[5-7]。我國對光核嬗變的研究起步較晚,當前還鮮有這方面的研究。隨著國家大科學裝置——上海激光電子伽瑪源(SLEGS)的建設,我國迎來了光核嬗變研究的春天。SLEGS強度高,低能區能量恰好覆蓋了光核反應所在的巨共振能區,是光核嬗變研究的理想平臺。2008年,陳金根等就進行了基于該裝置嬗變129I、107Pd和135Cs等7種LLFPS的理論計算,證實SLEGS在光核嬗變方面存在顯著優勢[8]。目前光核嬗變的研究尚處于實驗驗證和理論階段,很多方面需要細致的研究。如現在國內外關于光核反應的研究均只涉及(γ,n)一種反應道,但實際過程中往往涉及多種反應道,生成多種嬗變產物。以137Cs為例,嬗變反應不僅會通過(γ,n)生成短壽命的136Cs還會通過(γ,2n)反應生成同樣為LLFPS的135Cs。而且當前的研究采用的嬗變靶核厚均為1 cm厚的薄靶,而研究結果表明在厚靶條件下,嬗變率將會大幅提升。因此,結合理論計算開展大量且細致的蒙特卡羅模擬工作是十分重要的。

本文結合自主開發的激光康普頓散射模擬程序4D-MCLCSS和Geant4蒙特卡洛軟件包,盡可能全面地考慮伽瑪光與靶物質的相互作用過程,包括考慮伽瑪光在目標靶中的輸運和衰減、可能與靶核發生的各種核反應、次級粒子的輸運和再嬗變效應等,得到從模擬γ光子的產生到嬗變反應完成的完整蒙特卡洛模擬程序。以126Sn為例,求得SLEGS在最新參數下的最佳嬗變率,探究SLEGS的嬗變潛力,為在SLEGS上進行嬗變實驗和將來的技術升級提供指導,也為其他LLFPS的嬗變研究做準備。

2 光核嬗變原理

康普頓背散射γ光-核嬗變處理長壽命裂變產物的主要物理思路是利用GeV量級的電子束與激光光子發生康普頓背散射產生具有較高通量、能量連續可調以及方向性好的γ光束,再利用γ光束輻照長壽命裂變產物靶,進而誘發核反應將其轉變為穩定或短壽命的核素,其原理見圖1。高能γ光轟擊嬗變靶核并與之相互作用的過程中光子將與靶核發生光電效應、康普頓散射、電子對效應和光核反應等物理過程,其中只有光核反應對目標靶有嬗變作用,光核反應包含(γ,n)、(γ,2n)、(γ,α)、等反應道[9],釋放出中子、α粒子等次級粒子。這些次級粒子也有可能通過核反應將126Sn嬗變成其他核素。

圖1 康普頓背散射γ光-核嬗變處理長壽命裂變產物的原理示意圖Fig.1 Schematic of long-lived fission product transmutation triggered by Compton backscatteringγ-ray source

我們采用嬗變率P來評估嬗變效果。P定義為單位時間內被嬗變掉的原子核數目。嬗變率與嬗變靶的密度、光核反應閾值、γ光子的最大能量、光源流強分布以及光核反應截面值等因素相關,其表達式如下：

其中Emax和Eth分別為γ光的最大能量和原子核巨共振能量下閾值,L是沿γ光傳播方向的靶厚, ρ是嬗變靶的密度(g/cm3),NA是阿伏伽德羅常數,σ(Eγ)是光子能量為Eγ時嬗變靶的光核反應截面,nγ(Eγ)為γ光的強度分布,M是靶核的摩爾質量(g/mol),μ為線性衰減系數(質量衰減系數與靶核密度的乘積)。

3 SLEGS的模擬

SLEGS是我國首個高通量的能量連續可調的γ光束站[10],它以國家大科學工程——上海同步輻射裝置(SSRF)為平臺,利用SSRF儲存環中3.5 GeV電子束和10.62μm波長的CO2激光(或355 nm波長的固態Paladin激光)進行康普頓(背)散射得到0.4～22 MeV(低能區)(或330～550 MeV(高能區))的準單色、高強度、高極化度(線極化或圓極化)的γ束[11],其低能區恰好覆蓋了絕大部分核素的光核反應巨共振能區,是光核嬗變研究的理想平臺。

采用自主開發的蒙特卡洛模擬程序,4DMCLCSS模擬基于SLEGS低能區γ光的產生。4D-MCLCSS是一套基于C++的四維蒙特卡洛激光康普頓散射模擬程序,可用于模擬激光-電子的線性和非線性康普頓(或湯姆遜)散射過程,以及散射X/γ光子的輸運和準直等過程[12-13]。SLEGS低能端擬采用的上海光源儲存環電子束的主要參數如下：能量：3.5 GeV;束團長度：3 mm;總電荷(多束團模式)：1.44 nC;束斑尺寸(σx/σy)：276.9/12.2μm;發射度(εx/εy)：2.59/0.025 9 nm·rad;能散(r.m.s)：0.094 4%;束團數：500。Diamond GEM-100L激光器(低能區)的主要參數如下：波長：10.6μm;功率：100 W;光斑尺寸(σx/σy)：70/70μm;品質參數：1.2。

圖2 SLEGS產生的γ光能譜分布和126 Sn光核反應截面Fig.2 SLEGS spectral and angular distributions

利用4D-MCLCSS程序模擬獲得不同散射角下的SLEGSγ光能譜,結果如圖2所示。由圖可見,SLEGS能譜對散射角θL的依賴性非常強。當θL增大時,光子的最大能量增大,能譜曲線整體上移,嬗變率隨之提高。顯然,嬗變率在散射角θL=180°時達到最大,此時SLEGS產生的γ光能區為0～22 MeV,覆蓋了126Sn光核反應截面共振峰能區。即使在流強最低的中能區,光子流強仍有兩端流強的1/2,有利于驅動原子核的嬗變反應。在接下來的模擬中,散射角均取180°。對整個能區的γ光譜進行積分,獲得SLEGS的γ光流強為1.86×108/s,與SLEGS當前的設計參數相符。

考慮SLEGS光束線站的實際布局,將126Sn嬗變靶放置在SLEGS碰撞點靶室下游20 m處。此時模擬獲得γ光到達嬗變靶表面時的光斑半徑約為1.28 cm。圖3顯示了SLEGS產生的γ光到達嬗變靶表面時的束流強度分布以及γ光能量的空間分布(用γ光子橫向位置與光斑中心的相對距離來表示)。SLEGS康普頓背散射γ光束的光子密度隨半徑的增加而不斷減小(圖3(a))。同時,隨著距離的增加,γ光的能量將不斷減小。在偏離光斑中心距離0.375 cm處,γ光的能量為8.19 MeV,對應于126Sn光核反應共振峰的下閾值(圖3(b))。模擬研究表明,SLEGS的準直器孔徑為0.19 mrad,可達到屏蔽能量低于光核反應能量閾值的γ光的目的,這將避免因不必要的低能伽瑪光繼續與靶相互作用而導致的靶加熱和輻射屏蔽等問題。

圖3 (a)嬗變靶表面處的γ光束流強度分布;(b)嬗變靶表面處的γ光能量與橫向位置的關系。Fig.3 (a)Photon position distribution on the surface of target.(b)Photon energy as a function of distance by photon beam axis.

4 基于SLEGS的126 Sn嬗變模擬

以4D-MCLCSS程序輸出的γ束流參數作為輸入。SLEGS產生的γ光束將從碰撞點靶室產生,穿過前端區以及準直器(孔徑0.19 mrad)后與下游20 m處密度為7.32 g/cm3的圓柱型嬗變靶相互作用?？紤]到模擬的統計精度,模擬時采用107個康普頓背散射γ光子。

4.1 嬗變效果與靶厚

將嬗變靶半徑固定為2 cm(略大于到達嬗變靶表面的γ光束半徑),靶厚為0.5～60 cm可調,探究靶厚對嬗變率的影響。嬗變率與靶厚的關系可由公式(1)給出。求解公式(1)中對d x的積分項可得：

圖4 嬗變率與嬗變靶厚度的關系Fig.4 Transmutation rate as a function of target thickness

4.2 嬗變靶的半徑與γ束斑半徑的關系

在最佳靶厚下,模擬研究嬗變率與半徑的關系。如圖5所示,嬗變率在半徑0.38 cm以前隨半徑的增大而迅速增加,在大于0.38 cm之后基本不變。如前所述,0.38 cm對應的能量恰好是126Sn光核反應激發曲線共振峰的下閾值,再增加時由于光子密度和能量的下降,嬗變率提升不再明顯?？紤]到γ光束的準直及位置晃動等誤差來源,建議半徑選取不小于0.38 cm。同時為盡可能利用γ光束,建議126Sn的最佳嬗變靶半徑選取為0.4 cm。此時,SLEGS對126Sn的嬗變率為1.89×106/s。通常情況下,強激光(峰值功率1021W/cm2、重復頻率10 Hz)誘發的光核嬗變率大約為8×105/s[3]。因此,SLEGS的嬗變率要比強激光驅動的軔致輻射γ源嬗變率高2倍。

圖5 嬗變率與嬗變靶半徑的依賴關系Fig.5 Relationship between transmutation rate and target radius

表1 嬗變產物分布Table 1 Distribution of transmutation products

4.3 嬗變產物分析

原子核吸收γ光子后,會釋放出不同的次級粒子,對應于不同的反應道。入射γ光子的能量不同,釋放不同粒子的概率也不同,因此,光源的流強分布對嬗變產物的比例有較大影響。126Sn的光核反應截面包含(γ,n)、(γ,2n)和(γ,α)等分截面。在SLEGS能區內,主要發生(γ,n)和(γ, 2n)兩種反應,其他截面值太小,基本可以忽略,因此,嬗變產物將以125Sn和124Sn為主。當散射角角取180°、厚度取16 cm、半徑為0.4 cm時,嬗變的產物分布如表1所示,其中125Sn和124Sn占到了產物中的99.96%。此外,還有122Cd、127Sn、126In、125In 4種核素生成,這些元素占總生成元素的0.14%。生成產物的最長半衰期為9.64 a,比126Sn少了5個量級,只需短時間的衰變即可達到安全水平,危害大大減小。

5 SLEGS的嬗變潛力

前面幾節的模擬采用的光源參數均為SLEGS當前的設計值。如果對SLEGS進行升級,將有望獲得更高的嬗變率。下面將探究激光功率和電子束流強這兩個主要參數變化對嬗變率的影響,評估SLEGS的嬗變潛力。

5.1 嬗變反應次數與激光功率的關系

當激光功率提高時,與電子發生康普頓散射的激光光子數目增加,導致SLEGS的通量提高,嬗變反應的次數也就隨之增加。因此,激光功率對嬗變反應的發生次數有較大影響。圖6展示了在不同激光功率下嬗變掉的126Sn原子數目與照射時間的關系。嬗變反應發生次數對激光功率的依賴性非常強,例如當照射時間為30 min時,在SLEGS采用現有激光器功率(102W)條件下,被嬗變掉的126Sn原子數為3.41×109個;如果將CO2激光器的功率提升至104W,嬗變數目將達3.41× 1011?？梢?提高激光功率將大幅提高嬗變率。

5.2 嬗變反應次數與電子束電流的關系

與激光功率對嬗變效率的影響類似,電子束流強也影響嬗變率。圖7展示了嬗變率與電子流強的關系。在激光功率足夠大的情況下,電子束的電流增強則光源的能譜將隨之改變,嬗變率會顯著提升。

圖6 不同CO2激光器功率條件下的嬗變反應次數與照射時間的關系Fig.6 Number of transmutation reaction as a function of irradiation time for different average power of CO2 laser

圖7 嬗變率與電子束流強的關系Fig.7 Relationship between transmutation rate and election beam current

6 結 論

利用激光康普頓散射模擬程序4D-MCLCSS和Geant4軟件包,模擬了SLEGSγ光的產生以及光核嬗變兩個物理過程。以長壽命裂變產物126Sn作為嬗變靶材,研究了基于SLEGS的126Sn核嬗變率隨靶參數的依賴關系,優化獲得嬗變靶的最佳靶厚和半徑分別為16 cm和0.4 cm,相應的光核嬗變率為1.89×106/s。126Sn的嬗變產物皆為穩定或短壽命核素。研究結果表明：SLEGS有望為核電站產生的部分長壽命裂變產物的嬗變處理提供良好的平臺,而且升級潛力巨大。

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譚楨干(1992-),男,湖南衡陽人,碩士研究生,2013年于南華大學獲得學士學位,主要從事光核嬗變和快中子照相等相關核技術應用方面的研究。

E-mail：306233431@qq.com

羅文(1985-)男,湖南邵陽人,副教授,2011年于中科院上海應用物理所獲得博士學位,主要從事強激光驅動的新型輻射源和正電子源、核廢物嬗變處理處置、醫用放射性同位素產生等相關核技術應用方面的研究。

E-mail：wenluook@163.com

Transmutation Potential of Com ptonγSource SLEGS to Long-lived Fission Product126Sn

TAN Zhen-gan1,LIZhuo-cheng1,LUOWen1,2*,WANG Xiao-dong1

(1.School ofNuclear Science and Technology,University of South China,Hengyang 421001,China; 2.Shanghai Institute ofApplied Physics,Chinese Academy ofSciences,Shanghai201800,China) *Corresponding Author,E-mail:wenluook@163.com

By combining the simulation program 4D-MCLCSS of laser Compton scattering and the package of Geant4,the gamma rays generation of Shanghai laser-electron gamma source(SLEGS) and its impacton the photo-transmutation process of the long-lived fission products126Sn was simulated.The dependency of transmutation ratio and the geometry parameters of transmutation targetwas researched,and the transmutation product distribution based on SLEGSwas initially diagnosed.It is shown that the best target thickness and the best radius to obtain the transmutation targetof126Sn are respectively 16 cm and 0.4 cm,and the corresponding transmutation rate is 1.89×106/s.The research results show that the light photo-transmutation rate based on SLEGS is twice higher than the laser-driven bremsstrahlung,and its upgrade potential is huge.

photo-transmutation;SLEGS;126Sn;Geant4

TL24

A

10.3788/fgxb20153609.1082

1000-7032(2015)09-1082-06

2015-06-28;

2015-07-28