有機電致發光二極管散熱機理模擬研究

林 洋，張 靜，蔡 苗，魏 斌，楊連喬*

(1.上海大學新型顯示技術及應用集成教育部重點實驗室，上海 200072;2.桂林電子科技大學機電工程學院，廣西桂林 541004)

1 引 言

有機電致發光二極管 (Organic light－emitting diodes，OLEDs)具有超薄、響應迅速以及柔性等獨特優點［1－3］，在手機等小屏幕顯示領域已被成功應用，同時在大尺寸顯示和室外照明領域［4－5］也展現出一定的應用潛力。許多研究致力于提高OLEDs的性能，如使用具有較高熒光和磷光發射效率的材料;優化器件結構，開發具有微腔結構的頂發射器件和插入載流子注入層以匹配不同材料的能級差;適當摻雜，提高載流子遷移率等［6－10］。盡管OLEDs效率得到了很大提高，但其壽命與LED 相比仍相對較短［11］。

隨著OLEDs器件尺寸和輸入電流密度的增大，單位密度的熱流量增大，溫度與散熱能力對器件性能的影響更加明顯［12］。OLEDs的發光層為有機材料，常用的襯底材料為ITO(Indium tin oxide)玻璃，PET(Polyethylene terephthalate)也常被用來作為柔性 OLEDs襯底［1，13］。然而，有機材料、玻璃、PET都具有很低的熱傳導率，散熱性能不佳，而且有機材料在高溫下會被分解，OLEDs結構會被熱應力破壞［14］，導致器件加速老化。2004 年，Vamvounis等［15］報道了溫度對 OLEDs器件可靠性的影響。2008年，Tsuji等［16］采用拉曼散射測量了OLEDs發光層的工作溫度。2009年，Chung等［17］利用紅外熱成像法測量了導熱系數不相同的基板的OLEDs的工作溫度。2011年，Li等［18］利用ANSYS有限元分析軟件研究了OLEDs的溫度場分布。2012年，Yang等［19］采用商用仿真軟件FloTHERM和瞬態熱學測試技術評估了OLEDs面板的熱學特性。2013年，Yang等［20］將紅外熱像與電學測試法相結合，指出兩者結合可以為OLEDs的熱分析提供更加具有指導意義的信息。

本文研究了OLEDs的發光和散熱過程，從傳熱學角度分析得到了器件的熱耗散功率中輻射與對流各自所占的比重以及引起的溫升，通過制備具有不同有機層材料的OLEDs研究了器件亮度、溫度與衰減的相互影響。

2 實 驗

實驗采用預沉積圖案的ITO玻璃(方塊電阻約為20 Ω/□)為襯底，實驗前對襯底依次通過去污粉、去離子水、丙酮、異丙醇超聲清洗，干燥后再經過氧等離子處理之后立即放入真空腔體。蒸鍍時真空度為 1×10－2Pa。OLEDs器件結構為ITO/NPB(50 nm)/Emitting layer(20 nm)/Alq3(40 nm)/LiF(0.3 nm)/Al(120 nm)，其中 ITO為陽極，NPB為空穴傳輸層，Alq3為電子傳輸層，LiF為輔助電子注入層，Al為陰極;發光層(Emitting layer)分別為 Alq3∶1%PtOEP、Alq3∶1%Coumarin－6 和 Alq3∶1%Rubrene，摻雜比例均為質量分數。蒸發速度及厚度用石英晶片測量，有機材料、LiF、Al的蒸發速度分別控制為 0.06，0.01，0.5 nm/s。器件發光面積為2 mm×5 mm。

所有器件均在大氣、室溫(300 K)、未封裝條件下測試。電致發光光譜、亮度用理寶公司(Libero Ltd.)的PR650光譜掃描色度計測量。器件表面溫度用美國福祿克公司K型鎳鉻－鎳硅熱電偶FLUKE 54B測量。當溫度高于－100℃時，該熱電偶的溫度準確度為±(0.05%+0.3℃)，顯示分辨率為0.1℃。測量時，將80PK－1珠型探頭與器件中心的金屬陰極一側用導熱膠帶貼合。每種器件測試所得數據是6個實驗樣品測試結果的平均值。實驗結果重復性良好。

3 結果與討論

OLEDs是一種注入型電致發光器件，結構為電極/有機層/電極，其工作原理是在電極間施加電壓，電子和空穴分別從陰極和陽極向電極之間的有機活性層注入，正負載流子在電場作用下相向輸運，在發光層中復合產生激子，最后激子通過輻射躍遷產生光。但是受到材料能級、電子和空穴的遷移率等影響，目前OLEDs器件的電光轉換效率只有15%左右［21］。也就是說，其余85%左右的能量被轉換成熱能。

圖1是發光層為Alq3∶1%Rubrene的OLEDs器件在功率效率為23.5 lm/W、亮度為1 000 cd/m2時的表面溫度隨時間變化的曲線，插圖為器件的電致發光光譜。器件開始工作后，溫度開始迅速上升，在一段時間后緩慢增加，直至到達穩定狀態。從圖1可以看出，器件在工作約250 s后，溫度達到穩定狀態。此時測得器件表面的實際溫度為66.3 ℃，溫升為39.3 ℃。

圖1 OLEDs器件表面溫度隨工作時間的變化曲線，插圖是發光層為Alq3∶1%Rubrene的器件的發光照片和光譜。Fig.1 Curve of the device surface temperature vs.operating time.Inset is the photo and emission spectrum of the device with the emitting layer of Alq3∶1%Rubrene.

由于載流子的輻射性復合與隨機復合并存，所以OLEDs的輸入功率最終轉換為光能和熱能。假設OLEDs各處溫度相等(因此忽略了熱傳導)，熱能通過熱輻射和對流散發到環境中，如圖2所示。由于OLEDs各組成材料比較薄，因此在本文中假設器件表面溫度與結溫一致。通過模擬計算，發現當發光、熱輻射、熱對流與輸入功率的比例分別為15%、30%和55%時，計算結果最接近實際測量所得結果，具體計算依據與結果將在3.1、3.2 節中詳細陳述。

圖2 器件結構示意圖。①表示發光，②表示熱輻射和對流。Fig.2 Schematic diagram of OLEDs.① represents the light emitting process，and ② represents the thermal radiation and convection process.

3.1 熱輻射引起的器件溫度改變

熱輻射是導致器件溫度升高的主要原因之一。控制功率效率保持為ηL=23.5 lm/W，假設器件溫度處處相等，通過改變輸入電流來改變該OLEDs器件的亮度，從而得到該器件在不同亮度下因熱輻射造成的溫度變化。根據斯蒂芬·玻爾茲曼定律［22］，物體單位面積紅外輻射功率與物體表面溫度的四次方和物體表面的輻射系數成正比:

式中，E為器件單位面積紅外輻射功率，ε為輻射系數，δ為斯蒂芬·玻爾茲曼常數，T為物體的絕對溫度。由于發射率決定于材料性質和表面狀態，基本不變，所以紅外輻射能的變化最終表現為器件表面物理溫度的變化。熱輻射主要從ITO和Al電極這兩側分別發射。當器件的功率效率為ηL、亮度為L時，輸入功率為:

綜合以上分析，得到:

其中，T為器件表面的絕對溫度，Td為室溫。由此可以得到OLEDs的溫度隨亮度的變化。以上公式所涉及的參數如下:δ=5.673×10－8W/(m2·K)，εITO=0.1，εAl=0.05，Td=300 K，ηL=23.5 lm/W。于是器件表面溫度T為:

如圖3所示，當器件沒有點亮時，溫度為室溫。當器件被點亮后，隨著亮度的增加，器件的溫度呈上升趨勢。當亮度達到1 000 cd/m2時，器件表面溫度達到63.4℃，輻射引起的溫度上升為ΔT1=36.4℃。如果器件長時間保持在這個溫度下工作，壽命將會大大縮短。

圖3 器件表面溫度隨亮度的變化曲線。Fig.3 Curve of the device surface temperature vs.luminance

3.2 對流引起的器件溫度改變

由于測量是在器件未封裝時的空氣中進行，所以要考慮對流對器件表面溫度的影響。對流換熱公式是由牛頓在1701年提出的，又稱牛頓冷卻定律［23］，即流體與固體壁面之間的對流傳熱與它們的溫度差成正比:

其中:q為單位面積的固體表面與流體之間在單位時間內交換的熱量，稱為熱流密度;h為表面對流換熱系數［24］，空氣與鋁電極的自然換熱系數為25 W/(m2·K)，空氣與玻璃基板的自然對流換熱系數為25 W/(m2·K);Tw和T∞分別為固體表面和流體的溫度，單位為開爾文(K)。將器件和玻璃基板視為一個整體，帶入具體數值。根據定義，將公式(2)帶入公式(5)，可以得到:

其中ηL=23.5 lm/W，得到器件亮度和溫度的關系:

從式(7)可以看出器件溫度改變和亮度成正比例關系，器件亮度增加，其表面溫度也隨之增加。當亮度為1 000 cd/m2時，對流引起的溫度上升為ΔT2=Tw－T∞=3.0℃。可以看出，由對流造成的器件溫度變化在器件發熱過程中不是決定因素。值得注意的是，對流造成的器件溫度變化和器件工作時的工作功率、亮度以及環境溫度、環境的對流換熱系數相關。由于材料的界面缺陷、載流子在不同材料中遷移率不同等因素，載流子未在發光層中復合發光，而是隨機復合產生熱能，造成器件溫度升高，這是發熱的本質原因。

結合熱輻射和熱對流兩種發熱機制，器件工作在23.5 lm/W的功率效率下，亮度為1 000 cd/m2時的表面溫度達到66.4℃，溫升ΔT=ΔT1+ΔT2=39.4℃。器件工作時，熱輻射和熱對流兩種機制共同造成器件溫度的改變，其機理較為復雜，本文沒有涉及到這兩種機制共同作用時的溫度計算，而是分開計算，這也是本文計算OLEDs熱損耗的方法缺陷之一，其優化方案還有待進一步研究。

3.3 發光層材料隨器件亮度衰減的影響

我們制備了具有不同發光層的OLEDs器件:ITO/NPB(50 nm)/Emitting layer(20 nm)/Alq3(40 nm)/LiF(0.3 nm)/Al(120 nm)，發光層分別為 Alq3∶1%PtOEP、Alq3∶1%Coumarin－6、Alq3∶1%Rubrene。圖4表明OLEDs的發光層材料不同，其亮度衰減隨時間的變化率不同(初始亮度為3 000 cd/m2)。從圖4可以看出，發光層為Alq3∶1%PtOEP的OLEDs和無機發光二極管亮度衰減率相差不大，說明該OLED器件性能比較穩定。而發光層為Alq3∶1%Rubrene的OLEDs器件亮度衰減嚴重，其內部結構變化極大，說明該結構還需要進一步優化。對于具有不同發光層的發光器件，由于其材料的分子結構差異、分子堆積方式不同、載流子的遷移率不同等原因，造成散熱機制有差異，因此，器件老化速率不同。

圖4 具有不同發光層材料的OLEDs器件亮度衰減速率曲線Fig.4 Curves of the brightness decay rate of OLEDs with different light－emitting materials

4 結 論

從傳熱學角度分析了OLEDs的散熱機制，并利用經典的熱輻射和熱對流模型研究了OLEDs的散熱過程。結果發現，發光僅消耗輸入功率的15%，熱輻射占30%，熱對流占55%，計算得到因發熱而造成的器件溫度上升為39.4℃。影響器件性能的決定因素有環境溫度、材料、工作功率等。發光材料不同，器件的亮度衰減速率也不一樣。

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