射流鼓泡反應器的混合特性

郭天琪，黃正梁，王靖岱，蔣斌波，陽永榮

（浙江大學化學工程與生物工程學院，化學工程聯合國家重點實驗室，浙江 杭州 310027）

射流鼓泡反應器的混合特性

郭天琪，黃正梁，王靖岱，蔣斌波，陽永榮

（浙江大學化學工程與生物工程學院，化學工程聯合國家重點實驗室，浙江 杭州 310027）

射流鼓泡反應器以液體射流代替攪拌實現液相混合，具有結構簡單、制造及維護費用低等諸多優點，研究其混合特性對于反應器的設計、優化及放大具有重要意義。以空氣-水作為模擬介質，采用KCl電解質溶液為示蹤劑考察了表觀氣速和射流Reynolds數的大小對液相宏觀混合時間的影響，并從能量輸入的角度對射流鼓泡反應器的混合機制進行分析。研究發現，在實驗條件下（表觀氣速變化范圍為0.0006～0.0343 m·s-1，射流Reynolds數的變化范圍為1.75×104～7.00×104），鼓泡的加入使得均相射流反應器內的液相混合得到改善；隨著表觀氣速增大，液相宏觀混合時間先縮短后延長；當氣體輸入功率或液體輸入功率不變時，混合時間隨總輸入功率的增大而縮短。通過對多組實驗數據的回歸分析，提出了液相宏觀混合時間與液體輸入功率和氣體輸入功率的經驗關聯式，計算值與實際值吻合較好。最后基于提出的關聯式，發現當總輸入功率一定時，混合時間隨氣體輸入功率的增加先縮短后延長，臨界轉變點在氣體輸入功率為總功率的61%處，此時氣液兩相協同作用最強。

多相反應器；混合；氣泡；射流；輸入功率

引　言

射流鼓泡反應器是一類帶有液體噴嘴以及氣體發生鼓泡部件的反應器，利用液體噴射代替傳統攪拌槳，一方面可以降低動設備的機械維護費用，另一方面在液體循環量較大時，有效地避免了攪拌槳的振動問題。在射流鼓泡反應器內，液體在泵的輸送下經過噴嘴高速噴射進入反應器內，利用高速液體射流的剪切作用來破碎氣泡，實現反應器內氣液兩相的高效分散混合。眾所周知，反應器內物料的混合狀態直接影響傳熱、傳質和化學反應。因此，深入研究射流鼓泡反應器內的混合特性對于反應器的設計、優化及放大均具有重要意義。

射流混合的概念廣泛應用于均相體系。目前文獻中關于射流混合的研究可以分為兩個方面，一方面通過實驗研究，考察操作條件以及幾何尺寸，如射流速度、噴嘴直徑、射流角度及位置、液體黏度、反應釜直徑及釜底形狀等對混合時間的影響[1-5]；另一方面通過計算流體力學（CFD）技術進行模擬研究，以期對反應器內的流體力學行為及對混合的作用規律進行細致的刻畫[6-10]。

射流現象用于氣液混合反應主要有以下兩種反應器形式，一種是噴射式氣液反應器，另一種是射流鼓泡反應器。前者多用來代替鼓泡塔[11-12]，而后者則多用來代替攪拌反應器。其中噴射式氣液反應器又根據射流噴嘴在反應器上下位置的不同，分為下噴式自吸反應器和上噴式環流反應器。在傳統的鼓泡塔內，氣泡尺寸決定氣液接觸面積，影響氣液傳質效果，而其受向下流動的液體和向上流動的氣體影響，這使得鼓泡塔內的氣液兩相行為在一定程度上受到限制[13]。因此提出采用噴射式氣液反應器來代替鼓泡塔以期得到更好的氣液傳質效果[11-12]。在噴射式氣液反應器內，液體射流不僅可以對氣泡產生剪切作用，形成較小的氣泡，同時還會與小氣泡接觸進行兩相反應。反應器內氣、液兩相一同從噴嘴處進料，當具有一定壓力的液體經反應器上部的噴嘴噴射時，會產生很高的液體流速，噴嘴周圍由此形成低壓區，反應原料被吸入吸氣室，然后在吸氣室下方的混合室內充分混合。噴嘴主要用于將氣體卷吸入液體中，形成小氣泡。與之不同的是，在射流鼓泡反應器中，氣、液兩相分別進料，噴嘴既用于攪拌液體，又可以使液體形成循環，分散氣體。此外，噴射式氣液反應器中下噴式的噴嘴在液面上方，上噴式的噴嘴在反應器底部全部淹沒在液相中，二者均是氣液順流；而射流鼓泡反應器中噴嘴伸入到液面下方，氣液兩相形成逆流。

與噴射式氣液反應器相比，射流鼓泡反應器的研究相對較少。Amiri等[14]首次對射流鼓泡反應器的混合性能進行了研究，得到射流可以有效改善液相混合以及越接近氣液兩相相遇位置混合時間越短的結論，并根據不同噴嘴Reynolds數下，隨表觀氣速變化得到的混合時間的4種不同變化趨勢，總結出4類氣液兩相流動結構。但文獻只依據流動結構圖對實驗現象進行解釋，并未對結果進行深入分析，挖掘產生不同流動結構的原因。

在氣液兩相體系中，液相混合是影響反應器性能的主要因素之一[15]。良好的液相混合可以防止組分在氣液相界面間的過度積累或缺失，進而增強質量傳遞的驅動力，加速有效組分的轉移。因此，可以通過強化液相混合和增加小氣泡的數量來增大氣液間的相界面積，進而從根本上強化傳質。此外，在氣液兩相體系中，傳質效果受氣體在液膜中溶解度限制，而液相混合則可減小液膜厚度，進一步改善傳質效果[16]。

本文針對射流鼓泡反應器的液相混合特性這一重要參數開展實驗研究，采用電解質示蹤法測量液相宏觀混合時間，系統考察了表觀氣速對液相宏觀混合時間的作用規律，并從能量輸入的角度對宏觀混合特性進行分析，提出液相宏觀混合時間的經驗關聯式，最終希望為工業射流鼓泡反應器的開發提供理論指導。

1　實驗部分

1.1實驗裝置及流程

圖1為冷模實驗系統流程，包括反應器、氣路系統、水路系統、檢測儀器以及計算機數據采集系統5個部分。反應器由有機玻璃制成，由筒體、半球形下封頭、液體注入管、氣體分布環、擋板等部分組成。反應器筒體和半球形封頭的內徑為 380 mm，反應器筒體高度為1000 mm，反應器內裝有氣體分布環、液體噴嘴以及擋板。其中，氣體分布環上方布有均勻分布的出氣孔，下方布有少量排液口，液體噴嘴為縮徑式，具體結構如圖2所示，氣體分布環距反應器底部垂直距離為0.15 m，液體噴嘴出口距氣體分布環垂直距離為 0.4 m。反應器設有進氣口（A）的公稱直徑為31 mm，排液口（B）的公稱直徑為63 mm，取樣口（C）四周對稱分布，公稱直徑為30 mm。

圖1　冷模實驗流程Fig.1　Schematic diagram of experimental setup

冷模實驗裝置的結構參數為自行設計確定，具體尺寸如表1所示。其中，di為筒體和半球形封頭內徑，h為筒體高度，da為噴嘴縮徑前內徑，db為噴嘴縮徑后內徑，α為收縮角度，l為收縮部分長度，hr為縮徑后圓柱段長度，dg為氣體分布環直徑，ds為分布環內徑，dk為分布環開孔直徑，n為開孔數。

表1　實驗裝置結構參數Table 1　Parameters of experimental apparatus

冷模實驗在常溫、常壓下進行，以空氣和水作液體從反應器底部排出，在循環泵的泵送作用下經流量計計量后通過噴嘴噴射進入反應器，構成液體循環。實驗過程中，通入反應器內的氣體流量的變化范圍為0.25～14 m3·h-1，以反應器截面積計算，表觀氣速的變化范圍為0.0006～0.0343 m·s-1，該操作區間可包含氣泡的鼓泡態和聚并態，液體射流Reynolds數的變化范圍為1.75×104～7.00×104。射流Reynolds數Rej的計算如式（1）所示。

式中，dj為射流出口直徑，uj為射流出口速度，ρ為射流液體密度，η為射流液體黏度。

圖2　液體噴嘴及氣體分布環結構Fig.2　Structure diagram of liquid jet and gas distribution ring

1.2實驗測試方法及數據處理

采用電解質示蹤法對液相宏觀混合時間進行檢測。實驗開始前，向反應器內注入自來水約64 L，液面高度約 0.625 m，打開離心泵及風機，調整閥門開度，使得氣液流量分別達到規定值。測量過程中，將一定體積(50 ml)的飽和KCl溶液通過注入裝置，經由反應器液體噴嘴脈沖加入。為消除氣泡對檢測造成的影響，在反應器下部檢測點安裝特殊設計的引流裝置[17]，將塔內液體引出，分離氣液兩相。采用位于筒體側壁底部的電導率儀（上海雷磁公司，DDSJ-308A）測量液體電導率，并將檢測結果輸入計算機內保存。每個數據點實驗次數不少于5次，混合時間以電導率值的均勻度達到99%所用的時間為標準[14]。

圖3為檢測過程中液體電導率隨時間變化的典型結果。為了便于比較及后續的分析，采用如式（2）所示的方法對電導率儀的測量結果進行量綱1化處理。

圖3　液體電導率隨時間的變化Fig.3　Variation of conductivity with time in mixing time

式中，κ（t）為t時刻的電導率，κi為實驗初始時的電導率，κ∞為實驗結束時達到穩定的電導率。采用式（2）對圖3中的數據進行處理，結果如圖4所示。當示蹤劑濃度達到平衡濃度的 99%～101%之間時，該時刻與示蹤劑注入的時間間隔即為混合時間tM。

圖4　量綱1處理后電導率cj隨時間的變化Fig.4　Variation of dimensionless cjwith time in mixing time

2　實驗結果與討論

2.1鼓泡的影響

為探究氣相鼓泡對均相射流混合的影響，在射流反應器內通入氣體，對比了表觀氣速ug分別為0 和0.0061 m·s-1時，液相宏觀混合時間隨液體射流Reynolds數的變化情況，實驗結果如圖5所示。從圖中的結果可以看出，有鼓泡時反應器內的液相宏觀混合時間小于無鼓泡時的液相宏觀混合時間；當射流Reynolds數為7×104時，兩條曲線之間的差距最小，此時有鼓泡時的液相宏觀混合時間是無鼓泡時的70%；而當射流Reynolds數為1.75×104時，有鼓泡時的液相宏觀混合時間只有無鼓泡時的60%。由此可見，鼓泡對均相體系內的混合情況有明顯的改善作用，這主要是由于氣泡引起的反應器內液體的局部湍動強化了液相混合。進一步觀察可以發現，有無鼓泡時液相宏觀混合時間的差值隨著液體射流Reynolds數的增大而減小，分析其原因是由于射流Reynolds數較大時，反應器內液體主要受射流循環混合作用，表觀氣速一定的氣泡所引起的局部液相湍動對液相混合的強化程度相對降低。

圖5　有無鼓泡時液相宏觀混合時間隨射流Reynolds數的變化Fig.5　Effect of bubble injection（ug=0.0061 m·s-1）on mixing time with various jet Reynolds numbers

圖6　射流反應器內實際流動情況Fig.6　Real flow conditions in jet reactor

結合圖6實驗過程中所拍攝的照片及射流理論等對實驗現象進一步分析，未加入鼓泡時，射流以一定的速度離開噴嘴出口后，與周圍靜止的流體形成速度不連續的間斷面，而速度間斷面是不穩定的，射流引起的摻混相應產生了對射流的阻力，使射流流速降低，能量減弱[18]。通入氣體后，環狀分布管鼓出的氣泡在上升過程中，受到反應器中心豎直向下的液體射流的剪切分散作用，較好地分布在反應器內，引起周圍液體的局部湍動，在氣泡的帶動下向上流動，到達液面附近后在反應器壁面處形成向下流動的液體，構成液相流動循環。相比未加入鼓泡時，氣泡引起的液體湍動使得反應器壁面處及液面附近的液體的流動速度增加，死區及低速區大大減少。綜上可知，加入鼓泡后，反應器內氣泡帶動液體局部湍動，形成液面附近的流動循環，液相混合在很大程度上得到了改善。

2.2表觀氣速的影響

圖7為不同射流Reynolds數下表觀氣速與液相宏觀混合時間的關系，其中橫坐標為表觀氣速，縱坐標是液相宏觀混合時間，不同曲線代表不同的射流Reynolds數。從圖中可以看出，當射流Reynolds數一定時，液相宏觀混合時間隨表觀氣速的增大先縮短后延長，在不同的射流Reynolds數下均表現出類似的規律。當射流Reynolds數較小（Rej=1.75×104）時，隨著表觀氣速進一步增大，液相混合時間的增幅較大。進一步分析，當射流Reynolds數較小（Rej=1.75×104）時，極小值點對應的表觀氣速約為0.007 m·s-1，而當射流Reynolds數較大時，極小值點對應的表觀氣速約為 0.017 m·s-1。也就是說，在不同射流Reynolds數下，液相宏觀混合時間的臨界轉變氣速是不同的。在低射流Reynolds數下，反應器內為氣相鼓泡控制，因此出現了與鼓泡塔（射流Reynolds數為0）中類似的研究結果[19-20]。文獻表明，鼓泡塔在低表觀氣速下(ug<0.01 m·s-1)，液相宏觀混合時間隨表觀氣速增加急劇減少；在較高的表觀氣速下(ug>0.01 m·s-1)，氣速影響趨緩，甚至出現了隨氣速增加混合時間延長的結果。但在高射流Reynolds數下，表觀氣速增大所形成的并聚的大氣泡可以被能量較高的射流破碎和剪切成為小氣泡，而小氣泡有利于液相湍動及混合，因此液相宏觀混合時間的臨界轉變氣速增大。下文將從能量輸入的角度對此做更深入的分析。

對實驗結果進一步分析，當表觀氣速較小時，射流可以到達氣體分布環上方，對反應器內的氣泡起到向器壁推動和分散作用，可以減少單一射流混合時反應器內的死區。同時，由于射流形成的液體循環，使得氣泡引起的液體局部湍動更加劇烈，射流和鼓泡相互協同影響，形成了小規模的動量和能量交換。隨著表觀氣速的增大，氣泡增多，氣體引起的湍動作用得以加劇，同時射流和氣泡相互碰撞引起的液體的湍動和攪動更加劇烈，因此混合時間減少。當表觀氣速進一步增加的時候，氣泡開始發生并聚，射流可破碎大氣泡，但是引起液體湍動的小氣泡未較之前增多，因此混合時間基本保持不變。當表觀氣速再增加時，如果射流Reynolds數相對不足以破碎并聚的大氣泡，而大氣泡引起的液相循環作用又強于局部的湍流脈動，則會出現混合時間稍有增長，混合效果變差的情況。由此可知，表觀氣速不同，氣泡的數量、大小及狀態均不同，進而影響反應器內液體流動狀態，對液相混合構成影響。

圖7　不同射流Reynolds數下表觀氣速對液相宏觀混合時間的影響Fig.7　Effect of aeration rate on mixing time with different jet velocities

2.3能量輸入分析

在傳統的鼓泡反應器中，反應器內液相混合主要為湍動混合機制控制，氣泡上升卷吸液體促進了液相的混合。而在射流鼓泡反應器中，液相混合則存在湍動混合和循環混合兩種控制機制，一方面射流會破碎氣泡、卷吸液體，影響氣泡和釜內液體耦合控制的湍動混合強度；另一方面射流同時促使反應器內形成較規則的液體循環，影響射流和釜內液體耦合控制的循環混合強度。兩種混合機制共同決定了射流鼓泡反應器中的混合狀態。本文將從能量輸入的角度對射流鼓泡反應器的混合機制進行定量分析。

射流鼓泡反應器中，無論是從氣體分布器進入反應器的氣體，還是從液體噴嘴進入反應器的液體，其實質均是向反應器內輸入一定的能量。反應器能量的輸入是控制反應器內液相混合、氣液傳質等的重要參數[21]。在射流鼓泡反應器中，由于氣體和液體兩相逆流進入反應器，其流動方向及對釜內液體混合的控制機制均不同，氣泡和射流兩種作用機制并非單一疊加關系。而這兩種不同輸入能量間的相互協同作用會對反應器的宏觀混合產生重要的影響。

氣液射流反應器中氣體和液體的能量輸入可分別用式（3）和式（4）進行計算[21]。

式中，PG和PL分別為氣體輸入功率和液體噴射輸入功率，W；DN為噴嘴直徑，m；VG和VLN分別為氣體和液體的體積流量，m3·s-1；ρG和ρL分別為氣相和液相的密度，kg·m-3；M為空氣的相對分子質量；u0為氣體的表觀氣速，m·s-1；β為最大靜壓頭與反應器頂部壓力（pT）之比，其大小可根據式（5）計算[21]

式中，L為泡沫液位，m；εG為氣含率；g為重力加速度。εG可通過測量靜液層高h和通氣時泡沫液位L算出

圖8為不同氣體輸入功率下液相宏觀混合時間與液體輸入功率的關系。其中橫坐標為液體輸入功率，縱坐標為混合時間，不同曲線代表不同的氣體輸入功率，實驗過程中通過改變氣體和液體的流速來改變其輸入功率。從圖中可以發現，在一定的氣體輸入功率下，液體輸入的功率越大，反應器的液相宏觀混合時間越短。這是因為在固定了一種能量輸入的情況下，增加另一種能量輸入的大小，反應器內的總能量輸入增大。如當反應器內的液體能量輸入增大時，射流帶動的液體循環混合更加劇烈，反應器內的混合狀況得以改善，相應地，液相宏觀混合時間縮短。即在此情況下，反應器的能量輸入越高，反應器內的混合情況越好，液相宏觀混合時間越短。但需要注意的是，此結論適用于固定一種能量輸入的大小，僅考慮氣體或液體單因素對宏觀混合時間的影響。當二者的輸入能量均發生變化時，情況會更加復雜。

圖8　不同氣體功率下液體輸入功率對液相宏觀混合時間的影響Fig.8　Effect of liquid power input on mixing time with different gas power input

圖9為實驗過程中混合時間隨反應器總輸入功率的變化。圖中的點代表相應總輸入功率下所對應的混合時間。從圖中可以看出一個基本的變化規律，即總輸入功率越大，宏觀混合時間越短。

圖9　總輸入功率對液相宏觀混合時間的影響Fig.9　Effect of total power input on mixing time

2.4液相宏觀混合時間經驗關聯式

從前文的研究結果可以發現，通過改變氣速（表觀氣速范圍為0.0006～0.0343 m·s-1）或射流Reynolds數（射流 Reynolds數范圍為 1.75×104～7.0×104）可以改變反應器的能量輸入，進而在一定程度上影響反應器的液相宏觀混合時間。在分析了氣體及液體能量輸入對液相宏觀混合時間的影響規律的前提下，本文提出了液相宏觀混合時間關聯式

擬合得到a=85.87, b= -0.12, c= -0.19。實驗值和計算值的比較如圖10所示，實驗值和計算值的相對誤差基本控制在10%以內，模型的準確性較高。

為了定量研究氣體和液體輸入功率對液相宏觀混合時間的影響，即氣泡和射流的協同作用，在總輸入功率P一定的前提下對式（7）求導

令式（8）為零，則 PG=[0.19/(0.19+0.12)]P= 0.61P。當PG＜0.61P時，式（8）小于0，當 PG>0.61P時，式（8）大于0。也就是說，在總輸入功率一定的前提下，氣體輸入功率不足總輸入功率的61%時，氣體輸入功率越大則混合時間越短，而當其大小超過總輸入功率的61%時，氣體輸入功率越大混合時間也越長，PG=0.61P為混合時間的極小值點。

由前文的分析可知，射流鼓泡反應器內存在兩種型式的混合，即由氣體鼓泡引起的湍動混合以及由液體射流形成的循環混合。湍動混合強度越大，混亂度越高；循環混合強度越大，則液體湍動趨于規則有序，混亂度降低，混合效果較湍動混合差。因此，在氣液總輸入功率一定的條件下，當氣體輸入功率較小時，增加氣體輸入功率可以改善反應器內的湍動混合程度，縮短液相宏觀混合時間；但當氣體輸入功率進一步增大時，勢必會使得液體輸入功率減小，此時液體射流能量過低，無法有效破碎由于較高的氣體輸入功率所形成的并聚的大氣泡，反應器內混合效果變差。

當氣體輸入功率占總輸入功率61%時液相宏觀混合時間最短，說明反應器內氣體鼓泡和液體射流相互協同作用最強。

圖10　液相宏觀混合時間經驗公式計算值與實驗值的比較Fig.10　Comparison of liquid mixing time between calculated data and experimental data

3　結　論

（1）應用電解質示蹤法測定了射流鼓泡反應器內的液相宏觀混合時間。實驗結果表明，鼓泡的加入很大程度上改善了均相射流反應器內液體的混合情況；液相宏觀混合時間隨著表觀氣速的增大呈先縮短后延長的趨勢，進一步增大表觀氣速，當射流Reynolds數過小不足以破碎大氣泡時，混合時間稍有增長。

（2）從能量輸入的角度探討鼓泡注入的氣體輸入功率以及射流注入的液體輸入功率與液相宏觀混合時間的關系，分析發現當氣體輸入功率或液體輸入功率不變時，混合時間隨總輸入功率的增大而縮短；當總輸入功率一定時，混合時間隨氣體輸入功率的增加先縮短后延長，臨界轉變點在氣體輸入功率為總功率的61%處，此時氣體鼓泡和液體射流協同作用最強。

（3）在實驗條件下（以反應器截面積計，表觀氣速的變化范圍為 0.0006～0.0343 m·s-1，射流Reynolds數的變化范圍為1.75×104～7.0×104），回歸得到射流鼓泡反應器內液相宏觀混合時間的經驗關聯式為：

符號說明

L——泡沫液位，m

M——空氣的相對分子質量

PG——氣體流動輸入功率，W

PL——液體流動輸入功率，W

pT——反應器頂部壓力，Pa

tM——混合時間，s

ug——表觀氣速，m·s-1

uj——射流出口液速，m·s-1

VG——氣體體積流速，m3·s-1

VLN——液體體積流速，m3·s-1

εG——氣含率

η ——黏度，Pa·s

κ——電導率，mS·cm-1

ρG——氣相的密度，kg·m-3

ρL——液相的密度，kg·m-3

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Mixing characteristics in jet bubbling reactor

GUO Tianqi, HUANG Zhengliang, WANG Jingdai, JIANG Binbo, YANG Yongrong
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, College of Chemical and Biological Engineering, Hangzhou 310027, Zhejiang, China)

The jet bubbling reactor uses liquid jet to achieve the liquid mixing instead of mechanical stirring, which brings several advantages such as simple structure and low cost of maintenance and manufacturing. The research of its mixing characteristics plays a significant role in the design, optimization and scaling up of the reactor. Based on the air-water system, the electrolyte tracer (KCl solution) method was applied to investigate the influences of gas velocity and jet Reynolds number on the liquid mixing time with the cold model experimental apparatus. The mixing mechanism in jet bubbling reactor had also been analyzed from the perspective of power input. The results showed that within the experimental range (ugfrom 0.0006 to 0.0343 m·s-1, Rejfrom 1.75×104to 7.00×104), the introduction of gas bubbling strengthened the liquid mixing conditions. With the increase of superficial gas velocity, the liquid mixing time decreased at first and then increased. When the gas or liquid power input kept constant, the mixing time decreased with the increase of the total power input. Through the regression analysis of all the experimental data, relationship between liquid mixing time, and liquid and gas power inputs hadbeen built up. An empirical correlation was proposed, and the calculated value was fitted well with the experimental data. Based on the obtained equation, the liquid mixing time was found to decrease at first and then increase with the increase of the gas power input if the total power input was remained constant. The transition point was around where gas input power occupied 61% of the total input power. At this point, the synergistic effect was the strongest.

date: 2015-04-07.

HUANG Zhengliang, huangzhengl@zju.edu. cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (21406194), the Natural Science Foundation of Zhejiang Province (LQ13B060002, R14B060003) and the National Basic Research Program of China (2012CB720500).

multi-phase reactor; mixing; bubble; jet; power input

10.11949/j.issn.0438-1157.20150435

TQ 027.1

A

0438—1157（2015）11—4438—08

2015-04-07收到初稿，2015-05-25收到修改稿。

聯系人：黃正梁。第一作者：郭天琪（1990—），女，碩士。

國家自然科學基金項目(21406194)；浙江省自然科學基金項目（LQ13B060002，R14B060003）；國家重點基礎研究發展計劃項目（2012CB720500）。