木質填料床A/O系統處理低C/N比養豬廢水的效能與脫氮機制

謝榮，趙博瑋，李建政，鄧凱文

（哈爾濱工業大學城市水資源與水環境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱 150090）

木質填料床A/O系統處理低C/N比養豬廢水的效能與脫氮機制

謝榮，趙博瑋，李建政，鄧凱文

（哈爾濱工業大學城市水資源與水環境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱 150090）

針對干清糞式養豬廢水濃度高和低C/N比的特點構建了四格室木質填料床A/O處理系統，通過調控運行探討其除氮效能和機制。結果表明，在HRT 18.7 h、32℃、硝化液回流比200%、好氧區DO 1.5 mg·L-1等條件下，即便進水高達307.7 mg·L-1，COD/TN平均為0.47，系統對COD、和TN的去除率仍能維持在66.5%、93.6%和89.0%左右，TN去除負荷達到0.22 kg·m-3·d-1以上。系統對COD和TN的去除表現出一定的空間分區特征，其中前三厭氧格室是去除 COD主要功能區，末端好氧格室是脫氮功能區。系統的脫氮機制以短程硝化反硝化為主，枯木填料的腐解為反硝化提供了必要的碳源。

養豬廢水；低C/N比；固定床；厭氧；曝氣；脫氮；碳源；短程硝化

引　言

規模化養豬的迅速發展使養豬廢水大量集中排放，對受納環境造成了嚴重威脅[1]。養豬場排放的廢水水質因豬舍清糞方式不同而有很大差異[2]。其中，干清糞的清糞方式具有固體糞便回收率高、豬舍沖洗水省等優點，應用廣泛。干清糞模式下排放的養豬廢水化學需氧量（COD）濃度不高，卻含有高濃度的是一種典型的低C/N比有機廢水，如何有效地進行脫氮是該類廢水處理的難點[2-3]。

在傳統的全程硝化反硝化生物脫氮處理中，一般認為C/N比大于4～6時才能滿足反硝化細菌對碳源的需求[4]。對于低C/N比養豬廢水，如無外加碳源，很難進行高效經濟的脫氮[5]。而短程硝化反硝化工藝則可在較少碳源供給條件下實現高效脫氮[6]。短程硝化反硝化工藝與傳統的全程硝化反硝化工藝相比，具有耗氧量低、反應時間短、反硝化所需碳源少、剩余污泥產量低和基建投資省等優點[6-9]。在現有的廢水生物脫氮技術中，缺氧-好氧工藝（A/O工藝）和生物濾池得到了深入研究和廣泛應用[10-12]，而構建木質填料床A/O處理系統并用于養豬廢水處理的研究還未見報道。本工作借助生物濾池和 A/O工藝的工作原理設計了木質填料床A/O處理裝置，希望以枯木的降解補充生物脫氮對碳源的需求，并在系統內實現短程硝化反硝化，達到使低C/N比養豬廢水高效脫氮的目的，研究通過木質填料床A/O處理系統的啟動和運行，以COD、和總氮（TN）為主要水質指標，探討其處理效能，并對其生物脫氮機制進行了分析。

1　材料和方法

1.1實驗裝置

用于處理養豬廢水的木質填料床A/O處理系統由有機玻璃制成，總體采用折流板反應器的設計，4格室，單室規格為L×B×H（長×寬×高）=12 cm× 10 cm×54 cm，總有效容積24 L，刨除填料占用體積后的納水量為12.47 L。如圖1所示，反應器的前3格室為厭氧區，第4格室為好氧區，各格室底部設有排泥口；第1、第2和第3格室的中部固定有體積為 1.71 L的填料床，各格室總孔隙率為48.24%，填料是規格為（2～3）cm×（1～2）cm× （1～2）cm的枯木，取自哈爾濱市某林區的楊木；作為好氧區的第4格室內布設有由同樣枯木構成的填料床，枯木層高度為31 cm，在枯木床的下擋板上鋪有一層高度約為2 cm的鵝卵石，鵝卵石粒徑為1 cm左右，格室總孔隙率為63.14%。該格室底部布設有微孔曝氣頭，由轉子流量計控制曝氣量。在第4格室出水口處設有一個體積約為2 L的小水池，用于反應器液面控制和硝化液回流，系統的進水和出水的回流均采用蠕動泵控制（蘭格，BT100-2J）。反應器外壁纏繞電熱絲，并由溫控儀將系統內的溫度控制為32℃±1℃[13]。

圖1　木質填料床A/O處理系統Fig.1　Diagram of wood-packed-bed A/O system

1.2實驗廢水

廢水取自哈爾濱市某種豬場，種豬存欄規模為600頭，豬舍采用干清糞方式清糞。廢水主要為豬舍沖洗水，其水質見表1。其中，COD平均濃度只有268 mg·L-1，但TN平均濃度高達347.3 mg·L-1左右，其COD/TN比僅為0.81左右。而在TN中，有83.9%左右是由貢獻的。

表1　養豬廢水水質Table 1　Quality of piggery wastewater

1.3種泥與接種量

取自哈爾濱市某污水處理廠二沉池的活性污泥，其 MLSS和 MLVSS分別為 11.94和 6.40 g·L-1，直接用作木質填料床A/O反應器前3格室的接種污泥，接種量MLVSS均為2.13 g·L-1左右。另取2 L二沉池污泥，放入10 L容器中，加入6 L稀釋3倍的養豬廢水進行曝氣培養，控制泥水混合液的溶解氧（DO）為1.5 mg·L-1左右，曝氣24 h后，沉淀，排除上清液，再加入稀釋養豬廢水至6 L進行下一輪曝氣培養，如此連續馴化 3個周期。培養后獲得的好氧活性污泥，MLSS和MLVSS分別為10.94和5.97 g·L-1，用作第4格室的接種污泥，接種量MLVSS約為1.99 g·L-1。

1.4反應器的啟動與運行控制

污泥接種完成后，向木質填料床A/O反應器中泵入稀釋3倍的養豬廢水至有效水深，開啟曝氣泵對第 4格中的污泥進行好氧培養，DO控制在 1.5 mg·L-1左右。第4格室悶曝3 d后，可觀察到枯木表面上有明顯的生物膜形成。此時開啟進水閥和出水閥，反應器轉為連續流運行。

反應器在連續流啟動和運行期間的控制參數為：進水流量16 L·d-1，水力停留時間（HRT）18.7 h（以反應器實際納水量12.47 L計），水溫32℃左右，硝化液回流比為 200%（一般為了有較好的脫氮效果以及經濟的運行費用，硝化液回流取值不宜低于200%，對活性污泥系統最高取值可達600%），好氧區（第4格室）的DO 約1.5 mg·L-1。如表2所示，根據原水稀釋倍數和進水的COD/TN比，反應器的啟動運行分為4個階段：第1階段，養豬廢水稀釋3倍，同時加糖蜜提升其COD/TN比至3.9左右；第2階段，廢水稀釋2倍，并以糖蜜將COD/TN比調節為1.8左右；第3階段，不再添加外碳源，僅將廢水稀釋1.5倍；第4階段，以未經稀釋的養豬廢水連續運行至穩定狀態。通過糖蜜調整C/N比，逐漸減小糖蜜的投加，到最終進原水，主要目的是逐漸馴化微生物，以適應這種低C/N比水質。

1.5分析項目和檢測方法

游離氨（FA）[15]的質量濃度（FAρ ）和亞硝酸鹽積累率（Rna）分別采用式（1）和式（2）計算

由于硝化液的回流（回流比200%），第1格室進水的污染物實際濃度xρ為

式中，Q進水為反應器進水流量；ρ進水和ρ回流分別為污染物在進水和回流硝化液中的質量濃度。

表2　處理系統的運行階段及水質Table 2　Operational stages and influent quality of system

2　結果與討論

2.1COD的去除

如圖2所示，在進水COD和COD/TN比分別平均為476 mg·L-1和3.9的第1運行階段，系統對COD的去除表現出持續上升趨勢，出水COD濃度則逐漸降低。至第1階段結束的第24 天，系統出水COD為92 mg·L-1，去除率達到80.7%。在第2階段，盡管廢水的稀釋倍數由第1階段的3降低為1.8，系統仍然保持了73.1%左右的COD去除率。在停止添加外碳源、廢水稀釋倍數為1.5的第3階段，雖然進水COD波動較大，但出水COD比較穩定，平均濃度為 48 mg·L-1，平均去除率為72.9%。經過前3階段共計72 d的運行，系統中的活性污泥得到了良好馴化，因此在處理原水的第 4階段系統依然保持了較高的COD去除率，在最后9 d的穩定運行期間（第82～90天）達到68.2%左右，出水COD濃度平均為65 mg·L-1。

圖2　系統對COD的去除Fig.2　COD removal in system

圖3　厭氧區和好氧區的進出水pHFig.3　pH in anaerobic and aerobic compartments

圖4　系統對的去除Fig.4　removal in system

以上結果表明，木質填料床A/O反應器在處理高氨氮、低C/N比的養豬廢水時具有良好的去除效能。其主要原因可能有以下幾點：①處理系統的厭氧區體積是好氧區的3倍，大部分有機污染物得以在厭氧區去除（圖2），而200%的硝化液回流進一步降低了廢水中的有機物濃度，較低的有機物濃度和充足的DO為第4格室好氧區的氧化提供了保障[16]；②系統運行過程中無污泥回流，而且各格室布設的枯木床也起到了污泥截留作用，使厭氧活性污泥和好氧活性污泥在空間上得以分離，避免了因異養菌競爭利用DO而對硝化細菌產生的抑制作用[18]；③第4格室中枯木填料的布設提供了大量的反應界面，使硝化細菌與氧氣和氨氮能夠充分接觸并發生反應，進一步強化了系統的去除效果[19]。

2.3TN的去除

在COD/TN比降低為1.8左右的第2階段，系統的TN去除率依然保持在較高的水平。在相對穩定的最后7 d運行中，進水和出水TN的平均濃度分別為172.6 mg·L-1和36.0 mg·L-1，平均去除率達到79.1%左右。當COD/TN比在第3階段進一步降低為0.9左右后，進水TN濃度有了顯著提高，系統的TN去除率產生了明顯波動。但在為期36 d的第 3階段運行中，系統在進水 TN濃度平均為213.1 mg·L-1情況下其 TN去除率仍然維持在77.5%的平均水平。進入第 4階段后，系統以原水為進水運行，進水TN濃度大幅提高，而其COD/TN比僅為0.6左右，顯著影響了系統的TN去除能力，但經過5 d左右的調整適應，TN去除效能得到了迅速恢復并在最后9 d（第82～90天）保持了相對穩定，進水和出水TN的平均濃度分別為373.1和43.6 mg·L-1，TN的平均去除率和去除負荷分別達到88.2%和0.22 kg·m-3·d-1。在第2～4階段的運行中，系統的COD去除/TN去除比均低于全程硝化反硝化要求的2.86[圖5（b）]，尤其是在第3和第4階段，平均值更是低達0.86左右，甚至不能滿足短程反硝化對C/N比為1.71的要求[20]。這一結果說明系統脫氮有除廢水中有機物以外的碳源供給，其最可能的來源就是系統中木質填料的腐解。

圖5　系統對TN的去除及COD去除/TN去除比Fig.5　TN removal and CODremoval/TNremovalin system

在為期90 d的運行中，木質填料床A/O處理系統出水COD、和TN的濃度均優于《畜禽養殖業污染物排放標準》中有關養豬廢水的排放標準的要求[21]。

2.4木質填料床 A/O處理系統生物脫氮過程和機制分析

如圖2～圖5所示，木質填料床A/O處理系統在處理低C/N比養豬廢水時不僅具有良好的COD和去除效能，對TN的去除也比較理想。現今已發現的廢水生物脫氮機制（生物合成除外）包括全程硝化反硝化、短程硝化反硝化、同步硝化反硝化和厭氧氨氧化[22]。為探討系統的脫氮機制，研究也對反應器運行過程中的濃度進行了跟蹤監測。如圖6所示，在處理原水并達到相對穩定狀態的最后9 d（第82～90天）系統出水的的質量濃度分別平均為 18.5 mg·L-1和1.1 mg·L-1，濃度低，而平均積累率Rna則高達94.6%。這一結果提示系統的脫氮似乎主要是通過短程反硝化實現的。為辨析木質填料床A/O處理系統的生物脫氮機制，對反應器及各格室在最后9 d穩定運行期間的相關數據進行了歸納和分析。

圖6　系統出水濃度和積累率Fig.6　Effluentand accumulation ofin system

如表3所示，在木質填料床A/O處理系統運行的最后9 d穩定運行期間，進水和TN的平均濃度分別為179、307.7、0.1、0和379.3 mg·L-1，出水濃度分別平均為60、19.8、 17.6、0.9和41.8 mg·L-1，其中和TN的平均去除率分別達到93.6%和89.0%。如表3所示，系統對TN的日去除量為5.39 g·d-1，TN去除負荷達到0.22 kg·m-3·d-1以上。其中厭氧區（前3格室）和好氧區（第4格室）都具有脫氮功能，日去除量分別為1.45 g·d-1和3.94 g·d-1。可見好氧區是系統脫氮的主要貢獻者，其去除量達到系統總去除量的 73.1%，而厭氧區脫氮的貢獻率僅為26.9%。因此，在水質波動、氨氮負荷增大的情況下，為了依然保持良好的脫氮效能，可適當增加好氧區、減小厭氧區，以使系統達到最佳的去除效能。

表3　處理系統的氮素質量消減分析Table 3　Nitrogen removal in system

顯然，在好氧的第4格室中存在同步硝化反硝化的脫氮機制[23]。在第4階段的穩定期，第4格室出水的質量濃度平均為18.5 mg·L-1，而質量濃度僅為1.1 mg·L-1左右，平均積累率Rna高達94.6%。基于以下分析，認為第4格室生物脫氮主要是通過短程硝化反硝化實現的：①通常認為，NOB適宜的pH為6.0～7.5，而AOB適宜的pH為7.0～8.5[17]，在為期9 d的穩定運行期間第4格好氧區的pH始終維持在8.0以上[圖3（b）]，有效抑制了NOB的活性，使得以積累，為短程硝化反硝化提供了適宜的pH環境；②較高濃度的FA對NOB和AOB活性都會產生抑制作用，對兩者的抑制濃度分別為 0.1～1.0 mg·L-1和 5～40 mg·L-1[24-26]，根據最后9 d的pH和出水濃度計算第4格室中的FA濃度為4.8 mg·L-1，遠遠高于NOB的抑制濃度而小于AOB的抑制濃度；③污水生物脫氮系統在 30～35℃溫度下容易實現短程硝化，因為在該溫度條件下AOB的比生長速率大于NOB[13]，而第4格室的溫度始終都控制在32℃左右，為實現短程硝化并獲得高 Rna創造了條件；④枯木填料表面著生的生物膜以及污泥絮體內部為厭氧的反硝化細菌的增殖提供了厭氧微環境[8-9,17]，而適宜的pH、溫度和基質條件則為短程反硝化的進行提供了保障。

進入第4格室的廢水中尚有大約102.4 mg·L-1的（表3），由于枯木填料的布設及其表面生物膜的著生以及懸浮污泥絮體內外存在的DO梯度，不排除有厭氧氨氧化細菌存在并發揮一定作用的可能，但在有較多可降解有機物存在的好氧環境中這一作用勢必會受到限制[27-28]。

由表3的數據計算可知，作為厭氧區的前3格室也對系統脫氮做出了26.9%的貢獻。由于進水中幾乎檢測不到的存在，與回流硝化液混合后的第1格室進水中的也只有0.6 mg·L-1左右，因此厭氧區發生全程硝化反硝化脫氮的總量是極低的。第1格室進水中有大約11.8 mg·L-1的進水中含有大量的，這為厭氧氨氧化菌的生長提供了營養條件。而厭氧、pH 8.3（圖3）、32℃以及較低的有機物濃度（第1格室進水COD約為100 mg·L-1）等條件則為厭氧氨氧化菌的增殖提供了適宜環境[27-28]。同時厭氧區的廢水組成與環境條件也為短程反硝化的發生提供了條件[8,9,17, 23-26]。然而，厭氧氨氧化與短程反硝化存在對的競爭作用，其中厭氧氨氧化菌的競爭能力弱于反硝化細菌[29]。因此，在厭氧區發生的生物脫氮效果更多是短程反硝化的貢獻。回流硝化液夾帶的DO在pH 不低于8的條件下（圖 3）可持續將廢水中的氧化為，這進一步提升了厭氧區通過短程反硝化作用的脫氮效果[17]。

3　結　論

（1）以枯木為填料的四格室木質填料床 A/O系統可對具有低C/N比特性的養豬廢水進行有效處理，在HRT 18.7 h、32℃、硝化液回流比200%、好氧區 DO 1.5 mg·L-1等條件下，進水 COD、和TN分別為179、307.7和379.3 mg·L-1左右時，系統出水濃度分別平均為60、19.8和41.8 mg·L-1，平均去除率分別為 66.5%、93.6%和89.0%，脫氮效能顯著，TN去除負荷達到 0.22 kg·m-3·d-1。

（2）反應器的格室結構和木質固定床的布設使污染物去除具有顯著的分區特點。作為厭氧區的前3格室是去除COD主要功能區，其COD去除量占到系統總去除量的78.3%；而末端的好氧格室則是脫氮功能區，其TN去除量達到系統TN總去除量的73.1%。

（3）系統的厭氧區和好氧區盡管在脫氮能力上有較大差別，但其脫氮機制均以短程反硝化為主，而枯木填料的腐解則為反硝化提供了必要的碳源。

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Treatment of piggery wastewater with low C/N ratio and mechanism for denitrification in wood-packed-bed A/O process

XIE Rong, ZHAO Bowei, LI Jianzheng, DENG Kaiwen
(State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, Heilongjiang, China)

Manure-free piggery wastewater is low in COD but high inconcentration with a COD-to-TN (C/N) ratio less than 1. In order to removal nitrogen from the wastewater efficaciously, a wood-packed-bed A/O process with four compartments was constructed and its performance in pollutant removal was evaluated, especially the denitrification. The reactor was operated at HRT 18.7 h and 32℃ with an internal recycle ratio of 200% and DO 1.5 mg·L-1in the last compartment. The treatment process was started up with diluted raw wastewater in which COD/TN ratio was regulated to about 3.9. When the process performed steady, the dilution rate of the raw wastewater was decreased stage by stage, synchronizing with C/N ratio. When the process was steady in the last stage even feeding the raw wastewater with a highof about 307.7 mg·L-1and a COD/TN ratio as low as 0.47, the removal of COD,and TN was averaged out about 66.5%, 93.6% and 89.0%, respectively. A load removal of TN above 0.22 kg·m-3·d-1was obtained. The four compartments had illustrated difference in pollutant removal with a total COD removal of about 78.3% in the front three anaerobic compartments and a TN removal of about 73.1% in the last aerobic compartment. TN removal in the reactor was mainly attributed to the shortcut nitrification-denitrification process with the packed wood as the internal carbon source.

date: 2015-04-30.

Prof. LI Jianzheng, ljz6677@163.com

supported by the Major Science and Technology Program of Water Pollution Control and Treatment (2013ZX07201007-002-03).

piggery wastewater; low C/N ratio; fixed-bed; anaerobic; aeration; nitrogen removal; carbon source; shortcut nitrification

10.11949/j.issn.0438-1157.20150544

X 703.1

A

0438—1157（2015）11—4661—08

2015-04-30收到初稿，2015-05-24收到修改稿。

聯系人：李建政。第一作者：謝榮（1988—），男，碩士研究生。

國家水體污染控制與治理科技重大專項項目（2013ZX07201007-002-03）；黑龍江省應用技術研究與開發計劃項目（GC13C303）。