煤樣二次炭化試驗研究*

齊黎明 徐阿猛 葛須賓 陳學習

（華北科技學院安全工程學院，河北省三河市，065201）

煤樣二次炭化試驗研究*

齊黎明 徐阿猛 葛須賓 陳學習

（華北科技學院安全工程學院，河北省三河市，065201）

提高試驗煤樣與原煤的相似性有利于增強科研結果的真實性，據此對煤樣的二次炭化進行了試驗研究。首先對煤樣二次炭化的試驗裝置進行了設計，在對有關組成部件優選與加工的基礎上，根據設計原理對該試驗裝置進行了安裝；然后根據設計方案，對炭化過程中的熱量傳輸及溫度場的演化規律進行了分析；最后對6種不同的試驗方案分別進行了煤樣二次炭化試驗，制作出了相應的二次炭化煤樣。結果顯示，煤樣的合理加熱時間約為15000 s，煤焦油和中等煤化程度的煤是最佳的原料組合，采用它們所制作的煤樣可廣泛應用于煤礦安全開采方面的科研活動。

二次炭化 高溫高壓 煤樣

無論是煤炭的安全高效開采還是煤炭的清潔利用，都需要以煤體為研究對象進行相關的科研活動。有的科學研究對煤體的規格有著嚴格的要求，如煤體強度測試通常要求樣品為圓柱體，針對強度較大的煤體，可以在大塊煤樣上鉆取煤芯或直接在井下采用取芯器取芯；針對松軟煤層，一般是在實驗室利用模具將粉煤壓制成型。通過上述2種方式獲取的煤樣均會受到采掘活動的影響，其孔隙和裂隙的分布狀況與原始煤樣也會有所區別，這必然會對與之密切相關的瓦斯吸附、解吸以及滲流試驗效果產生一定影響。

對于采用模具壓制成型并經過炭化處理后的煤樣，在高溫作用下會發生熱分解并產生氣體。當其達到熔融狀態時，會有液態膠質體產生；如果在原煤樣內添加上合適的粘結劑，則所得到的煤樣不但具有一定強度，而且孔隙和裂隙結構與原煤相比具有很好的相似性。目前，部分學者對炭化技術進行了有關研究，研究內容主要為炭化后材料（主要有煤、活性炭纖維及杉木屑等）的孔隙結構特征，其炭化技術手段主要是把壓制成型的煤樣放入爐內，在惰性氣體（通常為氮氣）的保護下，采用電熱轉爐加熱。

本文以制作高溫高壓炭化處理后的成型煤樣為研究目標，主要針對試驗裝置的設計與系統安裝、不同條件下的煤樣二次炭化試驗以及試驗結果進行研究分析。

1　煤樣二次炭化試驗裝置

1.1煤樣二次炭化試驗裝置的設計

為了確保實驗室的煤樣炭化條件盡可能地接近于真實的成煤地質環境，要求試驗過程中的煤樣不僅要處于高溫高壓環境，而且整個環境的溫度和壓力在時間與空間上不能有急劇變化，即煤樣的升溫和加壓速度不能太快，并且煤樣中心與邊緣的溫度和壓力要基本保持一致。

根據煤樣高溫高壓炭化的試驗要求，設計出煤樣二次炭化試驗原理圖如圖1所示。

圖1　煤樣二次炭化試驗原理圖

由圖1可以看出，整個試驗裝置由固定框架、加壓裝置、壓力傳遞軸、絕熱法蘭盤、煤樣筒、加熱器、溫度控制箱以及電纜等部件組成。將試驗的主體部分安設在固定框架上，以確保整個試驗裝置的穩定性；加壓裝置的作用是通過壓力傳遞軸對煤樣施加壓力，并利用加熱器對煤樣加熱，使得煤樣溫度升高；絕熱法蘭盤可以有效地防止熱量從兩端散發，提高煤樣溫度的一致性，從而使得整個煤樣在一定程度上處于高溫高壓環境中；煤樣的溫度和壓力則分別由溫度控制箱和加壓裝置控制，并且煤樣內部的溫度可通過熱電偶監測，并最終傳送到溫度控制箱內實時顯示。

1.2試驗裝置的構件優選與系統安裝

對于煤樣二次炭化試驗裝置來說，在總體結構設計基礎上需要對試驗裝置的各個組成部件進行優選，并最終組裝成一個完整的試驗裝置。在此主要對幾個重要組成部件的選用進行介紹，具體包括溫度控制箱、加壓裝置、煤樣筒和加熱器。

溫度控制箱選用ZWK智能型溫度控制箱，記錄點數量可自行設置，輸出電壓可配0～220 VAC調壓功能，最大輸出功率為60 k W；加壓裝置選用良升牌油壓千斤頂，最大壓力為32 t；煤樣筒為自行設計加工制造，根據計算選用鋼管材料為2520鋼，壁厚為25.13 mm，內徑約為326.74 mm；加熱器選用半圓哈夫加熱器，只要打開加熱器并扣在被加熱工件上，擰緊裝置接通電源即可使用。

根據圖1對試驗裝置的組成部件進行安裝，待調試完畢即可開展不同條件下的煤樣二次炭化試驗研究。在試驗過程中，試驗裝置內煤樣的加熱速度和最高溫度可以通過調節溫度控制箱的輸出電壓來控制，煤樣所承受的應力上升速度和最高應力也可以通過操控油壓千斤頂來實現，煤樣溫度可以通過熱電偶實時監測，并在溫度控制箱屏幕上顯示出來。

2　煤樣二次炭化過程中的溫度場變化規律分析

對于整個試驗裝置來說，溫度的控制相對較困難，特別是在加熱過程中，煤樣中心與邊緣的溫度有可能會存在較大差異。因此在正式試驗之前，需要從理論上對此進行分析。

2.1炭化過程中的導熱微分方程

用于二次炭化試驗的煤樣為圓柱體，加熱器從側面將煤樣包裹起來加熱，煤樣兩端通過絕熱法蘭盤進行隔熱。由此可見，煤樣二次炭化過程中的熱量傳輸可以近似看作無限長圓柱體的導熱問題。

根據經典的熱力學知識，煤樣二次炭化過程中的導熱微分方程見式（1）:

式中:ρ——煤樣密度，kg/m3；

c——煤樣的熱容，J/（kg·K）；

t——煤樣的溫度，K；

τ——時間，s；

r——距煤樣中心的距離，m；

λ——導熱系數，W/（m·K）；

q——煤樣單位時間內單位體積的放熱量，J/（m3·s）。

由式（1）可以看出，煤樣二次炭化試驗過程中的熱量傳輸與普通傳熱學問題存在一定差別，這主要體現在炭化過程中煤樣升溫必然導致熱分解加速進行，而熱分解需要能量，煤樣溫度越高，即外界提供的能量越大，熱分解越完全。因此，q為負值，并且其絕對值隨著溫度的升高而增大，在此假定它與溫度之間呈線性關系，則見式（2）:

式中:b——系數，J/（m3·s·K）；

t1——初始熱解溫度，K。

將式（2）代入式（1），見式（3）:

對于式（3）來說，初始條件是:τ=0，t=t0，t0為煤樣的初始溫度，K。邊界條件是:r=r1，t=t2，r1為煤樣的半徑，m；t2為加熱器的溫度，K。

式（3）沒有辦法得到解析解，因此只能通過數值方法求解。

在數學計算分析軟件中，有幾類經典的公式，如果式（3）在形式上滿足其中任何一個，則可以直接代入有關數據，依靠軟件自身提供的程序進行計算分析。

式（4）為該數學計算軟件自帶的標準拋物線方程:

對比式（3）和式（4）可以看出，這兩個公式在結構形式上基本類似，d相當于ρcr，c相當于λr，a相當于-br，f相當于-brt1。即該軟件自身提供的程序可用于式（3）的分析計算。

2.2炭化過程中的溫度場演化規律

由于加熱裝置位于煤樣的外側，在煤樣炭化過程中必然導致煤樣外側和中心的溫度不一致，顯然外側的溫度要高于中心。如果控制不好，煤樣中心處的煤尚未熔融，外側的煤則有可能因溫度過高且加熱時間太長而失去粘結能力，煤的結焦溫度約為350℃～1000℃（換算成開氏溫度為623～1273 K）。因此，只有煤樣的溫度在此區間內并加熱時間最少，才能保證試驗成功的概率最高。

有關煤樣炭化過程中的溫度分布及變化情況，根據式（3）、初始條件、邊界條件及試驗過程中的有關參數，通過計算機程序進行數值計算，可以得出結果，即煤樣的密度約為1400 kg/m3，煤樣的熱容約為1200 J/（kg·K），煤樣的半徑約為0.16 m，煤樣的導熱系數約為0.2 W/（m·K），系數b約為1000 J/（m3·s·K），初始熱解溫度約為400 K，初始溫度為300 K，加熱溫度為1058 K。

通過數值計算，得出不同加熱時間的煤樣溫度分布云圖如圖2所示。

由圖2可以看出，顏色深淺代表溫度的高低，在每一幅溫度分布云圖的下方，箭頭代表熱流方向，環形圈是溫度分布等值線。從整體上看，煤樣外側溫度較高，中心溫度較低；隨著加熱時間的推移，煤樣內部的溫度越來越高（溫度分布云圖的中心距底部的高度逐漸增加），加熱時間越長，煤樣溫度場的均勻性越好，但是時間過長又會使得煤樣外側過度炭化；當加熱時間達到15000 s時，煤樣中心溫度約為920 K，基本接近于邊緣溫度，試驗時間可參考該數據。

3　煤樣二次炭化試驗

3.1試驗方案設計

3.1.1試驗步驟

煤樣二次炭化主要包括4個步驟，分別是煤樣篩選、煤樣粉碎、煤柱制作以及加熱加壓試驗。首先是篩選煤樣，確定用于試驗的煤樣種類，然后采用粉碎系統粉碎從現場采取的新鮮煤樣，取40～80目質量約為16 kg的煤粉顆粒，再將粉碎好的煤樣和粘結劑均勻混合在一起，放入圓形管道內并加壓成型，取出后自然干燥，最后將制作好的煤樣放入煤樣筒中，連接好試驗裝置加熱加壓即可開展試驗。為了提高煤樣溫度的一致性，采用間歇加熱模式。在試驗過程中記錄好有關數據，試驗結束后停止加熱并卸載，待煤樣冷卻后取出煤樣。

圖2　不同時刻煤樣溫度分布云圖

3.1.2試驗方案

由于煤炭的種類較多，在試驗樣品的選擇方面，選取了3種不同變質程度的煤樣，分別是低變質程度的褐煤、中等變質程度的肥煤和高變質程度的無煙煤。目前用于科學研究的粘結劑通常為淀粉和煤焦油，本試驗也選用這2種材料做為粘結劑。選用上述3種煤樣和2種粘結劑開展試驗研究，可設計出6種試驗方案，具體試驗方案如表1所示。

表1　煤樣二次炭化試驗方案

3.2試驗結果與原因分析

3.2.1試驗結果

針對上述6種試驗方案，選取相應的煤樣和粘結劑分別制作成煤柱，再將這6種煤柱分別放入煤樣筒內，安裝絕熱法蘭盤、壓力傳遞軸以及加壓裝置并連接好線路；使用液壓千斤頂對煤樣施加壓力，換算成對煤樣的壓力約為35 MPa，煤樣高度被壓縮到約為160 mm；加熱電流為10 A，電壓為50 V，間歇加熱，每次加熱時間為1 h并保溫0.2 h（共進行10次循環），熱電偶顯示煤芯最高溫度為700℃，煤樣筒表面溫度為785℃，均在煤的結焦溫度范圍（350℃～1000℃）內。

在6種不同試驗方案下，最終所獲得的二次炭化煤樣如圖3所示。

由圖3可以看出，如果以淀粉為粘結劑，則二次炭化試驗得不到規則煤樣，相比較來說，由肥煤和褐煤所制作的煤樣大部分尚能粘在一起，而由無煙煤所制作的煤樣基本呈松散體狀態；當采用煤焦油為粘結劑時，粉煤基本都能相互粘結在一起，所不同的是，采用無煙煤所制作的煤樣由不規則的塊體組成，采用肥煤和褐煤所制作的煤樣基本呈圓柱體狀，但是褐煤所得到的煤樣強度較低，很容易斷裂。由此可見，采用二次炭化法制作煤樣時，在原材料方面最佳的選擇是煤焦油和肥煤的組合。

3.2.2原因分析

當淀粉和水混合后，在常溫狀態下或者溫度不是很高時具有一定的粘結性，對粉煤能夠起到粘結作用，而二次炭化試驗的溫度較高，一方面是水分在高溫下蒸發，另一方面是淀粉自身也可能炭化，因此采用淀粉為粘結劑時，二次炭化試驗得不到規則煤樣。與淀粉相比，煤焦油則基本不存在水分蒸發和自身炭化問題，而且煤在高溫條件下也會或多或少的分解出煤焦油，即所制作的煤樣沒有外來成分。

煤能否粘結以及粘結性的好壞主要取決于煤熱解時形成膠質體的數量和質量，煤化程度低的煤（褐煤、長焰煤）沒有粘結性或粘結性很差；煤化程度高的煤（貧煤、無煙煤）幾乎沒有液體生成，所以沒有粘結性或很差，只有中等煤化程度的煤（如本試驗所選用的肥煤）煤熱分解產物中液體量較多，熱穩定性較高，形成膠質體的數量較多，因而粘結性較好。

圖3　二次炭化后的煤樣

4　結論

根據試驗要求（高溫高壓環境，并且在時間和空間上盡可能均勻分布），對煤樣二次炭化試驗裝置進行了設計，優選、加工出了該裝置的有關組成部件，并成功地組裝了試驗裝置。

由于二次炭化的試驗條件與成煤環境較為接近，采用該方法制作的煤樣也就更接近于天然煤體，應用該煤樣開展有關科研活動所得的結果更加可靠。采用二次炭化法所制作的規則煤樣具體應用主要包括煤體強度力學試驗、煤樣滲透率測定及煤層瓦斯含量測定與瓦斯壓力測定相似模擬試驗等，在煤礦安全開采科研活動中有著廣泛的應用前景。

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Experiment research on secondary carbide of coal samples

Qi Liming，Xu Ameng，Ge Xubin，Chen Xuexi
（Safety Engineering College，North China Institute of Science and Technology，Sanhe，Hebei 065201，China）

Improving similarities between coal sample and raw coal is propitious to enhance the authenticity of scientific research results.According to this，authors conducted the experiment to study secondary carbide of coal samples.Firstly，they designed testing apparatus to study the secondary carbide of coal samples，and installed the testing apparatus basing upon designing principle，and optimization and machining of relative component parts，and then analyzed evolution rule of heat transmission and temperature field during carbonization process，finally，made secondary carbide of coal samples by taking six experiment schemes.The results showed that the reasonable calefaction time of coal sample was about 15000 s and the best combination of materials was coal tar and medium degree of coalification of coal.The results could apply in the scientific research about the coal mine safety mining abroad by using the made-coal samples.

secondary carbide，high temperature and high pressure，coal samples

TQ520

A

齊黎明（1979-），男，安徽安慶人，博士，副教授，華北科技學院礦井瓦斯防治研究所所長，主要從事礦山安全方面的教學及科研工作。

（責任編輯 王雅琴）

國家自然科學基金資助（51204070），河北省高層次人才資助項目（B2013003021），河北省礦井災害防治重點實驗室開放基金資助（KJZH2013K09），中央高校基本科研業務費資助（3142014012），河北省自然科學基金資助項目（E2015508053）