2014年京津冀地區PM2.5濃度時空分布及來源模擬

李珊珊，程念亮，徐 峻，聶 磊，孟 凡，潘 濤，唐 偉，張玉潔（.北京市環境保護科學研究院，國家城市環境污染控制工程技術研究中心，北京 00037；2.北京師范大學，水科學研究院，北京 00875；3.北京市環境保護監測中心，北京 0008；.中國環境科學研究院，環境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 0002）

2014年京津冀地區PM2.5濃度時空分布及來源模擬

李珊珊1，程念亮2，3，4*，徐 峻4，聶 磊1，孟 凡4，潘 濤1，唐 偉4，張玉潔4（1.北京市環境保護科學研究院，國家城市環境污染控制工程技術研究中心，北京 100037；2.北京師范大學，水科學研究院，北京 100875；3.北京市環境保護監測中心，北京 100048；4.中國環境科學研究院，環境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012）

采用模式（CAMx）模擬與污染物、氣象觀測資料相結合的方式，分析了2014年京津冀地區PM2.5時空分布及來源特征.結果表明：PM2.5具有較為明顯的時間變化規律，呈秋冬高、春夏低的規律和雙峰型分布的日變化特征；重污染日PM2.5高濃度（PM2.5＞150μg/m3）主要分布在太行山前的華北平原區，特別是北京、保定、石家莊一線，而太行山、燕山等西部及北部山區PM2.5濃度明顯低于平原區；重污染日京津冀地區PM2.5平均濃度在150μg/m3以上的面積約占總面積的73%；重污染日北京、天津、石家莊市的PM2.5外來輸送率分別為58%、54%、39%；2014年10月6～12日京津冀地區發生的一次重污染過程中污染物由南向北輸送，區域輸送對于各地區PM2.5濃度有著十分重要的影響.

重污染；空間分布；區域輸送；PM2.5；京津冀地區

近年來，我國中東部地區空氣重污染現象頻發，并呈現復合性、區域性、周期性特征［1-2］.研究表明［3-4］PM2.5是造成空氣重污染的主要污染物，在分析PM2.5濃度水平、組分特征、時空分布規律的基礎上，明確不同污染狀態下各行政主體、各省市PM2.5來源及跨界輸送率，可為有效解決大氣污染提供參考.

綜合空氣質量模式可定量計算PM2.5跨界輸送.Streets等［5］用CMAQ模型對北京2008年奧運期間、Wang等［6］用CAMx模型對上海市一次重污染期間、Wu等［7］利用CAMx模型對廣州市春季、趙秀娟［8］等應用CMAQ模型對石家莊市、王自發等［9］用NAQPMS模型對我國中東部地區一次灰霾期間、安俊嶺等［10］利用CAMx模型對北京市、薛文博等［11］用CAMx模型對2013年中國重點地區PM2.5來源及跨界輸送進行了分析，但這些研究多基于單個案例、單個地區，對長時間、不同污染狀態、多省市、跨區域PM2.5跨界輸送研究較少.

京津冀地區近年來重污染天氣頻發［12］，本文利用監測數據與空氣質量數值模型CAMx分析了2014年京津冀地區PM2.5時空分布及來源特征，以期為大氣污染控制、決策及防治提供科學依據.

1 資料與模式設置

1.1 觀測資料

京津冀地區位于東經113°27′～119°50′，北緯36°05′～42°40′之間，東臨渤海、西為太行山地，北為燕山山地，地勢西北高、東南低，總面積21.54km2，屬溫帶大陸性季風氣候，四季分明，夏季高溫多雨，冬季寒冷干燥［13］.

圖1 觀測站點分布和分類Fig.1 Distribution and classification of observation sites

京津冀地區PM2.5數據為中國環境監測總站發布的逐時濃度數據（http：//113.108.142.147：20035/emcpublish/），北京市監測站點共計11個，天津市監測站點共計15個，河北省監測站點共計53個，站點位置及分類見圖1.PM2.5濃度監測采用基于微量震蕩天平法的Thermo 1405F系列儀器，24h連續采樣，設備定期檢查并及時維護保養.操作流程嚴格按照《環境空氣質量自動監測技術規范》（HJ/T 193-2005）［14］進行，每天24h連續進行采樣，設備由技術人員定期檢查并及時維護保養，在1年的監測時間內有效數據捕獲率超過95%.

1.2 模式設置

綜合空氣質量模式CAMx［15］中心網格點坐標為35°N、110°E，受計算資源等條件制約，采用單層網格，水平分辨率為36km，總網格數為200×160個，模擬區域覆蓋整個東亞地區；在垂直方向上設置為20層粗網格，其中8層分布于1km以下，以便更好地分析大氣邊界層結構.模式第1次運行時模擬預測5d的初始場，以消除初始條件的影響.

CAMx模式二次無機氣溶膠主要考慮NH3-H2SO4-HNO3-H2O的混合體系，二次有機氣溶膠（SOA）采用Pandis等產出率的估算方法［16］.

運用CAMx中的PSAT技術對PM2.5各項污染物進行源-受體關系分析，PSAT可以進行示蹤的顆粒物成分包括：SO2、、、SOA、Hg、EC、沙塵粒子和其它一次排放的粗細粒子等，PSAT示蹤技術避免了源關閉法忽略非線性化學過程所造成的濃度偏差，已經在很多研究結果中得到應用［17］.為建立污染源與環境受體間空間傳輸矩陣，依據省級行政區劃將區域網格劃分為17個分區，每一個分區代表一個省級單元，將界外所有網格劃分為1類，包括是海洋及除海洋外其它區域；根據京津冀及周邊省市級規劃對其進一步劃分為北京、天津、河北11地級市、山東、河南、山西16個分區，共計17個分區，以此計算不同省市及區域外來源貢獻（圖2）.

采用ARW-WRF3.2［18］模擬京津冀及周邊地區氣象場，使用氣象前處理模塊WRF2CAMx將WRF的輸出結果插值到CAMx模型區域和網格上并轉為CAMx可識別的數據格式.目前全國沒有一套官方的排放源清單，研究運用陸地生態系統估算模型MEGAN［19］處理天然源，人為源（含PM2.5、BC、OC）等排放數據則使用2010年清華大學MEIC［20］排放清單（缺乏最新排放清單），而SO2、NOx、PM10排放數據則為2010年污染源普查數據，NH3排放數據取自2010年日本國立環境研究所開發的亞洲地區REAS排放清單，整合、處理后的天然源、人為源排放清單共同輸入到排放源處理模型SMOKE，形成系統的排放源文件.

圖2 貢獻率計算時的區域劃分Fig.2 Regions in contribution analysis

1.3 模式驗證

為進一步驗證CAMx模型的模擬效果，選取北京、天津、石家莊站點2014年1～12月PM2.5觀測數據與CAMx輸出結果進行比對，圖3為預報值與觀測值的時間序列，可以看出PM2.5的模擬值與觀測值的時間序列變化較為一致，PM2.5模擬值均在觀測值的0.5～2倍的范圍內，模擬結果略微低估，這可能與排放源的不確定性、模型在多相氧化過程和濕清除過程的不確定性有關［21］.

在時間序列圖分析的基礎上，進一步統計了觀測值與預測值的標準平均偏差（NMB）、標準平均誤差（NME）、平均相對偏差（MFB）、平均相對誤差（MFE）和相關系數R，結果見表1.經計算PM2.5模擬值與監測值的相關系數在0.69～0.74之間，NMB在-11%～-17%之間，NME在20%～27%之間，MFB在-21%～-17%之間，MFE在15%～27%之間.本研究的模擬驗證結果與Lu等［22］對中國地區、李莉等［23］對長三角、王茜等［24］對上海市等一系列驗證結果基本相符；且顆粒物模擬結果與Boylan等［25］設定的標準（MFB≤±60%和MFE≤75%）、與EPA推薦的評價標準［26］較一致，模式模擬結果在誤差在可接受范圍內，基本可靠，可以接受.

圖3 2014年北京、天津、石家莊PM2.5濃度模擬值與實測值對比Fig.3 Comparision between measured and simulated PM2.5data in Beijing， Tianjin and Shijiazhuang， 2014

表1 PM2.5濃度觀測值與模擬值的統計參數Table 1 Performance statistical parameters for PM2.5

2 結果與討論

2.1 時間分布

2.1．1 月分布 圖4為CAMx模擬的2014年北京市、天津市、石家莊市PM2.5濃度的逐月分布，由圖4可知，2014年北京市PM2.5月均濃度為47～117μg/m3，天津市PM2.5月均濃度為66～131μg/m3，石家莊市PM2.5月均濃度為72～194μg/m3.PM2.5的季節濃度分布均呈現出冬季（12、1和2月）＞秋季（9～11月）、春季（3～5月）＞夏季（6～8月）的規律.PM2.5質量濃度在冬季明顯高于春、夏、秋季，主要受采暖季煤炭燃燒影響；夏季PM2.5質量濃度相對較低，夏季主要的天氣系統為副熱帶高壓，地面氣壓場以弱高壓為主，降水量較大，PM2.5最低；春秋季是天氣系統轉換的季節，伴隨著不穩定天氣系統變化，擴散條件比冬季好［27-28］.整體而言，模擬的PM2.5具有較為明顯的時間變化規律，呈秋冬高、春夏低的特征.

圖4 2014年北京、天津、石家莊PM2.5濃度模擬值月變化Fig.4 Monthly average concentration of simulated PM2.5in Beijing， Tianjin and Shijiangzhuang， 2014

圖5 2014年北京、天津、石家莊PM2.5濃度模擬值日變化Fig.5 Diurnal variation of simulated PM2.5in Beijing，Tianjin and Shijiangzhuang， 2014

2.1．2日分布 由圖5可知，PM2.5濃度呈現雙峰型分布，在早上8：00、9：00左右出現第1個峰值，在夜間的21：00～0：00左右出現第2個峰值；早上的峰值與交通早高峰比較一致，夜間的峰值可能與局地氣象條件造成的逆溫引起的濃度積累有關［29］.不同地區同一時間濃度峰值差異主要受地區工業布局、產業結構影響，另外氣象條件差異也起著一定作用［30］.

2.2 空間分布

由圖6可知，站點分布上，模擬的華北地區PM2.5年均濃度最高的10座城市中，有7座都在河北，其中河北邢臺是PM2.5濃度最高的城市，濃度約為121μg/m3，張家口以30μg/m3的年均值，成為華北地區唯一達標的城市，這與環保部公布的監測結果趨勢一致［31］.

圖6 2014年北京、天津和河北省各市PM2.5濃度模擬值Fig.6 Averaged mass concentrations of simulated PM2.5in Beijing， Tianjin and key cities in Hebei， 2014

模擬的京津冀以外其他各省市濃度與文獻監測結果［32-37］有一定差異的主要原因可能為：顆粒物排放源強不同，各省市污染物排放量差異較大；氣象條件差異較大，春季是天氣系統轉換的季節，不同地區氣象要素（風速、小尺度環流、逆溫、降水等）差異較大；地形影響，地形引起的山谷風、海陸風、熱島效應等對PM2.5濃度造成很大影響.

區域分布上，根據環境保護部《環境空氣質量指數（AQI）技術規定》（HJ 633-2012）分級方法，0＜AQI≤50空氣質量為優，50＜AQI≤100為良，100＜AQI≤150為輕度污染，150＜AQI≤200為中度污染，200＜AQI≤300為重度污染，300＜AQI≤500為嚴重污染，根據此標準篩選出京津冀各站點重污染日并計算出重污染日PM2.5平均濃度，采用克里格插值（Kriging）插值法［38］繪出京津冀地區實測PM2.5空間分布（圖7），并與模擬的京津冀年均及重污染日PM2.5空間分布做比較.由圖7知，PM2.5模擬值與實測值空間分布上基本一致，PM2.5年均濃度的空間分布結構具有鮮明的特征，較高濃度（PM2.5＞150μg/m3）主要分布在太行山前的華北平原區，特別是北京、保定、石家莊一線，PM2.5濃度呈西北向東南逐漸升高，而太行山、燕山等西部及北部山區PM2.5濃度明顯低于平原區.重污染日PM2.5濃度的空間分布與年均濃度的空間分布趨勢較為一致，但高濃度區域擴大，太行山前的華北平原區濃度均在150μg/m3以上，這與模擬結果及文獻中［39-41］衛星反演研究成果基本一致.

圖7 2014年實測及模擬的京津冀地區PM2.5濃度空間分布Fig.7 Observed and simulated spatial distribution of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei region in 2014

由表2可知，2014年京津冀重污染發生時與全年相比中度污染（PM2.5＞115μg/m3）以上對應的面積占比顯著增加，空氣質量為輕度污染、良（35μg/m3＜PM2.5≤115μg/m3）對應的面積占比顯著減小.重污染日 PM2.5平均濃度在150μg/m3以上的面積比年均濃度對應的面積增加了約73%（全年PM2.5平均濃度在150μg/m3以上面積為0）.本研究插值后統計的面積不確定性主要來自："簸箕狀"的特殊地形影響，山間河谷等地區風向轉換快且風速偏大，PM2.5擴散速率較大，降低了周圍PM2.5濃度；在無風、高濕天氣下，氣體、液體多附著、溶解或混合于凝結核中，易發生二次化學反應，增加PM2.5濃度；插值方法誤差，站點較集中分布在城區，郊區點個數較少，插值受采樣點范圍、采樣點密度等參數影響.

表2 京津冀地區實測PM2.5濃度區間對應面積統計，2014（104km2）Table 2 The land area of different observed PM2.5average concentrations at Beijing， Tianjin， Hebei districts， 2014（104km2）

2.3 來源模擬

表3 北京、天津、石家莊市的PM2.5的來源模擬2014（%）Table 3 Simulated contributions of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei region in 2014 （%）

為量化PM2.5跨界輸送貢獻率，研究采用PAST技術模擬計算北京、天津、石家莊市的PM2.5的來源（表3），統計各省市所占的網格數，所有網格的外來輸送平均值作為該行政區域的結果.對于年均濃度而言，北京、天津、石家莊市的PM2.5外來輸送率分別為45%、47%、32%，對于重污染日濃度而言，北京、天津、石家莊市的PM2.5外來輸送率分別為58%、54%、39%；外來傳輸中北京市主要受河北省影響，天津主要受河北、山東影響，石家莊主要受河北中南部、河南、山西影響.不同城市的外來源輸送率有所差異，受山地形影響，河北中南部、河南等地的污染物越山較為困難，易在燕山、太行山前堆積，且區域產業結構、工業布局不同，污染物排放差異較大，在區域不同風場作用下，外來輸送差異較為明顯；另一方面模式的空間分辨率、排放源清單、模型參數在不同地區的適應性不同，也會導致模擬結果的差異.

表4為其他學者在不同地區模擬的PM2.5的外來輸送率，可以看出，河北省對北京市PM2.5濃度的貢獻可達50%～70%；區域外PM2.5跨界輸送對京津冀地區貢獻為20%～35%；外來源對上海市PM2.5濃度的貢獻，結果接近50%；珠三角城市群PM2.5年均濃度受外省市的貢獻達到18%.

表4 外來輸送對不同地區貢獻率Table 4 Contributions of external transmission to different districts

而本研究的模擬結果與其他研究結果大體一致，存在微小差異的主要原因為：（1）缺乏不同地域、長時間序列PM2.5及其主要組分的跨區域輸送規律研究，模式模擬過程中化學機理、轉化機制尚不完善；（2）模式的空間分辨率、模型參數的設置及計算方法的不同，本研究模式網格分辨率為36km，分辨率較粗；（3）排放源清單的不確定性，本研究使用的是2010年污染源排放清單，2010排放量與2014年相比有一定差異，且本研究排放清單中不包含揚塵排放信息；北京市環保局發布的PM2.5源解析結果［42］顯示北京市全年PM2.5區域傳輸約占3成，本研究有所高估，這可能是揚塵排放多為粒徑較大的粗顆粒物，其跨界傳輸能力較弱，導致本研究區域傳輸貢獻率偏高.今后希望能以更高的分辨率識別局地污染影響并在觀測數據的基礎上改進該模式，進行精細化模擬以降低來源解析的不確定性.

2.4 案例分析

2014年10月6 ～12日京津冀地區發生一次重污染過程，其中8～10日空氣質量級別為嚴重污染，11日為重度污染，此次污染程度較高，ρ（PM2.5）日均值最高達329μg/m3；圖8為京津冀監測站點20：00PM2.5濃度克里格插值后的空間分布.可以看出，重污染過程前的6日京津冀地區空氣質量優良；7日京津冀轉入高壓后部，偏南氣流攜至周邊高濃度大氣污染物向北輸送到北京；8～9日京津冀大氣擴散條件持續轉差，區域污染進一步加劇，空氣質量較差，PM2.5濃度較高且分布均勻，均在重度污染水平以上；10日在較大偏南風作用下，污染物輸受太行山前地區受地形影響匯聚作用明顯；11日夜間冷空氣到達北京，北京PM2.5濃度從200μg/m3急劇下降至10μg/m3，空氣質量轉好，而河北省東南部地區空氣質量還處于中度污染水平；12日受冷高壓東移南伸影響，污染物濃度自北向南濃度逐漸降低，京津冀地區大部分地區空氣質量轉好.

圖8 重污染過程中20：00時刻京津冀地區實測PM2.5空間分布Fig.8 Spatial distribution of observed PM2.5at 20：00in Beijing-Tianjin-Hebei region during heavy pollution process

圖9 模擬的重污染過程中不同城市PM2.5來源Fig.9 Simulated contributions of PM2.5at different cities during heavy pollution process

圖9為采用PAST源示蹤技術模擬計算的此次重污染過程中北京、天津、石家莊市PM2.5外來源輸送率，外來源輸送率隨著污染程度的不同有著明顯的時間變化；重污染開始前的6日和結束后的12日各城市外來源輸送率均在20%以下，維持較低水平；隨著污染的加重，外來源輸送率整體呈上升的趨勢；經計算重污染過程中7～10日北京、天津、石家莊市PM2.5平均外來源輸送率分別為57%、48%、27%；可見重污染過程中區域輸送對于北京PM2.5起著更為重要的作用.

3 結論

3.1 2014年京津冀地區PM2.5具有較為明顯的時間變化規律，呈秋冬高、春夏低的規律和雙峰型分布的日變化特征.

3.2 重污染日PM2.5高濃度（PM2.5＞150μg/m3）主要分布在太行山前的華北平原區，特別是北京、保定、石家莊一線，而太行山、燕山等西部及北部山區PM2.5濃度明顯低于平原區；重污染日京津冀地區PM2.5平均濃度在150μg/m3以上的面積約占總面積的73%.

3.3 模擬計算的重污染日北京、天津、石家莊市的PM2.5外來輸送率分別為58%、54%、39%；2014年10月6～12日京津冀地區發生的一次重污染過程中污染物由南向北輸送，區域輸送對于各地區PM2.5濃度有著十分重要的影響.

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Spatial and temporal distrubions and source simulation of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei region in 2014.

LI Shan-shan1， CHENG Nian-liang2，3，4*， XU Jun4， NIE Lei1， MENG Fan4， PAN Tao1， TANG Wei4， ZHANG Yu-jie4（1.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection， National Engineering Research Center of Urban En vironmental Pollution Control， Beijing 100037， China；2.College of Water Sciences， Beijing Normal University， Beijing 100875， China；3.Bejing Municipal Environmental Monitoring Center， Beijing 100048， China；4.Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China）. China Environmental Science， 2015，35（10）：2908～2916

The spatial and temporal distributions of PM2.5， as well as the source characteristic were analyzed in Beijing-Tianjin-Hebei region by applying the combination of numerical model CAMx and the direct measurements. The results showed that PM2.5， which had bimodal daily distributions， was characterized with obvious seasonal pattern with higher concentrations in Winter and Autumn and lower concentrations in Spring and Summer. During the heavy polluted days， high concentrations of PM2.5（＞150μg/m3） was normally occurred in the North China Plain （NCP） locating beside the Tihang Mountain， especially to the internal cities of Beijing， Baoding， Shijiazhuang etc. However， mountain areas surrounded had lower PM2.5concentrations in comparison with the former plain. Totally， 73% of the BTH region had PM2.5concentration averaged above 150μg/m3， and the contributions from external transport to the particulate mass burden of Beijing， Tianjin and Shijiazhuang were 58%， 54% and 39%， respectively. It was found that regional transportation exerted a significant impact to the local PM2.5loadings during a serious pollution weather induced by the southerly incoming pollutants transported via long distance on 6～12th October 2014.

heavy air pollution；spatial distribution；regional transportation；PM2.5；Beijing-Tianjin-Hebei region

X513

A

1000-6923（2015）10-2908-09

李珊珊（1983-），女，山東煙臺人，高級工程師，博士，主要從事大氣環境及資源環境遙感方面研究.發表論文10余篇.

2015-03-10

環保公益性行業科研專項（20140917）；國家科技支撐計劃（2014BAC06B00，2014BAC23B02，2014BAC23B03）

* 責任作者， 工程師， 15001195306@163.com