成都市冬季PM2.5中多環(huán)芳烴的源解析與毒性源解析

陳 剛，周瀟雨，吳建會，田瑛澤*，周來東，史國良，馮銀廠（.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，國家環(huán)境保護城市空氣顆粒物污染防治重點實驗室，天津 30007；.成都市環(huán)境保護科學(xué)研究院，四川 成都 60000）

成都市冬季PM2.5中多環(huán)芳烴的源解析與毒性源解析

陳 剛1，周瀟雨1，吳建會1，田瑛澤1*，周來東2，史國良1，馮銀廠1（1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，國家環(huán)境保護城市空氣顆粒物污染防治重點實驗室，天津 300071；2.成都市環(huán)境保護科學(xué)研究院，四川 成都 610000）

對成都市2010～2011年住宅區(qū)冬季PM2.5中16種多環(huán)芳烴（PAHs）進(jìn)行了來源解析、毒性評估以及毒性源解析研究.結(jié)果表明，16種PAHs普遍檢出，成都市冬季PM2.5中的ΣPAHs濃度范圍為22.79～215.82ng/m3，平均濃度為71.38ng/m3.PAHs組分分析結(jié)果顯示，低環(huán)（2～3環(huán)）PAHs含量較低，高環(huán)（4～6環(huán)）所占比例較大，其比例范圍為75.95%～99.52%.利用EPA PMF5.0解析PAHs污染源類型，結(jié)果表明成都市冬季PM2.5中PAHs的主要來源是煤和木材燃燒源、柴油燃燒源和汽油燃燒源，其分擔(dān)率分別是14.88%、31.34%和54.08%.等效因子（TEF）毒性評估表明，成都市冬季的TEQ均值為16.82ng/m3.此外，運用PMF-TEF耦合模型對PAHs進(jìn)行了毒性源解析，結(jié)果表明煤和木材燃燒、柴油燃燒和汽油燃燒的毒性分擔(dān)率分別是12.39%、24.78%、62.83%.

多環(huán)芳烴；來源解析；毒性評估；毒性源解析

多環(huán)芳烴是分子中含有2個或2個以上苯環(huán)的芳香化合物，主要是煤、石油、木材、煙草等不完全燃燒或有機高分子化合物熱解產(chǎn)生的，具有持久性、長距離傳輸性、和致癌毒性［1-2］.研究表明，多環(huán)芳烴的暴露對人體健康危害極大，會引起癌癥等疾?。?-5］.因此，進(jìn)行PAHs的來源識別［6-7］和毒性源解析［8］十分必要.目前，國內(nèi)大多數(shù)對顆粒物中PAHs的來源識別和化學(xué)組分特征研究主要集中在東中部發(fā)達(dá)城市［9-13］，對西部和大部分內(nèi)陸城市關(guān)注較少［14-15］，而對PAHs的毒性源解析研究更是十分有限［16］.基于此，本文以西南內(nèi)陸城市成都市為研究區(qū)域，對住宅區(qū)PAHs進(jìn)行來源解析，并進(jìn)一步毒性源解析，旨在為在治理城市顆粒物中多環(huán)芳烴污染、改善環(huán)境質(zhì)量提供參考.

1 材料與方法

1.1 采樣點設(shè)置

成都市位于中國四川省中部，介于102°54′E～104°53′E，北緯30°05′N～31°26′N，屬內(nèi)陸地帶，地層裸露較多.全市地勢差異顯著，西北高，東南低，直接造成水、熱等氣候要素在空間分布上的差異，空氣擴散水平條件差，空氣流動具有季節(jié)性［1，14］.研究表明，成都市地域條件和空氣狀況不利于污染物擴散的季節(jié)排序為冬季＞春季＞秋季＞夏季.成都市冬季濕冷，平均溫度在5℃，相對濕度都在70%以上，此外，成都市位于川西北高原向四川盆地過渡的交接地帶，冬季屬于東北偏北風(fēng).根據(jù)成都市住宅區(qū)的分布情況和污染源的排放情況等，選取了其中3個具有代表性的大氣環(huán)境受體采樣的點位，如圖1所示，分別是住宅區(qū)梁家港（L）、金泉雙河（J）、三瓦窯（S）.調(diào)查發(fā)現(xiàn)，住宅區(qū)周邊機動車排放的影響較為顯著，此外，由于冬季水電供給較少居民供暖等使得燃煤增多［1］，因此采集受體樣品的時段設(shè)置在冬季這個典型的季節(jié)，來研究成都市冬季PM2.5中多環(huán)芳烴的源解析與毒性源解析.

圖1 樣品采樣點位分布Fig.1 Map of the sampling sites in the city of Chengdu，China

1.2 樣品的采集

采樣時間為2011年1月13日～25日和2011年12月25日～2012年1月9日.采樣儀器為中流量自動采樣器（TH～150C型，中國），氣體流量設(shè)為100L/min.考慮到對顆粒物中PAHs的垂直分布，監(jiān)測點位應(yīng)高低結(jié)合，距離地面2～4m.各采樣點均利用經(jīng)過預(yù)處理的石英濾膜采集PM2.5樣品.根據(jù)成都市的污染水平調(diào)查和為滿足儀器檢測限要求，采集的樣品必須能提供研究區(qū)域足夠的、代表性的顆粒物中PAHs信息，設(shè)定每天連續(xù)采集22h樣品.采樣后，篩選有效濾膜，最終有效樣品個數(shù)為55個，用鋁箔封裝后帶回實驗室，并在無照明的冰箱里（4℃）低溫保存?zhèn)溆?

1.3 樣品分析

由于PAHs具有疏水性強，本研究受體樣品中采用索式提取法［10-11］對PAHs進(jìn)行預(yù)處理，操作簡便，具有較高的回收率.詳細(xì)萃取方法參考了前期工作和其他相關(guān)研究［1，7］.

利用Agilent公司生產(chǎn)的氣相色譜—質(zhì)譜聯(lián)用儀（型號為7890A，5975C）分析EPA［1］優(yōu)控的16種對人體健康危害較大的PAHs，詳細(xì)信息見表1.

表1 16種EPA優(yōu)控PAHsTable 1 16 kinds of priority PAHs in EPA

采用GC-MS測定PAHs詳細(xì)設(shè)置如下：儀器運行前真空條件＜45mTorr，檢測前經(jīng)過一系列校準(zhǔn).色譜條件：色譜柱為DB-5MS石英毛細(xì)管色譜柱（30m×0.25mm×0.25μm），載氣為氦氣（純度達(dá)到99.99%以上），1.0mL/min恒流模式；分析條件：進(jìn)樣口及氣質(zhì)傳輸線溫度分別設(shè)置為250℃和280℃，離子源溫度為320℃，檢測器的溫度為250℃，進(jìn)樣量為1μL，自動進(jìn)樣且不分流模式；色譜升溫程序：程序升溫起始溫度70℃，維持2min，然后以10℃/min的速度升溫至320℃并保留5min；質(zhì)譜條件：采用EI模式，電離能量70eV，四級桿溫度150℃，質(zhì)核比（m/z）在50～350amu，全掃描方式檢測.其內(nèi)標(biāo)物為萘-d8，苊-d10，菲-d10，苝-d12，指示物為2-氟聯(lián)苯和三聯(lián)本-d14，回收率范圍為82%～117%.

1.4 PMF5.0模型的原理

PMF5.0［17］即正交矩陣因子分解模型，是一種有效的因子分析類模型，在主成分分析（PCA）模型的基礎(chǔ)上加以改進(jìn)，在求解過程中對因子載荷做非負(fù)約束，使得因子載荷具有可解釋性和明確的物理意義，并且在數(shù)據(jù)分析的過程中加入了不確定性的影響.其基本原理如下：將原始矩陣X（n×m）因子化，分解為兩個因子矩陣，G（n×p）和F（p×m），以及一個“殘差矩陣”E（n×m），如下式表示：

式中：Xnm表示n個樣品的m個化學(xué)成分；p是解析出來的源的數(shù)目；G是源貢獻(xiàn)矩陣；F是提取的源成分譜矩陣.

矩陣G和F中的元素都是正值，即都是非負(fù)限制.PMF定義了一個“目標(biāo)函數(shù)”Q，并使這個目標(biāo)函數(shù)的值最?。?/p>

式中：σij是第j個樣品中第i個化學(xué)成分的標(biāo)準(zhǔn)偏差，或者不確定性.

PMF模型的Q值是PMF模型的診斷指標(biāo)之一，即模型結(jié)果必須滿足計算的Q值接近理論Q值.模型采用“Robust”模式進(jìn)行運算，以消除個別極值對結(jié)果的影響.

1.5 毒性評價的方法與原理

16種PAHs中的致癌能力較強的組分有BaA、BbF、BkF、BaP、DahA和IcdP等［18，21］.其中苯并［a］芘（BaP）最具代表性，常用等效因子（TEF）來評估PAHs的癌癥風(fēng)險.對于多環(huán)芳烴的毒性評價，運用有毒的多環(huán)芳烴的濃度乘以相應(yīng)的等效因子（TEF）.毒性當(dāng)量（TEQ）計算方法如下［21］：

式中：CPAHi表示顆粒物中多環(huán)芳烴質(zhì)量濃度（μg/m3）.［BaA］、［BaP］、［BbF］、［BkF］、［IcdP］和［DahA］毒性當(dāng)量因子分別為0.1、1、0.1、0.1、0.1、1.

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物中PAHs的濃度特征

如圖2所示，3個監(jiān)測點在2010～2011年冬季PM2.5中ΣPAHs濃度范圍為22.79～215.82ng/m3，平均濃度71.38ng/m3.其中，2～3環(huán)（NaP、Acy、Ace、Flu、Phe、Ant）、4環(huán)（Flua、Pyr、BaA、Chr）、5環(huán)（BbF、BkF、BaP、DahA）及6環(huán)PAHs（IcdP、Bghig）平均濃度分別為2.72，16.87，36.42，27.13ng/m3.

表2 國內(nèi)外城市PM2.5中PAHs的濃度比較Table 2 The concentrations of PM2.5-associated PAHs in other cities around the world

表2表明，與國內(nèi)其他城市相比，成都市2010～2011年冬季ΣPAHs的濃度高于北京、廣州、香港，但低于南京、上海.與國外城市相比，成都ΣPAHs的濃度處于較高水平，需加強對住宅區(qū)PAHs［17］排放的控制.

如圖2所示，梁家巷、金泉雙河、三瓦窯冬季濃度范圍分別是29.55～156.11，27.24～215.82，23.85～190.54ng/m3，平均濃度分別是39.78，88.13，122.04ng/m3，三瓦窯濃度最高，其次是金泉雙河、梁家巷，這與三瓦窯住宅區(qū)周邊布局以及餐飲、機動車排放有關(guān).

圖2 2010～2011年冬季PM2.5中ΣPAHs濃度值Fig.2 Spatial distributions of ΣPAHs in PM2.5

2.2 PM2.5中PAHs的組成特征

如圖3所示，在PAHs中，2～3環(huán)PAHs較低，高環(huán)（4～6環(huán)，尤其是BbF、BkF、BaP、IcdP和Bghig，3個點位各自加和均大于70%）PAHs所占比例較高，高環(huán)PAHs比例范圍為75.95%～99.52%.這可能與低環(huán)數(shù)（2～3環(huán)）的PAHs相對容易揮發(fā)的物化特性有關(guān)，環(huán)境中主要集中在氣相部分，而高環(huán)數(shù)（4～6環(huán)）的PAHs主要集中在固相介質(zhì)部分，與文獻(xiàn)研究結(jié)果一致［7，27］.

圖3 PAHs組分監(jiān)測點位分布特征Fig.3 Fractions of 16individual PAHs for different sampling sites in PM2.5

2.3 PAHs的來源識別

由于顆粒物中PAHs的來源比較復(fù)雜，國內(nèi)外對PAHs的來源識別方法主要有主成分分析（PCA）、等級聚類分析、特征比值解析、因子分析等［1，24，28］.本研究采用比值特征法對PAHs進(jìn)行來源識別.

2.3．1 特征比值法 特征比值法［1］是基于不同組分在不同源類的差異來識別主要污染源的方法，在PAHs的源類識別中應(yīng)用比較廣泛［29-31］.本研究根據(jù)PAHs組分濃度與各組分之間的比值來定性源類信息.利用Flua/（Flua+Pyr）和BaA/（BaA+Chr）來識別冬季主要污染源類，如圖4所示.通常，BaA/（BaA+Chr）小于0.2時為石油污染物，介于0.2 到0.35時為混合源，大于0.35主要為燃燒源.Flua/（Flua+Pyr）小于0.4時為石油污染物，介于0.4到0.5時為機動車燃燒源，大于0.5時為煤、草和木材燃燒源［13］.圖4表明，機動車燃燒源和煤、木材燃燒源是引起成都市冬季PAHs的主要污染源類.

圖4 冬季PAHs比值Fig.4 PAHs cross plot for Flua/（Flua + Pyr） and BaA/（BaA + Chr） in winter

2.3．2 PMF來源解析 運用EPA 推薦版PMF5.0［21，31］對成都市2010～2011年P(guān)AHs進(jìn)行了來源解析.首先，將有效數(shù)據(jù)和不確定性納入PMF5.0模型.經(jīng)過試驗，確定最佳因子個數(shù)為3（即識別出3種源類）.設(shè)置FPEAK=0.PMF模型結(jié)果的Q值是715.5，理論Q值是715.0，即模型結(jié)果滿足計算的Q值接近理論Q值.擬合值與測量值回歸斜率接近于1，R2=0.85，模型的擬合性較好.運行參數(shù)表明所選的3個因子能夠解釋原始數(shù)據(jù)所包含的信息.PMF模型計算的成分譜如圖5所示：因子1的標(biāo)識組分為Phe、Ant、Ace、Flu［1，32］，該因子識別為煤和木材燃燒源；因子2的標(biāo)識組分為BbF、BkF、BaP、IcdP［32-33］，該因子識別為汽油燃燒源；因子3的標(biāo)識組分為DahA、BghiP［32-33］，該因子識別為柴油燃燒源.

結(jié)果表明：住宅區(qū)冬季PAHs的主要源類依次是煤和木材燃燒源、柴油燃燒源、汽油燃燒源，其分擔(dān)率分別是14.88%、31.34%、54.08%.綜合成都市冬季PAHs來源解析結(jié)果，機動車汽油、柴油消費成了排放PAHs的主因.因此，需要加強居民區(qū)機動車管制，尤其是靜止停車場和交通道路的管理.在了解PAHs的來源解析后，有利于采取相應(yīng)的交通治理措施.

圖5 因子數(shù)為3的PMF源成分譜Fig.5 Source profiles obtained from PMF

2.4 PAHs的毒性分析

2.4．1 PAHs的毒性評估 等效因子（TEF）在前期的研究PAHs的毒性得到成功應(yīng)用［16，21］. 2010～2011年冬季BaP的濃度值為1.49～36.70ng/m3，平均濃度10.52ng/m3，表明成都市冬季BaP大部分樣品濃度超過了國家規(guī)定的濃度標(biāo)準(zhǔn)［1ng/m3］.本研究中，利用毒性評價的方法與原理中等效因子（TEF）定量評估多環(huán)芳烴的毒性.按公式（3）、（4）計算得出成都市2010～2011年冬季PM2.5中的TEQ值為3.16～49.65ng/m3，其平均值為16.82ng/m3.參照單一BaP的均值濃度（10.52ng/m3），TEQ值為單一BaP毒性的1.60倍.由于PM2.5是可入肺顆粒物，吸入體內(nèi)對人體健康傷害可能更大.因此，對成都市顆粒物中PAHs污染應(yīng)采取嚴(yán)格防控措施.

2.4．2 PAHs的毒性源解析 在源解析的基礎(chǔ)上，運用PMF-TEF耦合模型對PAHs進(jìn)行了毒性源解析.利用PMF模型得到各源貢獻(xiàn)，結(jié)合各源相應(yīng)的毒性系數(shù)（毒性評估里［BaA］、［BbF］、［BkF］、［BaP］、［DahA］、［IcdP］的毒性當(dāng)量），得出各源的毒性源解析結(jié)果［18］，如圖6所示.結(jié)果顯示，PAHs毒性來源分別是煤和木材燃燒、柴油燃燒、汽油燃燒，其毒性分擔(dān)率分別是12.39%、24.78%、62.83%.

圖6 PMF解析結(jié)果Fig.6 The result of PMF 5.0 calculate

將PAHs的來源解析和毒性源解析的分擔(dān)率進(jìn)行了對比，研究表明，成都市2010～2011年P(guān)AHs來源解析和毒性源解析結(jié)果有一定差距，PAHs排放量和毒性量化不一定成正比關(guān)系，PAHs毒性主要取決于高環(huán)數(shù)（4～6環(huán)）PAHs有關(guān)，尤其是PAHs中的致癌能力較強的組分BaA、BbF、BkF、BaP、DahA和IcdP等所占的比重.

研究表明，在源解析過程中煤和木材燃燒源，其標(biāo)識組分為Phe、Ant、Ace、Flu［33-34］，主要集中在低環(huán)（2～3環(huán)）PAHs，因此煤與木材燃燒源毒性在解析中所占比例下降.機動車汽油燃燒、柴油燃燒在毒性分析中所占比例有所增加.

3 結(jié)論

3.1 對成都市2010～2011年冬季PM2.5中的16種優(yōu)控PAHs進(jìn)行檢測.ΣPAHs 濃度范圍為22.79～215.82ng/m3，平均濃度為71.38ng/m3.PAHs組分分析發(fā)現(xiàn)，低環(huán)（2～3環(huán)）含量較低，高環(huán)（4～6環(huán)）所占比例較大，其比例范圍為75.95～99.52%.

3.2 利用特征化合物比值法對PAHs源類進(jìn)行分析，結(jié)果表明成都市PM2.5中PAHs 的主要來源是機動車燃燒源，以及煤、木材燃燒源.運用EPA PMF5.0解析PAHs主要污染源：煤和木材燃燒源、柴油燃燒源、汽油燃燒源，其分擔(dān)率分別是14.88%、31.34%、54.08%.

3.3 利用等效因子（TEF）進(jìn)行毒性評估，結(jié)果表明成都市冬季的TEQ均值為16.82ng/m3.毒性源解析結(jié)果表明：PAHs毒性來源是煤和木材燃燒、柴油燃燒、汽油燃燒，其毒性分擔(dān)率分別是12.39%、24.78%、62.83%.解析結(jié)果表明，PAHs源的毒性不一定與排放量成正比關(guān)系，還與高環(huán)數(shù)PAHs有關(guān)，尤其是PAHs中的致癌能力較強的組分BaA、BbF、BkF、BaP、DahA和IcdP等所占的比重.

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致謝：本實驗的現(xiàn)場采樣工作由成都市環(huán)境保護監(jiān)測站協(xié)助完成，在此表示感謝.

Source apportionment and toxicity quantitation of PM2.5-associated polycyclic aromatic hydrocarbons obtained from Chengdu， China.

CHEN Gang1， ZHOU Xiao-yu1， WU Jian-hui1， TIAN Ying-ze1*， ZHOU Lai-dong2， SHI Guo-liang1， FENG Yin-chang1（1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control， College of Environmental Science and Engineering， Nankai University， Tianjin 300071，China；2.Chengdu Research Academy of Environmental Protection Sciences， Chengdu 610000， China）. China Environmental Science， 2015，35（10）：3150～3156

In this study， PM2.5-associated polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） were investigated in Chengdu， China，during the winter in 2010～2011. A total of 16 priority PAHs were measured， then the source identification， risk assessment and toxicity quantitation were conducted. The results showed that the total concentrations （ΣPAHs） ranging from 22.79 to 215.82ng/m3， with the average concentration 71.38ng/m3. The percentage of high ring （4～6ring） PAHs were in large proportion， ranging from 75.95% to 99.52%. Source apportionment were estimated by EPA PMF5.0 model and five sources were identified， including coal and wood combustion， diesel exhaust emissions and gasoline exhaust emissions. The risk assessment of PAHs was determined by the Equivalent factor （TEF）， indicating that the toxicity of PAHs presenting in cute level. Finally， the PMF-TEF model was used to apportion the source contributions to toxicity of PAHs，illustrating that the toxicity contribution of PAHs from coal and wood combustion （12.39%）， diesel exhaust emissions（24.78%） and gasoline exhaust emissions （62.83%）. The conclusion in this work can provide the useful information in the process of the comprehensive environmental control.

polycyclic aromatic hydrocarbons；source apportionment；risk assessment；toxicity quantitation

X513

A

1000-6923（2015）10-3150-07

陳 剛（1990-），男，安徽安慶人，南開大學(xué)碩士研究生，主要研究大氣顆粒物來源解析.

2015-03-23

國家自然科學(xué)基金項目（21207070）

* 責(zé)任作者， 講師， tianyingze@hotmail.com