基于PMF模型的北京市PM2.5來源的時空分布特征

王 琴,張大偉*,劉保獻,陳 添,魏 強,李金香,梁云平(.北京市環境保護監測中心,北京 00048；.北京市環境保護局,北京 00048)

基于PMF模型的北京市PM2.5來源的時空分布特征

王 琴1,張大偉1*,劉保獻1,陳 添2,魏 強1,李金香1,梁云平1(1.北京市環境保護監測中心,北京 100048；2.北京市環境保護局,北京 100048)

2012年8月至2013年7月,對北京市定陵、車公莊、東四、石景山、通州、房山、亦莊和榆垡等8個站點的大氣細顆粒物PM2.5進行了12個月次的同步采樣觀測,并測定了其中元素碳、有機碳、水溶性離子和無機元素的濃度水平.利用PMF模型對PM2.5的來源進行解析.結果表明,北京市PM2.5的主要來源為二次源、燃煤、地面揚塵、機動車排放、工業源和建筑塵等,年均貢獻率分別為42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的來源具有顯著的季節變化,春季大風天氣頻繁、地面揚塵源為主要來源,而夏、秋、冬季均以二次源為主,尤其是夏季二次源貢獻達56%,冬季燃煤源對PM2.5的貢獻顯著提升為25%.污染源貢獻也存在一定空間差異,冬春季燃煤源對郊區點的貢獻顯著高于城區點,而二次污染源具有區域性污染特征.在區域性積累型重污染日,二次源對PM2.5的貢獻均占主要地位,對氣態前體物NOx、SO2和VOCs等的控制對PM2.5的減少至關重要.

PM2.5；PMF模型；源解析；時空變化

近年來,在經濟的快速發展和一系列大氣污染防治措施下,北京市大氣污染由煤煙型轉為復合型,總體空氣質量呈逐步改善趨勢,但顆粒物污染形勢依然嚴峻,尤其是以PM2.5為主的細粒子污染問題凸顯顯[1],成為影響區域大氣能見度降低、危害人體健康的主要原因.為有效控制PM2.5污染,識別并定量主要污染源,是制定針對性控制措施的基礎.

目前,我國對大氣顆粒物的來源解析仍以受體模型為主[2-3],常見的方法有PMF(正矩陣因子分析)、CMB(化學質量平衡)和PCA(主成分分析).相比其他方法,PMF方法不需要測量源成分譜,可利用約束條件同時解析出各類源的源譜和貢獻率,也能保證分解矩陣中元素非負[3],因此其在北京、香港、紐約、首爾和北極圈等地區的大氣顆粒物來源解析中得到了廣泛應用[4-13].其中,在北京地區不同研究者[4,6,8-9,14]發現,由于空間位置、采樣時間的不同,所解析出的PM2.5來源存在一定差異.然而,已有的針對北京地區的PM2.5源解析研究中,多點位的長時間尺度的研究還比較匱乏,代表性不足.為了更加全面細致地了解北京市大氣PM2.5的來源,掌握PM2.5來源及其時間、空間分布特征,本研究在北京市定陵、車公莊、東四、石景山、通州、房山、亦莊和榆垡8個站點開展了為期一年(2012年8月～2013年7月)的PM2.5樣品采集,并利用PMF模型進行源解析,旨在揭示北京市大氣PM2.5不同污染源的貢獻率以及季節和空間變化特征.

1 材料與方法

1.1 PM2.5采樣及分析

根據北京市空間分布、功能特征以及受主導風向傳輸的影響,在北京地區設置8個有代表性的大氣環境PM2.5采樣點,包括:定陵(城市背景點)、車公莊(城區點)、東四(城區點)、石景山(城區點)、通州(東南郊區)、房山(西南郊區)、亦莊(東南郊區)和榆垡(南部邊界傳輸點).具體采樣點分布見圖1.PM2.5樣品采用TH - 16A 四通道采樣器進行采集,各通道流量均為16.7L/min.根據濾膜性能和待測組分的不同,選擇石英膜(Whatman:1851047)和特氟龍膜(Whatman:7592-104)進行采樣.采樣時間為2012年8月至2013年7月,每月連續采樣5～7d,共獲得有效樣本482個.

樣品采集后,對濾膜中的化學組分進行提取并作全面分析.利用美國Sunset公司生產的RT-3型分析儀測定石英膜中的有機碳(OC)、元素碳(EC);分別采用美國Dionex公司生產的ICS-2000、ICS-3000離子色譜分析儀分析石英膜中的、K+等陽離子和、Cl-等陰離子;分別利用電感耦合等離子體發射光譜法(ICP-AES)、氫化物發生-原子熒光光譜法(HG-AFS)測定特氟龍膜樣品中的20種無機元素,包括Al、Ba、Ca、Cd、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Ni、Pb、Sc、Ti、V、Zn、Si、As、Se.樣品分析過程中嚴格執行實驗室的質量保證與質量控制措施.

圖1 PM2.5采樣點位示意Fig.1 Sampling sites of PM2.5in Beijing

1.2 PMF模型方法

基于PM2.5化學組成,采用PMF模型對PM2.5的主要來源進行解析.PMF基于受體點的大量觀測數據來估算污染源的組成和對環境濃度的貢獻[15].假設X為n×m矩陣,n為樣品數,m為污染物組分,那么X可分解為X=GF+E,其中G為n×p矩陣,F為p×m矩陣,p為主要污染源的數目,E為殘數矩陣,定義為:

其中:xij表示i樣品中j組分的濃度;gik是第k個源對第i個樣品的相對貢獻;fkj是第k個排放源中j組分的含量;eij是殘差.PMF算法以G(污染源載荷)和F(源廓線)中元素非負為約束條件,通過加權最小二乘法使Q達到最小為最優,進而求解G和F.

本文利用美國EPA的推薦的EPA PMF3.0軟件對觀測期間PM2.5的來源進行解析.根據數據質量及元素特性,對參與模擬的樣本及化學組分進行篩選,共482個環境樣本納入分析,參與分析的化學組分包括PM2.5總質量濃度及OC、EC、、、、Cl-、Al、Ba、Ca、Cd、 Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Pb、Ti、Zn、Si、As等22種組分.其他幾種無機元素濃度水平較低,且不具有顯著的源示蹤性,因此未納入模型.在PMF模型計算中,嘗試3～10個因子,進行多次優化計算,最終確定6個因子能合理解釋其污染源類別,且此時解析結果穩定、大部分殘差值分布在-3和+3間.進一步在-5至+5間調整Fpeak值,尋找因子旋轉的空間,發現Fpeak值的變化對解析結果并無明顯影響,故選擇Fpeak=0時PMF的解析結果進行分析.

2 結果與討論

2.1 PM2.5來源貢獻

圖2 PMF解析的6類源貢獻特征Fig.2 Profiles of the six factors resolved by PMF model

圖2表示6類因子對不同化學組分的相對貢獻率,根據每個因子的特征組成,對6類因子進行來源識別.因子1以二次無機離子、、為主,對OC也有一定貢獻,代表了光化學反應生成的二次無機離子和二次有機物,為二次源.因子2對OC、EC、Cl-有顯著貢獻,北京地區Cl-一般認為是燃煤的特征組分[16],加上其對OC、EC的顯著貢獻,可確認該因子為燃煤源.因子3主要包括Pb、Zn、Ba、Mn、Fe和Cu等無機元素.Zn和Cu為機動車潤滑油的主要添加劑,而Zn、Ba和Mn也廣泛地用于剎車片和輪胎中[6],盡管北京已經使用無鉛汽油,并不意味著鉛的零排放,機動車的磨損仍可能排放Pb,因此這些元素都可作為機動車的示蹤物,因此因子3可認定為機動車源.因子4為建筑塵,其貢獻率較大的組分為Ca、Mg、Na、Al、Fe 和Ti等,為與水泥、石灰建筑材料相關的地殼元素.因子5為地面揚塵,特征元素為Al、Si、Ti、Ca和Fe等地殼元素,同時對EC、OC也有一定的貢獻,這可能與揚塵受人類活動的影響大,大量腐爛的植物、垃圾和燃燒源排放出的高濃度EC、OC進入揚塵有關.該因子代表了揚塵源具有多源混合的二次源特征.因子6對金屬元素Cd、As的貢獻顯著,對Cu、Pb、Zn的貢獻也較大,考慮主要來自于與金屬加工相關的工業源排放.

圖3 2012年8月～2013年7月,北京市PM2.5主要來源的年均貢獻率Fig.3 The annual relative contributions of PM2.5sources in Beijing from August 2012 to July 2013

根據PMF解析結果(圖3),北京市2012年8月至2013年7月采樣期間,PM2.5的最大來源為二次源,對PM2.5的濃度貢獻為49.3μg/m3,貢獻率為42%.其次是燃煤和地面揚塵,對PM2.5的濃度貢獻均為22.1μg/m3,貢獻率為19%.機動車直接排放PM2.5的貢獻相對較小,濃度貢獻值為11.2μg/m3,貢獻率為10%.但值得注意是,機動車除直接排放PM2.5外,也是氣態污染物VOC、NOx等的重要來源,對PM2.5組分中的二次有機物、二次硝酸鹽具有重要貢獻[17].此外,機動車行駛中產生的道路塵可作為地面揚塵間接對PM2.5產生貢獻.因此機動車對PM2.5的綜合貢獻遠大于10%.工業源和建筑塵對PM2.5的濃度貢獻值分別為7.0、4.8μg/m3,貢獻率分別為6%、4%.其他對北京地區PM2.5的源解析結果中[6,8-9],二次無機氣溶膠占PM2.5的26%～33%,而有研究表明,占PM2.5質量18.5%左右[18]的有機物中有約50%為二次轉化而來[19],因此本研究二次源貢獻42%基本與文獻相當;而機動車貢獻率為4%～18%,燃煤貢獻率7%～19%,揚塵源貢獻率為9%～20%,本研究也基本與現有研究結果相符.

2.2 PM2.5來源貢獻的時間變化

2.2．1 PM2.5來源貢獻的時間序列及月變化特征 圖4中,各類源對PM2.5的日均貢獻值為對應日期所有站點的貢獻值的平均值.由圖4、圖5可見,在大部分采樣日期內,二次源對PM2.5的質量濃度貢獻均較高,貢獻范圍為0～335μg/m3,在2013年1月11日達到最高值.從相對貢獻率來看,隨著溫度及光照強度的降低,二次轉化效率減弱,二次源的相對貢獻率從2012年8月逐步降低,至11月時達到一個谷點;隨后在12月～3月有一定的回升,這一方面是因為冬季采暖期氣態前體物SO2排放量增大,另一方面這與采樣期間靜穩、高濕天氣頻現[20],有利于二次污染物的形成積累有關[21];從2013年4月至7月,二次源的相對貢獻率又隨著氣溫的轉暖而不斷加強.

燃煤源對PM2.5的濃度貢獻范圍為0～ 111μg/m3,其在夏季對PM2.5的貢獻較低,至冬季采暖期則顯著上升,其中1月對PM2.5的濃度貢獻達62μg/m3,其次是12月為44μg/m3.總體來說,北京市采暖期燃煤排放量會增加4倍[22],而2013年1月的峰值也與當時極端氣象條件不利于擴散有關[23].

地面揚塵在全年均對PM2.5有一定貢獻量,濃度貢獻范圍1.1～62.5μg/m3.其中最高值出現在2013年5月11日,經氣象條件分析,當日北京地區有3～4級偏北風,最大瞬時風速達54km/h,易使地面起塵.從月均相對貢獻來看,4月地面揚塵對PM2.5的相對貢獻最高,達48%,其次是5月,貢獻率為36%.這與春季干燥多風天氣,易使地面塵卷狹到大氣中有關;而1月地面揚塵對PM2.5的相對貢獻較低,這是因為2013年1月受多次重污染過程影響,其他來源貢獻率增加.

機動車源對PM2.5的濃度貢獻范圍為0～ 66μg/m3,除10月、12月、1月、3月有幾日貢獻較大外,其他時間沒有明顯的差異.機動車源相對固定源(燃煤)排放強度比較穩定,但其屬于低層污染源,當出現逆溫等不利于污染物擴散的氣象條件時,容易導致局地機動車排放的PM2.5積累.

圖4 各類污染源對PM2.5濃度貢獻的時間序列Fig.4 Time serials of PM2.5sources contributions

圖5 各類污染源對PM2.5相對貢獻的月變化Fig.5 Monthly variations of the relative contributions of PM2.5sources

建筑塵對PM2.5的貢獻相對較小,濃度貢獻范圍為0.3～15.2μg/m3.建筑塵屬于無組織源,城市化中建筑、地鐵等施工揚塵均對PM2.5有所貢獻,其排放強度與工期階段、地面風速等相關.

工業源對PM2.5的濃度貢獻范圍為0～47μg/m3,采樣期間呈波動起伏狀態,沒有明顯的變化規律,2013年1月貢獻值最大.隨著首鋼等大型工業企業的搬遷,北京已無明顯的與金屬過程相關的固定工業污染源,但仍存在一些小型壓延加工工業源.此外,京津冀地區存在大量的鋼鐵加工、機械制造等工業企業,也會對北京地區大氣顆粒物濃度水平造成影響.

2.2．2 PM2.5來源貢獻的季節變化特征 從表1可看出,PM2.5的來源具有顯著的季節差異.春季由于大風天氣較為頻繁,地面揚塵為PM2.5的主要來源,貢獻率達37%,顯著高于其他季節.其次是二次源,貢獻率為29%,但值得注意的是,春季是一年之中二次源貢獻率最低的.相比其他季節,春季建筑塵貢獻率則最高,為6%.夏季,溫度高、光照強度大、降水天氣多相對濕度大,光化學作用顯著,使得二次源躍居為PM2.5的主要污染源,貢獻率達56%.地面揚塵占22%,位居第二.燃煤的貢獻率夏季達到最低值,為6%.秋季,二次源、地面揚塵為PM2.5的主要污染源,分別貢獻38%、26%.冬季,由于供暖需求,燃煤量大幅上升,燃煤源對PM2.5的貢獻也顯著提升,貢獻率為25%.由于冬季采樣期間，空氣濕度大、風速小、逆溫強，近地面排放積累的氣態污染物易通過非均相反應轉化生產二次顆粒物，并吸收長大，使得二次源對PM2.5的貢獻仍非常顯著,達42%.

表1 北京PM2.5來源的季節變化Table 1 Seasonal variations of the relative contributions of PM2.5sources

2.3 PM2.5來源貢獻的空間差異

依據各點位在不同季節的來源組成特點,利用K-均值聚類方法對各點位進行分類,將8個站點分成了3類:第1類包括車公莊、東四和石景山,根據其功能特點,可將這類站點歸為城區點;第2類站點包括房山、通州、亦莊和榆垡,這4個站點分布位于北京西南、東部、東南和南部的郊區,將該類站點歸為南部郊區點;第3類站點為定陵點,該點位于北部郊區,周圍污染源相對較少,一般作為城市背景點.值得注意的是,榆垡點地處北京南部臨近河北省,屬于南部傳輸點,但從PM2.5來源組成來看,其與其它3個南部郊區點無顯著差異,一定程度上說明北京南部地區受到周邊城市的傳輸影響較大.

從圖6中可知,在各季節,PM2.5總質量濃度的大小順序均為郊區點>城區點>城市背景點.定陵作為背景點,除秋季二次源和建筑塵外,各類源對PM2.5的絕對貢獻均為最低值,反映出污染排放強度小.對各類源在空間上的分布進行比較分析,二次源在各類站點中的貢獻均占絕對主導地位,城區點、南部郊區點和背景點相對貢獻率分別為44%、40%和47%,表現出二次污染的區域性特征.燃煤源對郊區點的貢獻在冬春季明顯高于城區點,這與城區和郊區的能源結構差異有關.城區已基本實現清潔能源改造、燃氣供暖,而郊區仍以燃煤供暖為主.地面揚塵在城區點最高,可能與機動車帶來的道路揚塵有關,說明城區點的地面揚塵也不容忽視.機動車源的直排貢獻在郊區點稍高于其他兩類點,這可能是因為郊區點高速路網發達,來往的重型柴油車輛較多,排放強度較大.值得注意的是,城市背景點的機動車直排貢獻也并不顯著低于其他兩類點,受機動車的影響也較高.建筑塵對PM2.5的貢獻總體上看,城市背景點略低于城區和郊區,但在各季節沒有明顯的空間分布規律.工業源的貢獻在郊區點要高于其他兩類點,可能因為北京南部郊區是北京市工業源相對集中的區域,且容易受到周邊城市工業源的影響.

圖6 各類采樣點PM2.5的來源比較Fig.6 Spatial distributions of the relative contributions of PM2.5in Beijing for three types of sites

2.4 重污染日下PM2.5的來源特點

從圖4可看出,采樣期間,有不少采樣日PM2.5的日均濃度值均超過了150μg/m3,即PM2.5的空氣質量分指數已屬于重度、嚴重污染級別,重污染頻率為31%.其中春、夏、秋季重污染發生的頻率相對較低,冬季重污染發生的頻率則較高,尤其是2013年1月出現了多次持續多天的重污染過程.由表2分析知,這些重污染日天氣系統較為穩定,主要特點為地面以偏南氣流為主,風速小、濕度大、逆溫強,有利于污染物的二次生成積累,也存在南部地區高濃度污染物的輸送,多屬靜穩天氣下的區域性積累型污染過程[22].

由圖7可知,在區域性積累型污染日下,二次源對PM2.5的貢獻均占主要地位,春、夏、秋和冬季二次源對PM2.5的貢獻分別為65%、65%、54%和51%,遠高于當季平均值.Huang[24]、Guo[25]等分別對北京2013年冬季、秋季重污染的研究也表明,重污染期間PM2.5的二次來源顯著增加,包括二次無機氣溶膠的生成和二次有機氣溶膠的生成.因此,在擴散條件不利的情況下,應著力控制PM2.5前體物(NOx、SO2和VOCs等)的排放[22],應急控制重點為機動車尾氣排放和油氣揮發、燃煤源、溶劑源等,以減輕二次顆粒物的生成積累.分析冬季采暖期的特點,由于燃煤供暖的影響,燃煤源在冬季重污染日對PM2.5的貢獻也比較高,為22%,高于其他季節.因此,在冬季重污染日下,應格外加強燃煤源的控制.此外,應積極推進能源結構調整,消減燃煤量,發展清潔能源.

表2 采樣期間,重污染日的氣象條件分析Table 2 Meteorological conditions in heavy air pollution episodes during sampling days

圖7 各季節重污染期間,PM2.5的來源比較Fig.7 Seasonal variations of the relative contributions of PM2.5sources in heavy air pollution episodes

3 結論

3.1 根據PMF解析結果,北京市2012年8月至2013年7月采樣期間,PM2.5的最大來源為二次源,對PM2.5的貢獻率約為42%;其次是燃煤和地面揚塵,對PM2.5的貢獻率約均為19%;機動車直接排放PM2.5的貢獻相對較小,貢獻率約為10%;工業源和建筑塵對PM2.5的貢獻率分別為約6%、4%.

3.2 PM2.5的來源具有顯著的季節差異.春季,地面揚塵為PM2.5的主要來源,貢獻率達37%,顯著高于其他季節;其次是二次源,貢獻率為29%.夏季,二次源為PM2.5的主要污染源,貢獻率達56%.秋季,二次源、地面揚塵為PM2.5的主要污染源,分別貢獻38%、26%.冬季,燃煤源對PM2.5的貢獻顯著提升,貢獻率為25%;由于冬季采樣期間，空氣濕度大、風速小、逆溫強，二次源對PM2.5的貢獻仍非常顯著,達42%.

3.3 從PM2.5來源的空間分布來看:不同季節,二次源的貢獻在不同類型點位的高低順序有所不同,總體來說,二次污染具有區域性;冬春季燃煤源對郊區點的貢獻顯著高于城區點;地面揚塵在城區點最高;機動車源的直排貢獻在郊區點稍高于其他兩類點;工業源的貢獻在郊區點要高于其他兩類點.

3.4 采樣期間發生的重污染過程,多屬區域性積累型污染.二次源對PM2.5的貢獻均占主要地位,春、夏、秋和冬季二次源對PM2.5的貢獻分別為65%、65%、54%和51%.因此,在擴散條件不利的情況下,應從更大的區域尺度著力控制PM2.5前體物(NOx、SO2和VOCs等)的排放.

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Spatial and temporal variations of ambient PM2.5source contributions using positive matrix factorization.

WANG Qin1, ZHANG Da-wei1*, LIU Bao-xian1, CHEN Tian2, WEI Qiang1, LI Jin-xiang1, LIANG Yun-ping1(1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；2.Beijing municipal Environmental Protection Bureau, Beijing 100048, China). China Environmental Science, 2015,35(10)：2917～2924

Ambient PM2.5samples were collected simultaneously at 8monitoring sites (Dingling, Chegongzhuang, Shijingshan, Dongsi, Tongzhou, Liangxiang, Yizhuang and Yufa) in Beijing, from August 2012 to July 2013. And positive matrix factorization (PMF) was used to identify the sources of PM2.5based on ambient PM2.5compositional data including concentrations of organic carbon (OC), elemental carbon (EC), ions and metal elements. Results from PMF indicated that the six major sources of ambient PM2.5were secondary sources, coal combustion, soil dust, vehicle emission, industrial sources and construction dust, with an annual average contribution of 42%, 19%, 19%, 10%, 6% and 4%, respectively. The contributions of the sources to PM2.5in Beijing showed significant seasonal variations. Soil dust was the primary source in spring because of the highest frequency of windy weather. Secondary sources became the major contributor in summer, autumn and winter, and even covered 56% in summer. Coal combustion exhibited increased contributions in winter with values of 25%. The contributions of the PM2.5sources also showed some spatial differences. Coal combustion showed significantly higher contributions in suburban areas than in urban areas ,whereas the secondary sources were regional. And the secondary sources were dominated during the cumulative pollution events, accounting for more than 50% of the PM2.5mass. Strengthening the controls of gaseous precursors (NOx, SO2and VOCs) was of great significance for the reduction of PM2.5in Beijing .

PM2.5；PMF；source apportionment；spatial and temporal variations

X131.1

A

1000-6923(2015)10-2917-08

王 琴(1986-),女,湖北荊門人,工程師,碩士,主要從事環境監測工作.發表論文3篇.

2015-03-12

北京市科技計劃課題(Z121100000312035),環保公益性行業科研(201409003)

* 責任作者, zhangdawei@bjmemc.com.cn