改良SBR工藝實現生活污水除磷與半亞硝化

周元正，李 冬*，蘇東霞，張功良，張肖靜，梁瑜海，張 杰，（.北京工業大學，水質科學與水環境恢復工程北京市重點實驗室，北京 004；.哈爾濱工業大學，城市水資源與水環境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱50090）

改良SBR工藝實現生活污水除磷與半亞硝化

周元正1，李 冬1*，蘇東霞1，張功良1，張肖靜2，梁瑜海1，張 杰1，2（1.北京工業大學，水質科學與水環境恢復工程北京市重點實驗室，北京 100124；2.哈爾濱工業大學，城市水資源與水環境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱150090）

常溫條件下（20～25℃），采用序批式反應器（SBR），應用改進后的運行策略:進水、厭氧攪拌、曝氣攪拌、靜置沉淀、排水、選擇性排泥、污泥床缺氧攪拌，控制污泥齡為20d，溶解氧為0.2～0.5mg/L，實現單污泥系統同步除磷亞硝化的穩定運行.結果表明:總磷去除率為95.9%～97.1%，出水總磷濃度為0.1～0.4mg/L，好氧階段氨氮去除容積負荷為0.242kg N/（m3·d），出水氨氮和亞硝酸鹽氮的比值約為1:1，可以為后續的厭氧氨氧化提供合適的進水.

生活污水；除磷；亞硝化；改進策略；SBR

傳統生物脫氮工藝通過硝化和反硝化作用達到脫氮的目的，而反硝化菌要以有機物作為電子供體，因此，實現總氮的去除需要一定量的有機碳源.而部分城市污水經過初沉池之后碳氮比較低，難以滿足反硝化細菌對碳源的需求［1］.短程硝化是近幾年發展起來的一種新型脫氮技術，其與厭氧氨氧化技術組合而成的自養脫氮工藝與傳統的全程硝化反硝化工藝相比，無需外加碳源同時污泥產量少、可減少需氧量［2］，進而節省運行費用和基建費用，具有顯著的可持續性與經濟效益［3］.針對生活污水碳源不足的特點，有研究學者提出了強化生物除磷、亞硝化和厭氧氨氧化為耦合的污水再生全流程工藝，并提出了組合各個單元，建立更簡潔、高效、低耗的城市污水再生全流程工藝的展望［4］.強化生物除磷工藝（EBPR）包括厭氧釋磷和好氧吸磷過程，即在厭氧條件下，聚磷菌（PAOs）利用體內多聚磷酸鹽分解釋放能量，吸收揮發性脂肪酸，并以聚羥基脂肪酸酯（PHA）的形式儲存于體內；好氧條件下，PAOs以PHA作為碳源和能量，過量吸收磷酸鹽并在體內合成多聚磷酸鹽，最終通過排放剩余污泥而達到除磷的目的［5］.

基于以上分析，提出了SBR同步除磷亞硝化+Anammox-SBR組合工藝處理低碳氮比城市生活污水，以最簡約、最靈活的方式實現自養生物脫氮與除磷，同時無需投加外碳源.該組合工藝在SBR同步除磷亞硝化系統中實現半亞硝化（即出水約為1）和生物除磷，隨后出水進入Anammox-SBR反應器進行自養脫氮.本文主要通過改良SBR的運行策略，研究如何實現SBR同步除磷亞硝化，同時研究系統內亞硝化和除磷特性.

1 材料與方法

1.1 試驗裝置

試驗采用SBR反應器，試驗裝置如圖1所示.反應器由有機玻璃制成，高35cm，直徑25cm，有效容積15L，換水比為67%.反應器底部安裝內徑為14cm的曝氣盤進行微孔曝氣，由曝氣泵及氣體流量計控制曝氣量.反應器內置攪拌機，以保證泥、水、氣混合均勻；還有虹吸排泥器，用以排除污泥床不同深度的污泥.此外反應器內還安置在線pH、DO探頭，保證各參數的實時在線監測.進出水及曝氣均采用自動控制.

圖1 反應器裝置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental equipment

1.2 接種污泥與試驗用水

接種污泥取自實驗室一A/O除磷系統，共接種污泥15L，MLSS為5000mg/L.

試驗用水取自北京某大學教工家屬區化糞池中的生活污水，不再另外投加任何其它物質，水質情況見表1.

表1 試驗水質情況Table 1 Wastewater characteristics

1.3 試驗方法

1.3.1 SBR反應器試驗方法 在常規SBR運行方法的基礎上，加入一些改進策略，如洗泥、選擇性排泥和污泥床缺氧攪拌.洗泥是為防止上一周期殘余的高濃度亞硝酸鹽對下一周期的反應造成影響，即排水后在反應器中注滿自來水，沉淀0.5h后排出上清液，以稀釋殘留混合液中亞硝酸鹽的濃度.選擇性排泥即使用虹吸排泥器，排出沉淀后污泥床不同深度的污泥，本試驗采用的是排污泥床表層污泥（表層污泥指污泥床厚度10%以內的上層污泥）.污泥床缺氧攪拌即沉淀排水排泥后對污泥床進行缺氧攪拌，即利用高污泥濃度條件下的反硝化將殘留的亞硝酸鹽氮還原成氮氣，保證下一個周期釋磷階段的完全厭氧環境.

試驗主要分為4個階段，前3個階段屬于啟動部分，后一個階段屬于穩定運行部分，連續運行.采用SBR的運行方式，包括進水、厭氧攪拌、曝氣攪拌、靜置沉淀、排水、排泥、污泥床缺氧攪拌.具體運行工況詳見表2.

1.3.2 污泥床表層污泥和底層污泥釋磷對比試驗方法 為探究污泥床中表層污泥和底層污泥菌群中聚磷菌對有機物的利用率的差異性，在碳源充足的條件下比較污泥床表層污泥與底層污泥的消耗單位濃度COD釋磷量（△CTP/△CCOD）.具體操作方法為:于沉淀排水后，取污泥床表層污泥和底層污泥各100mL置于兩個相同的400mL燒杯內.以乙酸鈉作為碳源，并用0.5mol/L的HCl溶液和0.5mol/L的NaOH溶液調節pH值為（7.5 ±0.05），控制溫度為（22.0±0.5）℃.并配置相同濃度的乙酸鈉溶液，調配至相同的pH值，在相同條件下厭氧攪拌進行空白對照.每隔一段時間取樣測定COD、總磷（TP）、三氮濃度，直至釋磷達到最大值時，計算消耗單位COD釋磷量，從而反映污泥床中表層污泥和底層污泥菌群中聚磷菌對有機物的利用率的差異性.在SBR反應器運行穩定的情況下，進行3次平行試驗.

表2 反應器運行工況Table 2 Operational conditions of the reacter

1.4 分析項目與方法

DO、溫度、pH值均采用WTW在線測定儀測定； COD采用COD快速測定儀測定（5B-3C，連華科技）；總磷（TP）測定采用鉬銻抗分光光度法；MLVSS采用重量法測定.水樣分析中-N測定采用納氏試劑光度法-N采用N-（1-萘基）乙二胺光度法-N采用紫外分光光度法.其余水質指標均采用國標方法［6］.

2 結果與討論

2.1 SBR同步除磷亞硝化的啟動

圖2 啟動階段關鍵參數的變化Fig.2 Variation of the key parameters during the startup phase

SBR同步除磷亞硝化的啟動共分為3個階段，圖2表示關鍵參數氨氧化率（AOR）、亞氮積累率（NAR）和 TP（總磷）去除率在啟動階段的變化.

第I階段:洗泥，進水20min，厭氧攪拌30min，曝氣攪拌4h，沉淀1h，排水20min.控制溶解氧DO為0.5～1.5mg/L，當氨氧化率（AOR）達到70%以上，標志第I階段完成.

第II階段:洗泥，進水20min，厭氧攪拌30min，曝氣攪拌4h，沉淀1h，排水20min.降低溶解氧DO為0.2～0.5mg/L，當氨氧化率超過60%，亞氮積累率（NAR）達到95%以上，第II階段完成.

第III階段:洗泥，進水20min，厭氧攪拌延長至4h.曝氣攪拌的時間以10min為單位進行微調，當氨氧化率小于60%時，延長曝氣攪拌的時間；當氨氧化率大于60%時，縮短曝氣時間；控制氨氧化率為57%～63%.沉淀1h，排水20min，排污泥床表層污泥，控制污泥齡為20d.保持溶解氧DO為0.2～0.5mg/L，亞氮積累率達到95%以上，出水磷含量小于0.5mg/L，第III階段完成，這也標志著以除磷和短程硝化為主導的微生物系統啟動成功. 2.1.1 啟動過程中亞硝化性能的變化 在接種污泥時，對污泥的初始亞硝化性狀進行測定，控制DO濃度為1.0～1.5mg/L，通入生活污水進行曝氣，直至氨氮氧化完全，未發現亞氮積累.該測定結果說明初始污泥為全程硝化污泥，僅僅通過簡單限氧很難在短期內實現亞氮積累，而且NOB對于低氧環境有一定的適應性.因此在初期的污泥馴化中，首先控制DO濃度為1.0～1.5mg/L，直到AOR達到70%，使AOB（氨氧化細菌）、NOB（亞硝酸鹽氧化細菌）均可得到快速增殖.自第9d起，開始進行限氧，控制DO濃度為0.2～0.5mg/L，并且曝氣時間不變，氨氧化率降低至60%左右，殘留的一部分氨氮使出水中存在一定質量濃度的游離氨（FA），利用低DO及出水FA對NOB的雙重抑制，配合階段III的排泥，將NOB淘汰出系統，實現短程硝化的啟動.圖3表示系統內AOR、NAR以及氮素濃度的變化.

由圖3可知，在前10d高DO（0.8～1.0mg/L）的運行中，出水中并沒有出現明顯的亞硝氮積累.此過程中氨氮全部轉化為硝氮，AOR逐漸上升，由最初的19.5%上升至第7d時的75.8%，可見AOB和NOB均得到了快速增殖.

圖3 啟動階段氮素濃度的變化Fig.3 Variation of nitrogen concentration during the startup phase

自第11d起，降低DO至0.3～0.5mg/L，這是由于AOB的氧飽和常數為0.2～0.4mg/L，而NOB的氧飽和常數為1.2～1.5mg/L［9］，可知AOB對氧具有較強的親和力.低DO條件下大量的AOB優先獲得溶解氧，而NOB由于缺少溶解氧使硝化作用減弱，從而限制了硝氮的產生，有利于亞氮的積累.此外，反應過程中始終有一定質量濃度的氨氮，通過公式［10］:

計算出FA的值在0.14～0.82mg/L之間，Anthonisen等［11］研究表明，當FA為0.1～1.0mg/L時，NOB的活性開始受到抑制，因此此階段反應過程中的FA也可以對NOB造成一定的抑制作用.低DO及反應過程中一定濃度的FA（0.14～0.82mg/L）二者聯合抑制了NOB的增殖，促進了AOB的富集，因此控制曝氣時間不變，AOR降低，平均值為63.4%，至第18d時出現了亞氮的積累，NAR為43.7%.至第22d時，NAR達97.9%，亞硝化啟動成功.

研究表明，從厭氧攪拌至曝氣攪拌，亞硝酸鹽氧化速率滯后于氨氧化速率，經歷長期“饑餓”的AOB可以更多地利用氨產能，使其自身大量增殖［12］，此即AOB的“飽食饑餓”特性，而NOB不具有此種特性.所以，前置厭氧階段更好的抑制了NOB，加快了亞硝化的啟動.

2.1.2 啟動過程中除磷性能的變化 階段I與階段II的主要目標是富集AOB，淘汰NOB，不對系統中總磷的變化進行測定.從階段3開始，延長厭氧時間，進行排泥.反應器中進水總磷（TPinf）、厭氧結束總磷（TPmid）、出水總磷（TPeff）以及TP去除率的變化如圖4所示.

圖4 啟動階段總磷濃度的變化Fig.4 Variation of the TP concentration during the startup phase

從第22d開始，系統進水TP含量維持穩定，出水TP含量不斷降低，TP去除率不斷提高.直到第30d，出水TP含量已經降低至0.5mg/L以下，去除率上升至97.3%.延長厭氧時間有利于聚磷菌合成足夠的PHA，Barnard［13］指出厭氧釋磷是聚磷菌好氧過量吸磷的前提.如果聚磷菌不能充分吸收揮發性脂肪酸（VFA）合成PHA，那么好氧條件下PAOs沒有足夠的PHA作為碳源和能量，不能過量吸收磷酸鹽并在體內合成多聚磷酸鹽，也就無法實現磷的高效去除.此外，選擇性排泥對于優化除磷性能也起很大作用.

聚糖菌（GAOs）作為一種消耗揮發性脂肪酸（VFA）而又對磷的去除沒有任何貢獻的異養菌，被認為是導致除磷系統惡化的主要原因［14］.引入參數△CTP/△CCOD［7］來研究PAOs和GAOs對碳源的競爭.通過燒杯試驗，在相同條件下，比較污泥床表層污泥和底層污泥吸收單位濃度COD的釋磷量的差異，△CTP/△CCOD越高，表示聚磷菌對有機物的利用率越高.圖5表示污泥床表層污泥和底層污泥△CTP/△CCOD的差異.

圖5 表層污泥與底層污泥△CTP/△CCOD的對比Fig.5 Comparison chart of △CTP/△CCODof the surface and bottom sludge

可以看出，底層污泥△CTP/△CCOD的值高于表層污泥，這說明底層污泥聚磷菌對有機物的利用率更高.同時，啟動后的△CTP/△CCOD值明顯高于啟動前的△CTP/△CCOD值.這是因為啟動后經過長期的控制污泥齡和優化排泥方式，淘洗了聚糖菌，聚磷菌占據絕對優勢.從實驗結果來看，聚糖菌和聚磷菌沉淀性能的差異，與Winkler［7］在顆粒污泥實驗中得到的結論相似.Winkler［7］認為，聚糖菌和聚磷菌相比沒有磷的釋放與吸收，在曝氣之后，聚磷菌通過吸收大量的磷，增加了比重，提高了其的沉降性能，所以出現了沉淀分離.除此之外，化學沉淀對于磷酸鹽有很強的依賴性也被證實［15-16］.相比于聚糖菌，只有聚磷菌分泌磷酸鹽，所以化學沉淀也增強了聚磷菌絮體的沉降性能.所以通過選擇性排泥，改變聚磷菌和聚糖菌的選擇壓，提高聚磷菌競爭能力，從而有利于生物除磷的啟動和穩定運行.

2.2 穩定運行過程中除磷和亞硝化性能的變化

圖6表示穩定運行過程中進出水氮素、總磷的變化.包括進水氨氮濃度-Ninf）、進水亞硝酸鹽氮濃度-Ninf）、出水氨氮濃度-Neff）、出水亞硝酸鹽氮濃度-Neff）、出水硝酸鹽氮濃度-Neff）、亞硝酸鹽氮積累率（NAR）、進水總磷濃度（TPinf）、釋磷結束總磷濃度（TPmid）、出水總磷濃度（TPeff）和總磷去除率.

圖6 穩定運行過程中氮素和總磷濃度變化Fig.6 Variation of nitrogen and phosphorus concentration during the stable operation phase

如圖6所示，在階段IV開始不進行洗泥，上一周期產生的亞硝酸氮殘留到下一個周期，導致進水亞硝酸鹽濃度增加.一定濃度的亞硝酸鹽對生物活性的抑制作用已被證實［17-18］.Zeng［19］在SBR反應器中發現，一定量的亞硝酸鹽氮進入厭氧段，反硝化細菌與PAOs爭奪碳源，導致PAOs吸收VFA和合成PHA的量減少，當亞硝酸鹽氮的濃度達到10mg/L以上時，系統就會受到亞硝酸鹽的影響，導致除磷性能惡化.此外，亞硝酸鹽氮的存在對GAOs和PAOs的競爭造成影響，而PAOs更加敏感［20］，這將不利于PAOs在競爭保持優勢.直到第40d，總磷去除率已經下降至21.3%，厭氧釋磷量、好氧吸磷量都大幅度下降，出水總磷濃度上升至6.34mg/L.

從第41d起，在沉淀排水之后，對污泥床進行缺氧攪拌.第42d，進水亞硝酸鹽氮濃度得到迅速降低，厭氧釋磷量、好氧吸磷量都大幅度上升，直到第49d，總磷去除率上升至95.2%，出水總磷濃度保持在0.19～0.44mg/L，除磷性能得到恢復.圖7表示在20d時，階段IV典型周期中反應器內部氮素、總磷和COD的變化圖.

由圖7可知，系統具有很好的亞硝化性能，基本沒有硝酸鹽氮生成.出水亞硝酸鹽氮和氨氮的比值接近1:1，符合厭氧氨氧化工藝的進水氮素比例.從長期運行結果來看，運行策略中的前置厭氧、低溶解氧、污泥齡（20d），都有利于抑制NOB，從而保證了亞硝化的穩定性.從圖7可知，COD的去除出現明顯的階梯性，厭氧階段降解大部分的有機物，剩余的有機物在好氧階段得到了進一步降解，厭氧去除COD占去除總量的80.8%，好氧去除COD占去除總量的19.2%.同時可以看出厭氧階段去除的COD集中在前120min，約占總厭氧階段COD去除量的98%，并與釋磷量最大點同時出現.分析其原因，生活污水中COD含量普遍不高，容易被降解的有機物如VFA在反應初期就被迅速地降解掉.水體中VFA的不足會抑制聚磷菌的釋磷［21］，這也解釋了厭氧階段釋磷量最大值與COD降解最大值為什么出現在同一時刻.在缺氧段，經過污泥床的反硝化作用，亞氮濃度由36.5mg/L降低至1.2mg/L.缺氧攪拌過程中，攪拌速度不宜過快，否則易混進空氣中的氧氣，破壞缺氧環境，以水平面不出現漩渦為宜.在反應器穩定運行過程中，如圖6所示，當反應器運行到54d，因為缺氧攪拌速度過快，亞氮并沒有在缺氧段得到還原，導致厭氧階段不但沒有釋磷，反而出現吸磷現象.

圖7 典型周期污染物變化Fig.7 Variation of pollutants in typical operational cycle

有研究表明［22］，根據對O2、和電子受體的不同，PAOs共可被分為P0、PN，Pn/PNn、PON、PONn等五大類:其中PO屬于好氧PAOs（APAO），PN和Pn/PNn屬于DPAOs，而PON和PONn為兼性PAOs微生物；兼性PAOs是生物除磷的主要貢獻者，兼性PAOs菌比例越高，種類越豐富，除磷能力越強.在系統穩定運行至61d時，進行驗證是否存在以為電子受體的反硝化聚磷菌（Pn/PNn、PONn）的燒杯試驗.圖8表示燒杯內COD、TP和-N濃度的變化.

圖8 燒杯試驗中污染物濃度的變化Fig.8 Variation of pollutants in jar test

由圖8所示，進入厭氧階段4h以內，大部分的COD被快速去除，釋磷量上升至25.3mg/L，釋磷完成.加入NaNO2以后，亞硝酸鹽濃度瞬間提高至35.1mg/L，4h后持續降低至12mg/L.隨著亞硝酸濃度的降低，燒杯內出現吸磷現象，總磷濃度降低至3mg/L.未加入NaNO2的空白對照組沒有明顯的吸磷現象.從圖8可以看出，在加入NaNO2之后的1h以內，并沒有立即產生明顯的吸磷反應.分析其原因在于過高的亞硝酸濃度會抑制聚磷菌的吸磷.1h以后，由于污泥中的異養反硝化細菌將亞硝酸鹽降低至25.3mg/L，才逐漸有吸磷反應.該抑制濃度高于某些研究中報道的抑制濃度［23］，原因在于污泥長期處在高亞硝酸鹽氮濃度（30mg/L）下，對的毒害作用有一定的抵御能力.同時經過長期排泥，不能耐受高濃度亞硝酸鹽抑制的微生物逐漸被淘汰出污泥系統.

3 結論

3.1 常溫生活污水SBR同步除磷亞硝化啟動策略分為3個階段:第1階段采用高DO（0.5～1.5）mg/L，以AOR達到70% 標志第一階段完成.第2階段采用低DO（0.2～0.5）mg/L，以AOR超過60%，NAR達到95%標志第2階段完成.第3階段，延長厭氧攪拌時間至4h，以AOR為57%～63%控制曝氣時間，選擇性排污泥床表層污泥，控制SRT為20d，以TP去除率達到95%標志第3階段完成.經過31d實現了生活污水SBR同步除磷亞硝化的啟動.

3.2 SBR同步除磷亞硝化能夠高效運行的兩個改進策略:（1）選擇性排泥:通過燒杯試驗發現，在啟動前后，污泥床表層污泥聚磷菌對有機物的利用均低于底層污泥.啟動前△CTP/△CCOD分別為0.167和0.253，啟動后分別為0.335和0.375.通過排表層污泥，優化聚磷菌與其他異養菌之間的選擇壓，提高除磷性能.但是絮狀污泥的沉淀分層的機理還需要進一步驗證和研究.（2）后置污泥床缺氧攪拌:發現進水亞硝酸鹽濃度超過8.5mg/L時，將對厭氧釋磷產生抑制作用.采用后置污泥床缺氧攪拌，利用高污泥濃度下的反硝化將亞硝酸鹽濃度降低至2mg/L以下，保證厭氧釋磷得以完成. 3.3 由于長期處于高濃度亞硝酸鹽的環境下，燒杯試驗驗證了反應器內存在以-N為電子受體的反硝化聚磷菌，對-N的耐受濃度為25.3mg/L.反硝化聚磷菌的存在豐富了聚磷菌的種類，有利于除磷系統的穩定.

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Partial nitritation and phosphorus removal in improved SBR process treating domestic wastewater.

ZHOU Yuan-zheng1， LI Dong1*， SU Dong-xia1， ZHANG Gong-liang1， ZHANG Xiao-jing2， LIANG Yu-hai1， ZHANG Jie1，2（1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering， Beijing University of Technology， Beijing 100124， China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment，Harbin Institute of Technology， Harbin 150090， China）. China Environmental Science， 2015，35（5）：1351～1358

The stable operation of dephosphorization-nitrosation was realized by a sequencing batch reactor （SBR） with improved operating strategy at normal temperature （20～25℃）. The operating strategy include water loading， anaerobic mixing， aeration mixing， settling， drainage， selective sludge discharging and sludge bed anoxic mixing. In addition， the sludge age was 20d and the dissolved oxygen was 0.2～0.5mg/L. The results showed that the TP removal rate was 95.9%～97.1% and the volumetric load of ammonium removal during aeration phase was 0.242kg N/ （m3·d）.The effluent of dephosphorization-nitrosation with the TP was 0.1～0.4mg/L and the ratio of ammonia nitrogen and nitrite nitrogen was about 1:1， which was appropriate for the influent of anaerobic ammonium oxidation process.

domestic wastewater；dephosphorization；nitrosation；improved strategies；SBR

X703.1

A

1000-6923（2015）05-1351-08

周元正（1990-），男，湖南株洲人，碩士研究生，研究方向為水質科學與水環境恢復技術.

2014-09-29

國家科技重大專項-水專項（2012ZX07202-005）；國家自然科學基金（51222807）；北京市長城學者計劃

* 責任作者， 教授， lidong2006@bjut.edu.cn