重型柴油車PM2.5和碳氫化合物的排放特征

王 剛，郎建壘，程水源，姚 森，王曉琦 （北京工業(yè)大學，區(qū)域大氣復合污染防治北京市重點實驗室，北京 100124）

重型柴油車PM2.5和碳氫化合物的排放特征

王 剛，郎建壘，程水源*，姚 森，王曉琦 （北京工業(yè)大學，區(qū)域大氣復合污染防治北京市重點實驗室，北京 100124）

采用車載排放試驗對國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ重型柴油車尾氣在實際道路排放的PM2.5和碳氫化合物進行樣品采集，采用電感耦合等離子體質譜技術、離子色譜儀和碳質分析儀對PM2.5各組分進行測試分析，采用五氣分析儀對HC進行在線分析.結果表明，重型柴油車PM2.5和HC的排放因子分別為（0.22±0.12） g/km和（0.57±0.45） g/km，且排放因子隨機動車排放標準的提高呈明顯下降趨勢.EC和OC是機動車尾氣PM2.5的主要組分，分別占總質量百分比的38.87%～42.87%和16.22%～19.96%；水溶性離子中含量較為豐富的組分主要是SO42-、NH4+和NO3-，分別占總PM2.5質量百分比的7.64%～8.85%、2.22%～3.97%、1.91%～2.73%；元素中含量較高的組分為S、Na、Ca、Fe、和Al；PM2.5和HC的排放因子隨車速的增加均呈下降趨勢.

重型柴油車；細顆粒物；碳氫化合物；排放因子

隨著社會經濟的發(fā)展，我國機動車保有量急劇增加［1］.與發(fā)達國家相比，我國機動車排放控制技術水平較低［2］.2013年中國機動車污染防治年報表明，我國機動車保有量達到2.24億輛，其排放的顆粒物和HC分別高達62.2萬t和438.2萬t［3］.源解析表明，機動車尾氣對大氣PM2.5的貢獻接近30%［4］，逐步成為大氣污染的主要來源.PM2.5的各種理化性質對大氣能見度、全球氣候變化以及人體健康都會產生重要影響［5］.

近年來，不少學者對PM2.5和HC的污染特征進行了研究，主要集中在大氣環(huán)境和工業(yè)源排放等方面，如Wang等［6］和Wei等［7］分別針對京津冀地區(qū)環(huán)境樣品和燃燒源的PM2.5和HC排放特征進行了研究.但針對道路移動源不同排放標準的污染物排放因子研究相對較少，數據量有限.而且在采樣方法上，主要采用實驗室臺架模擬試驗［8-9］、隧道實測［10］和路邊采樣［11］等方式研究機動車尾氣的排放特征.如Cheng［11］等在香港城市隧道和路邊對PM2.5樣品進行采集，結果表明碳質顆粒是PM2.5的主要組分，占總顆粒物質量濃度的70%～82%.謝紹東等［12］應用COPERT模型研究了不同車型不同階段各污染物的排放因子，并估算了我國機動車污染排放清單［13］.李新興等［14］利用修正后的IVE模型計算了杭州市機動車排放因子并建立了2010年機動車污染物排放清單.但Tong等［15］的研究結果表明，如果不考慮實際路況，以上方法所得結果與實際情況均有差別.目前國內外常用的機動車尾氣便攜式排放測量系統(tǒng)（PEMS）還包括SEMTECH和電子低壓沖擊儀（ELPI）.SEMTECH系列車載排放測試系統(tǒng)是美國Sensors公司生產的便攜式汽車污染物分析儀，其中SEMTECH-D是以柴油機為測試對象，測試機動車尾氣中的氣態(tài)污染物（CO2、CO、THC、NO和NO2）并以g/km、g/kg燃料或g/（bhp·h）為單位表示出來.如何立強等［16］基于SEMTECH-D測試系統(tǒng)研究了重型柴油車尾氣PM2.5及其碳質組分的排放特征.Liu等［17］使用PEMS測量了75輛柴油車PM2.5和氣態(tài)污染物的排放情況.ELPI是芬蘭Detaki公司生產的主要用于測量尾氣中的顆粒物數量和尺寸分布.王軍方等［18］和劉雙喜等［19］均采用ELPI在北京實際道路上對柴油車顆粒物排放特征及粒徑分布進行了研究.以上研究結果為我國的機動車尾氣排放控制提供了數據支撐.

隨著我國對汽油車排放控制效果的顯現，國內柴油車排放污染問題日益突出，其排放的顆粒物超過汽車排放總量的90%，HC接近汽車排放總量的30%.Candle等［20］的研究結果也表明，重型車比輕型車排放更多的顆粒物.因此，為了得到真實道路交通狀態(tài)下的柴油車PM2.5和HC排放特征，本研究使用已開發(fā)的機動車尾氣稀釋采樣系統(tǒng)，選取北方某城市9輛重型柴油客車，利用置于車上的排放分析儀器與工況測試儀器，對國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ柴油車在實際道路行駛工況下排放的尾氣進行采樣和分析，獲取了重型柴油車在典型行駛工況下的PM2.5和HC排放特征，同時選取兩輛國Ⅲ柴油車，以20、40和60km/h車速為例，研究排放與車速的關系.該結果對于準確估算機動車尾氣排放量、開展PM2.5來源解析、多物種高分辨率排放清單建立以及數值模型模擬提供重要的基礎數據.

1 實驗部分

1.1 樣品采集

對固定源排放的相關研究發(fā)現，當高溫煙氣排放至大氣過程中，一部分VOCs會通過均相或非均相反應形成新的顆粒物，直接采集高溫煙氣中的顆粒物可能低估污染物排放［21］.根據國際標準化組織提出的稀釋采樣標準，顆粒物的環(huán)境溫度需低于42℃（ISO 25597:2013）.本研究中柴油車尾氣溫度可達200～500℃，因此，在采樣過程中，需考慮VOCs向二次顆粒物的轉化過程.為了得到真實道路交通狀態(tài)下柴油車尾氣排放特征，應用車載排放測量系統(tǒng)采集實際道路柴油車排放的PM2.5和HC （圖1），避免了直接采集尾氣中樣品而造成的誤差.

圖1 車載尾氣測量系統(tǒng)輪廓Fig.1 Sketch of the on-board emission measurement system

該移動源尾氣在線監(jiān)測與污染物采樣系統(tǒng)包括移動源行駛參數測試系統(tǒng)、稀釋混合系統(tǒng)、采樣系統(tǒng)和在線監(jiān)測系統(tǒng).移動源行駛參數測試系統(tǒng)包括GPS、尾氣流量管、流量計、溫度傳感器和濕度傳感器，用于獲取行駛參數、尾氣流量、尾氣溫度和尾氣濕度.稀釋混合系統(tǒng)包括零氣發(fā)生器、質量流量控制器、加熱管線、混合室溫度傳感器、濕度傳感器，用于模擬移動源尾氣排放到大氣時的混合稀釋降溫與二次污染物形成過程.采樣系統(tǒng)包括切割頭、膜托、質量流量控制器與采樣泵，實現顆粒物采樣.在線監(jiān)測系統(tǒng)主要指五氣分析儀（Gasboard-5030，武漢立方光電有限公司），實現氣態(tài)污染物濃度的實時監(jiān)測.該采樣系統(tǒng)小型化，適合于現場應用.同時，系統(tǒng)有配套軟件，可用于實現系統(tǒng)開啟、采樣流量與采樣時間的統(tǒng)一控制.采樣結束后，包括機動車尾氣溫度、采樣時間、采樣體積和采樣流量等數據均可以導出來.

機動車尾氣進入流量管，一部分尾氣連接五氣分析儀進行氣態(tài)污染物HC的濃度測量，一部分尾氣經加熱管線進入混合室與來自零氣發(fā)生器的稀釋氣充分混合稀釋降溫，多余尾氣從流量管另一出口流出.混合室內稀釋后的尾氣經過PM2.5切割頭，利用真空泵進行PM2.5樣品的采集.通過零氣發(fā)生器的質量流量控制器可以調節(jié)稀釋氣的流量，通過采樣系統(tǒng)的質量流量控制器可以調節(jié)采樣氣的流量，從而確定稀釋比.采樣系統(tǒng)在設計時為保證機動車尾氣與潔凈空氣混合時不被外界環(huán)境空氣污染，要求整個系統(tǒng)有良好的氣密性.通過測量稀釋系統(tǒng)的總進氣流量和總出氣流量，結果顯示整個系統(tǒng)的流量差在5%以內，因此可以認為采樣系統(tǒng)的氣密性良好.

圖2 重型柴油車測試路線Fig.2 Testing routes of heavy-duty diesel vehicles

與實驗室臺架模擬試驗等傳統(tǒng)方法相比，本研究中采樣系統(tǒng)可模擬移動源尾氣排放到大氣時的轉化過程，數據更加真實可靠；與SEMTECH和ELPI采樣系統(tǒng)相比，本研究采樣系統(tǒng)的在線監(jiān)測模塊可用于實時測試O2、CO2、CO的體積分數和HC、NO的濃度（×10-6）.采樣模塊可進行顆粒物濾膜采樣，進而在實驗室分析顆粒物中各個組分的濃度污染特征.對于排放因子，雖然系統(tǒng)不能自動給出，可以結合系統(tǒng)記錄的采樣體積等信息推算得到.

稀釋采樣系統(tǒng)的采樣流量為8.35L/min.濾膜采用英國Whatman公司生產的直徑為47mm的纖維素濾膜和石英膜，分別用于元素/離子和OC/EC分析.樣品采集完后立即放在聚四氟乙烯塑料袋內密封，并放在 4℃的冰箱中保存直到進行樣品分析，避免揮發(fā)組分的蒸發(fā).

測試路線對機動車尾氣PM2.5和HC的排放特征影響很大，本研究中城市道路類型相對簡單，因此選取城市主干道進行車載測量，實際路況的測試路線和不同車速排放特征的測試路線見圖2.測試車輛包括9輛重型柴油客車，其中國Ⅱ3輛，國Ⅲ4輛，國Ⅳ2輛，測試車輛的相關信息見表1.機動車的尾氣排放狀況與車輛的負載緊密相關，當車輛負載增大時，發(fā)動機需要發(fā)出更多的功率，這就增加了車輛的排放.為刨除車輛負載的影響，本研究實驗過程中測試車輛均沒有負載.樣品采集數量（共50個有效PM2.5樣品）如下.實際路況測試過程中，每輛國Ⅱ和國Ⅲ車采集3個平行樣，每輛國Ⅳ車采集4個平行樣（共29個有效PM2.5樣品）；選取兩輛國Ⅲ車在能保證測試車輛勻速行駛的車流量較少的寬闊道路上進行不同車速（20km/h，40km/h，60km/h）排放實驗測試，1輛車不同車速采集3個平行樣，另1輛車不同車速采集4個平行樣（共21個有效PM2.5樣品）.每個樣品均采集15～20min來確保樣品的有效性.通過系統(tǒng)記錄的采樣體積、行駛里程等信息，可計算得到柴油車尾氣PM2.5和HC的排放因子:

式中:u表示PM2.5采樣期間機動車尾氣稀釋倍數；M1和M2分別表示PM2.5樣品采樣前、后的質量g；V'表示PM2.5樣品的采樣體積L；T'表示PM2.5采樣期間混合室的溫度℃；EFPM2.5和EFHC分別表示PM2.5和HC的排放因子g/km；CPM2.5和CHC分別表示PM2.5和HC的質量濃度μg/m3和×10-6；MHC表示HC的相對分子質量34；V、S和T分別表示采樣期間機動車尾氣體積m3、尾氣溫度℃和行駛里程km.

表1 測試車輛的基本信息Table 1 Basic information of the test vehicles

1.2 樣品分析

采樣前將濾膜置于潔凈室內恒溫恒濕（溫度:（20±5）℃，濕度:40%±2%）48h，用精密電子天平（型號:Sartorius TB-215D，精度:0.01mg）進行稱量，記錄采樣前濾膜質量，采樣后的PM2.5樣品放置于相同條件下的潔凈室內平衡48h，隨后用電子天平稱重，記錄采樣后濾膜質量.采樣期間顆粒物采樣體積為125～167L，混合室的溫度為26.7～33.0℃，根據采樣前后的采樣膜重量之差、采樣體積等計算得到PM2.5的質量濃度［式（1）］.

將采樣膜置于消解罐中，每個樣品依次加入3mL濃硝酸（優(yōu)級純65%）、1mL濃高氯酸（MOS級70%～72%）、1mL濃氫氟酸（MOS級40%）［22］.將消解罐置于聚四氟乙烯高壓釜內后置于干燥箱中進行消解（170℃/4h），待自然冷卻后將消解罐放在電熱板上進行趕酸，并定容至10mL的比色管.利用電感耦合等離子體質譜技術（ICP-MS，7500a，Thermo）對24種元素的含量進行了分析（As、Se、Cr、Sb、Zn、Sr、Pb、Ni、Co、Cd、Fe、Mn、Mg、V、Ca、Cu、Ti、Sc、Eu、Al、 Ce、Na、S、Mo）.

水溶性組分測試采用瑞士萬通公司生產的（Metrohm861Advanced Compact IC型）離子色譜儀，測定PM2.5樣品中6種陰離子（F-、Cl-、N、S、P、N）和5種陽離子（Na+、N、K+、Ca2+、Mg2+）的含量.將濾膜剪碎后放置于試管中，加入10mL高純水浸泡，密封后放入超聲波清洗器振蕩40min［23］，采用聚丙烯無菌注射器注入離子色譜系統(tǒng)中進行測定.

OC、EC質量濃度由美國沙漠研究所開發(fā)研制的DRI Model 2001A熱光碳分析儀分析獲得，采用Improve程序升溫法對樣品進行測試.OC首先在無氧純He的環(huán)境下，分別在140、280、480和580℃四種溫度下對石英膜進行加熱，得到OC的4種組分（OC1、OC2、OC3、OC4）；其次在含2%氧氣的He氣環(huán)境下，EC1、EC2、EC3分別于580、740、840℃釋放出來；揮發(fā)組分通過氧化劑MnO2將碳組分轉化為CO2，氣流通過甲烷轉化器將CO2轉化為CH4，由FID對CH4及其等價物進行定量.OP為OC碳化過程中形成的碳化物，即為裂解碳.根據Improve協(xié)議，將OC定義為OC1+OC2+OC3+OC4+OP，EC定義為EC1+EC2+ EC3-OP［24］.

2 結果與討論

2.1 柴油車尾氣PM2.5和HC排放因子

排放因子反映了機動車的排放水平，是機動車污染控制的重要依據.圖3為本研究和國內外研究重型柴油客車不同排放標準下的PM2.5和HC排放因子.總體來看，重型柴油車PM2.5和HC排放因子分別為（0.22±0.12）g/km和（0.57±0.45）g/ km.柴油車排放PM2.5和HC是燃油不完全燃燒的產物，PM2.5排放高是由柴油機的燃燒機理決定的，柴油在噴入氣缸后，進行邊混合邊燃燒的擴散燃燒而產生大量的顆粒物.隨著我國燃油質量和柴油車尾氣排放控制技術的不斷提高，污染物排放水平也得到了很大改善.與國Ⅲ、國Ⅳ相比，國Ⅱ柴油車尾氣的排放因子相對較高， PM2.5分別是國Ⅲ、國Ⅳ排放因子的1.5和3.6倍，HC分別是國Ⅲ、國Ⅳ的2.9和4.6倍.排放因子的變化趨勢與國內外的PEMS和COPERT等研究結果基本一致.Huo等［25］在我國5個城市針對175輛柴油車采用PEMS研究了HC、CO、NOx和PM2.5的排放特征.Wu等［26］和He等［27］也采用PEMS研究了機動車排放.Wu等［28］、Gkatzoflias等［29］分別采用MOBILE-China/PART-China模型、COPERT 4對柴油車尾氣污染物排放特征進行了研究.這表明機動車尾氣排放標準的實施對于減輕PM2.5和HC排放的效果是很明顯的.但是與Wu等［26］在2012年的研究結果相比，本研究PM2.5排放因子相對較低，可能是由于采樣系統(tǒng)和實際道路行駛工況的差異造成的.

圖3 不同標準下重型柴油車PM2.5和HC排放因子Fig. 3 PM2.5and HC emission factors of HDDVs under different standards

2.2 柴油車尾氣PM2.5成分組成

表2 柴油車PM2.5化學成分組成（%）Table 2 Chemical composition of PM2.5emitted fromHDDVs （%）

表2為不同標準柴油車尾氣PM2.5組分的質量百分含量.可以發(fā)現不同標準下機動車排放PM2.5成分組成差異不是很大，含量豐富的組分均為元素碳（EC）和有機碳（OC），分別占總PM2.5質量百分比的（38.87%±7.26%）～（42.87%±16.03%）和（16.22%±2.33%）～（19.96%±4.95%）.總碳含量（57.08%～62.14%）作為PM2.5的重要組分，這與Oanh等［30］的研究結果基本一致（61.27%），但小于何立強等［16］的研究結果（77.8%～79.2%），可能是由于機動車尾氣中碳組分的排放受發(fā)動機技術［31］和測試工況［32］等因素的影響較大.可見，機動車尾氣排放是大氣中OC和EC的主要來源之一.機動車尾氣顆粒物中OC/EC經常用來區(qū)分汽油車和柴油車尾氣排放，OC/EC＞2.0被視為汽油車排放，而較低的比值（0.3～0.9）被視為柴油車排放［33］.本研究中OC/EC為0.40～0.51與該結論一致.

元素中含量較高的組分為S、Na、Ca、Fe、和Al，其百分含量分別為（3.47%±2.63%）～（4.58%± 2.54%）、（0.46%±0.32%）～（0.69%±0.40%）、（0.57%± 0.42%）～（0.77%±1.20%）、（0.27%±0.13%）～（0.36%± 0.28%）和（0.11%±0.21%）～（0.27%±0.45%）.Ca可能與柴油燃料中添加劑和鈣基潤滑油有關.該數據與其他研究結果［34］相比，Mg和Ca等地殼元素的含量明顯降低，可能是由于本研究機動車尾氣車載實驗采樣方法避免了道路揚塵和輪胎摩擦等影響.對于機動車排放的特征元素Ni和Zn，在總PM2.5中的百分含量可以達到（0.02%±0.01%）～（0.04%±0.04%）和（0.09%±0.10%）～（0.31%±0.27%）.

2.3 不同車速下PM2.5和HC排放特征

在我國一些特大型城市，交通擁堵問題嚴重，汽車在實際行駛過程中具有速度低、加減速頻繁、長時間怠速行駛等特點，而機動車尾氣的排放特征與車速緊密相關［35］.本研究選取國Ⅲ柴油車，以20、40和60km/h車速為例，研究柴油車尾氣排放與車速的關系.

圖4 不同車速下PM2.5和HC的排放因子Fig.4 Emission factors of PM2.5and HC at various speeds

圖4為不同車速下柴油車PM2.5和HC的排放因子.結果表明，PM2.5和HC排放因子均隨車速的增加而降低.當車速由20km/h增加到40km/h，PM2.5和HC排放因子分別降低37.8%和44.6%，當車速由40km/h增加到60km/h，PM2.5和HC排放因子分別降低27.3%和32.6%.造成這種趨勢的原因主要是HC是不完全燃燒的產物，低速時燃燒溫度較低，燃料燃燒不充分，導致產生較多HC.其次，車速增加導致更多的空氣進入氣缸，使燃料和空氣混合均勻，燃燒更加充分.再者，車速的增加導致車輛負載增加，進而導致氣缸內溫度的增加，較高的溫度會導致部分HC轉化為其他含碳氧化物［36］.

3 結論

選用自主研發(fā)的移動源尾氣在線監(jiān)測與污染物采樣系統(tǒng)對實際道路行駛的不同標準的重型柴油車尾氣（國Ⅱ、國Ⅲ和國Ⅳ）排放的PM2.5和HC進行了采集并分析其排放特征.

3.1 總體來看，重型柴油車PM2.5和HC的排放因子分別為（0.22±0.12） g/km和（0.57±0.45） g/km；且排放水平隨著燃油標準的提高呈明顯下降趨勢，與國Ⅲ、國Ⅳ相比，國Ⅱ柴油車尾氣排放因子相對較高，PM2.5分別是國Ⅲ、國Ⅳ排放因子的1.5和3.6倍，HC分別是國Ⅲ、國Ⅳ的2.9和4.6倍.

3.2 不同標準下重型柴油車排放PM2.5成分組成差異不是很大，EC、OC是柴油車PM2.5的主要組分，分別占總質量百分比的38.87%～42.87%和16.22%～19.96%；水溶性離子中含量較為豐富的組分主要是SO42-、NH4+和NO3-，分別占總PM2.5質量百分比的7.64%～8.85%、2.22%～3.97%、1.91%～2.73%；元素中含量較高的組分為S、Na、Ca、Fe、和Al.

3.3 從不同車速對排放因子的影響來看，HC是不完全燃燒的產物，機動車在低速行駛時燃燒溫度較低，燃燒不充分，導致PM2.5和HC的排放因子均隨車速的增加而降低.當車速由20km/h增加到40km/h，PM2.5和HC排放因子分別降低37.8%和44.6%，當車速由40km/h增加到60km/h，PM2.5和HC排放因子分別降低27.3%和32.6%.

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Characteristics of PM2.5and hydrocarbon emitted from heavy-duty diesel vehicle.

WANG Gang， LANG Jian-lei，CHENG Shui-yuan*， YAO Sen， WANG Xiao-qi （Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control， Beijing University of Technology， Beijing 100124， China）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3581～3587

The PM2.5and hydrocarbon （HC） samples emitted from heavy-duty diesel vehicles including Euro Ⅱ， Euro Ⅲ and Euro Ⅳ technologies were collected by on-board emission measurements. The PM2.5chemical compositions were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry， ion chromatograph， and the thermal/optical carbon analyzer. HC was analyzed online by five-gas analyzer. Results demonstrated that the emission factors of PM2.5and HC were （0.22±0.12） g/km and （0.57±0.45） g/km， respectively. Emission reductions of PM2.5and HC had been achieved as the control technology become more rigorous. EC and OC were the major components of PM2.5， accounting for 38.87%～42.87% and 16.22%～19.96% of the total PM2.5mass， respectively. The abundance species of water soluble ions were SO42-， NH4+， and NO3-， accounting for 7.64%～8.85%， 2.22%～3.97%， 1.91%～2.73%， respectively. The abundance species of elements were S， Na， Ca， Fe， and Al. It was also found that PM2.5and HC emission factors were dropped with the increase of the speed.

heavy-duty diesel vehicle；PM2.5；hydrocarbon；emission factors

X511，X513

A

1000-6923（2015）12-3581-07

王 剛（1988-），男，山東青島人，北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院博士研究生，主要從事環(huán)境規(guī)劃管理與污染防治方面的研究.發(fā)表論文6篇.

2015-05-05

環(huán)保公益性行業(yè)科研專項（201409006）；國家自然科學基金重點項目；北京工業(yè)大學第13屆研究生科技基金（ykj-2014-11484）

* 責任作者， 教授， chengsy@bjut.edu.cn