西安市大氣顆粒物數濃度分布及典型天氣條件特征變化

劉立忠，么 遠，韓 婧，李文韜，王宇翔（.西安建筑科技大學環境與市政工程學院，陜西 西安 70055；.西安市環境監測站，陜西 西安 70054）

西安市大氣顆粒物數濃度分布及典型天氣條件特征變化

劉立忠1*，么 遠1，韓 婧2，李文韜2，王宇翔1（1.西安建筑科技大學環境與市政工程學院，陜西 西安 710055；2.西安市環境監測站，陜西 西安 710054）

利用2013年3月到2014年12月期間西安市大氣中0.25～32μm顆粒物監測數據和同期氣象參數、散射消光系數等數據，分析了大氣顆粒物數濃度分布及典型天氣條件下變化特征.結果表明:采樣期間西安市大氣顆粒物平均數濃度為206.27個/cm3， 99%以上為＜1μm的顆粒物數.大氣顆粒物數濃度冬季最高，其次為秋、夏和春季，分別為267.66、231.31、141.82和135.77個/cm3.四季的數濃度低值均出現在18:00左右，之后數濃度上升，且晚上高于白天，冬季6:00左右達到峰值，夏季的晝夜差最小，秋季最大.春夏秋冬的大氣顆粒物數濃度與散射消光系數的Pearson相關系數分別為0.756、0.702、0.411、0.377.大氣顆粒物數濃度在沙塵天氣發生前、中、后會升高、下降和再下降，霾天氣出現前、后會升高和下降；高溫干燥天氣下，大氣顆粒物數濃度相對較低；降雨對大氣顆粒物的清除作用明顯，但降雨后大氣顆粒物數濃度又很快回升.

西安市；大氣顆粒物；數濃度；典型天氣；特征

西安市是典型的北方內陸城市，其主要大氣污染物以顆粒物為主.大氣顆粒物的數濃度及粒徑分布是大氣氣溶膠的重要性質，影響顆粒物在大氣中的滯留時間、傳輸距離及理化特性等，在評估大氣氣溶膠的各類行為及其對人類、氣候、生態等影響方面有重要的意義［1-3］.

國內對大氣顆粒物數濃度及粒徑分布的研究還主要集中在長江三角洲［4-5］、珠江三角洲［6-7］以及京津冀［8-11］等經濟發達地區，而對西北內陸城市的研究還相對較少，其中長時間高分辨率的觀測研究更是有限.本研究采用德國EDM180型環境顆粒物/氣溶膠粒徑譜儀，于2013年3月到2014年12月期間，對西安市大氣中0.25～32μm范圍內的顆粒物進行高分辨率連續監測，以研究分析西安市大氣顆粒物的數濃度變化規律及粒徑分布特征，并對其在典型天氣條件下的變化特征展開研究.

1 研究方法

1.1 采樣點

采樣點位于西安市環境監測站大氣環境質量綜合實驗室（超級站）樓頂，采樣頭距地面高約15m，距樓頂1.5m.超級站周邊屬于典型的城市環境特征，經過專家論證，該采樣點位置及其監測數據具有代表性，能夠較好的反映市民日常生活環境狀態.觀測期間同步記錄西安市氣象局網站公布的氣象數據，并測量同期西安市大氣顆粒物的消光系數.

1.2 實驗儀器

1.2.1 采樣儀器 德國GRIMM氣溶膠技術公司研制和生產的EDM180型環境顆粒物/氣溶膠粒徑譜儀，采用激光散射原理可同時獲得環境大氣中0.25～32μm范圍內的31個粒徑段的氣溶膠數濃度，并可計算得到相應的質量濃度，各粒徑段粒子直徑起始值分別為0、0.25、0.28、0.30、0.35、0.40、0.45、0.50、0.58、0.65、0.70、0.80、1.0、1.3、1.6、2.0、2.5、3.0、3.5、4.0、5.0、6.5、7.5、8.0、10.0、12.5、15.0、17.5、20.0、25.0、30.0、32.0μm.

該儀器監測時間間隔為1min，采樣流量為1.2L/min，激光光源波長685nm，所得數據根據環境空氣質量標準（GB 3095—2012）［12］剔除整理數據，并且去除因為儀器故障等原因導致的明顯無效數據，從而計算得到小時均值、日均值、月均值等.

1.2.2 測量儀器 采用Ecotech Aurora-1000濁度計測量環境大氣中顆粒物的散射消光系數，散射角在10～70°之間，采樣流量為5L/min，LED光源波長為525nm，所測得的數據與粒徑譜儀所得數據做同樣的處理.

2 結果與討論

2.1 大氣顆粒物數濃度及粒徑分布特征

由于較大粒徑顆粒物數濃度比較低且監測所得數據量較大，所以將顆粒物分為≤0.3μm、0.3～1μm、1～2.5μm、2.5～10μm、＞10μm五個粒徑段進行顆粒物數濃度的統計分析（表1）.隨著顆粒物粒徑的增大，數濃度明顯減小，與其他幾個粒徑段的顆粒物數濃度相比，＞10μm的顆粒物數濃度可以忽略不計.采樣期間西安市大氣顆粒物的平均數濃度為206.27個/cm3，其中粒徑≤0.3μm、0.3～1μm、1～2.5μm、2.5～10μm的顆粒物分別占84.57%、15.32%、0.08%、0.03%.由此可見，小于1μm的大氣顆粒物數濃度占到了總體數濃度的99%以上.

表1 西安市大氣中不同粒徑范圍顆粒物的數濃度Table 1 Particle number concentration in different size

2.2 大氣顆粒物數濃度譜季節分布特征

圖1給出了西安市各個季節平均數濃度譜分布，根據氣象劃分法和西安當地的季節變化，這里僅以2013年12月、2014年1月和2月代表冬季，2014年3、4、5月代表春季，2014年6、 7、8月代表夏季，2014年9、10、11月代表秋季.統計同期氣象數據發現西安市常年風速較小，平均風速小于2m/s，在這種風速條件下，擴散作用在影響大氣顆粒物數濃度變化方面占據主導地位.

圖1 西安市大氣顆粒物平均數濃度譜分布Fig.1 The size distribution of mean particle number concentrations

圖2 西安市大氣顆粒物平均數濃度與平均質量濃度Fig.2 The mean particle number and mass concentrations

由圖1可以看出，隨著超細顆粒物粒徑的加大，顆粒物的數濃度快速降低，分布曲線呈現指數下降趨勢，與超細顆粒物相比，粗顆粒物數濃度比較穩定，四季變化不明顯.對研究期間所得數據按照上述季度劃分統計得到，西安冬季顆粒物數濃度最高，平均為267.66個/cm3，其次為秋季（231.31個/cm3）、夏季（141.82個/cm3）、春季（135.77個/cm3），尤其以粒徑0.3μm以下的顆粒物表現最為顯著.這與冬季采暖有直接關系，大量燃煤導致顆粒物的排放量加大，同時冬季氣溫較低，大氣較穩定，對顆粒物的垂直擴散和稀釋非常不利［5，13］.夏季與春季顆粒物數濃度相差不大，夏天略高.西安顆粒物數濃度變化特點為秋冬高、春夏低.

超細顆粒物體積非常小，在質量濃度中所占比例較低，導致數濃度與質量濃度之間相關性差［14］.相對較粗的顆粒物的數濃度較低，這與環保措施不斷落實、環境質量管控越來越嚴格、除塵設備越來越精良等因素密切相關.雖然這部分顆粒物的數濃度不高，但是在質量濃度中占的比例卻較大（圖2），其中2.5～10μm的顆粒物在質量濃度中貢獻最大，仍然需要嚴加控制.同時，應積極探索針對超細顆粒物的合理有效的控制措施.

2.3 大氣顆粒物數濃度晝夜變化

圖3為西安市四季大氣顆粒物數濃度小時均值晝夜變化曲線.由圖3可知，四季大氣顆粒物數濃度都是晚上高于白天，其中夏季的晝夜差最小，秋季最大.冬季夜間逆溫現象最為明顯，不利于污染物擴散，使得顆粒物數濃度顯著上升，6:00左右達到峰值，而后氣溫逐漸回升，逆溫層逐漸消退，大氣擴散能力增強，使得顆粒物數濃度慢慢下降，9:00左右出現一個相對低值，之后數濃度有所上升，這可能主要是人類活動的影響.四個季節的低值都出現在18:00左右， 18:00以后是交通的高峰期，交通源的貢獻加大，大氣也開始趨于穩定，使得顆粒物數濃度逐漸升高.

圖3 西安市大氣顆粒物數濃度晝夜變化Fig.3 Diurnal variation of particle number concentrations

2.4 大氣顆粒物數濃度與散射消光系數的相關性分析

運用spss 19.0軟件采用Pearson相關系數對大氣顆粒物數濃度與散射消光系數的相關性進行分析.分析結果見表2，采樣期間散射消光系數與大氣顆粒物數濃度之間的Pearson相關系數為0.469，在0.01水平上顯著相關，表明兩者之間為中等程度相關，且散射消光系數與大氣顆粒物數濃度之間為正相關.同時散射消光系數與能見度關系密切，散射消光系數越高，能見度越低，說明大氣顆粒物數濃度對能見度造成直接影響，且與能見度成負相關.

春夏秋冬四個季節大氣顆粒物數濃度與散射消光系數的Pearson相關系數分別為0.756、0.702、0.411、0.377，均通過了顯著性水平為0.01的檢驗，可以看出春夏兩季顆粒物數濃度與散射消光系數正相關關系最為明顯，表現出了強相關性，而秋冬兩季顆粒物數濃度與散射消光系數也表現出了中等程度正相關性和弱正相關性，說明四個季節大氣顆粒物數濃度與散射消光系數有很好的相關性，春夏兩季大氣顆粒物數濃度對散射消光系數有很大的貢獻，而秋冬兩季影響散射消光系數的因素更多、更為復雜.這可能與西安市各季節排污情況以及大氣氣溶膠成分有關，其中主要成分碳氣溶膠及水溶性無機離子的季節變化剛好與此相符合［15-16］.

表2 大氣顆粒物數濃度與溫度、濕度、散射消光系數之間的Pearson相關性Table 2 Correlation between the atmospheric particle number concentrations and temperature， humidity，scattered extinction coefficient

2.5 典型天氣條件下大氣顆粒物數濃度的變化特征

選取沙塵天氣、灰霾天氣、高溫干燥天氣及陰雨天氣4種典型天氣，分析其數濃度日變化特征，見圖4.

2.5.1 沙塵天氣條件下大氣顆粒物數濃度的變化特征 2013年4月18日6:00～20:00之間出現沙塵天氣，當日大氣顆粒物數濃度日變化如圖4（a）所示.沙塵天氣出現前，大氣顆粒物數濃度有所升高，而沙塵發生時，大氣顆粒物數濃度反而會下降，隨著沙塵天氣的減弱直到結束，大氣顆粒物數濃度還會進一步下降.沙塵天氣出現前，顆粒物數濃度升高，可能與沙塵傳輸以及不利于污染物擴散的氣象因素等有關.在沙塵天氣期間，較強的風吹散了西安市本地污染物，而外來的沙塵氣團含有較少的細顆粒物，同時大氣粗顆粒物數濃度明顯升高，且隨著粗粒子增多，對細粒子的吸附作用也更明顯，細粒子濃度相應降低，總體表現為大氣顆粒物數濃度的下降［17］.在沙塵過后，粗、細顆粒物經過了一系列吸附、轉化、沉降等過程，其數濃度較沙塵前有所下降［18］.

2.5.2 灰霾天氣條件下大氣顆粒物數濃度的變化特征 2013年12月17日為灰霾天氣，當天顆粒物數濃度為410.64個/cm3，是當月均值251.58個/cm3的1.63倍.10:00前主要為霧，10:00開始逐漸轉變為霾，霾出現時顆粒物數濃度明顯升高，直到17:00霾已經逐漸消散，隨著霾天氣的結束，大氣顆粒物數濃度開始下降［圖4（b）］.夜間顆粒物數濃度又有上升的趨勢，主要可能由于逆溫現象的發生，大氣低空出現逆溫層，不利于污染物的擴散.逆溫現象的發生也是霾出現的一個重要原因，預示著第二天仍有可能出現灰霾天氣，這與18日實際出現的灰霾天氣狀況相符.

2.5.3 干燥高溫天氣條件下大氣顆粒物數濃度的變化特征 2014年6月10日屬于干燥高溫天氣，全天平均氣溫為28.5℃，平均濕度僅為25%.由圖4（c）可以看出，高溫干燥天氣時大氣顆粒物數濃度相對較低.這種天氣下太陽輻射強，混合層出現得早、消失得慢，并且混合層高度較高，非常有利于污染物的擴散，使大氣顆粒物數濃度較低.同時由于占大氣顆粒物數濃度99%以上的粒徑1μm以下的顆粒物幾乎不受重力的沉降作用，在大氣中滯留時間長，很難去除，數濃度變化不大.午后時分，溫度進一步升高，濕度持續降低，顆粒物數濃度有所降低，這是氣溫、濕度等多因素共同影響的結果.溫度較高時，大氣垂直對流作用加劇，有利于大氣擴散，因而一般與污染物濃度呈負相關［5］.在相對濕度低于一定值時，顆粒物數濃度與相對濕度成正相關［19］.這與本研究觀測到的結果一致（表2）.

圖4 不同典型天氣大氣顆粒物數濃度日變化Fig.4 Diurnal variation of particle number concentrations in different feature weather conditions

2.5.4 陰雨天氣條件下大氣顆粒物數濃度的變化特征 2014年10月2日有小到中雨，降雨主要出現在0:00～10:00之間.由統計數據及圖4（d）顯示，降雨期間顆粒物數濃度相對較低，與降雨前相比，降雨時大氣顆粒物數濃度降低了38.7%，說明降雨對大氣顆粒物的清除作用明顯.降雨過程對粗粒子和細粒子都有去除作用，對細粒子的去除作用尤為明顯.而降雨對粗細粒子的清除機制不同，粒徑為0.5～1.0μm的細顆粒是由于其布朗運動和雨滴的相互碰撞而清除，而粗粒子的清除則是由于慣性沉降到雨滴表面而被清除［20］.與降雨前相比，降雨后大氣顆粒物數濃度只降低了15.7%，這說明降雨后大氣顆粒物數濃度又很快回升.胡敏等［21］研究了北京市2004年7～8月降水過程對大氣顆粒物譜分布的影響，得出降雨過程使大氣中的背景氣溶膠濃度降低，降雨過后的晴朗干潔天氣和強太陽輻射有利于新粒子（3～20nm）生成，新生成的顆粒物很快長大到50～100nm，此后污染不斷加深的結論，可以對本次研究中觀測到的現象做出一定程度上的解釋說明.

表3 沙塵天氣、灰霾天氣、干燥高溫天氣、陰雨天氣條件下大氣顆粒物數濃度與散射消光系數之間的Pearson相關性Table 3 Correlation between the atmospheric particle number concentrations and scattered extinction coefficient in dust， haze， hot and dry， rain weather conditions

2.5.5 沙塵天氣、灰霾天氣、干燥高溫天氣、陰雨天氣條件下顆粒物數濃度與散射消光系數的相關性 沙塵天氣和灰霾天氣下大氣顆粒物數濃度與散射消光系數沒有通過0.05水平上的顯著性檢驗，而干燥高溫天氣和陰雨天氣下大氣顆粒物數濃度與散射消光系數均通過0.01水平上的顯著性檢驗，并且均為強正相關，說明重污染天氣下散射消光系數的影響因素較多，而相對潔凈的天氣下大氣顆粒物數濃度對散射消光系數的貢獻較大.這可能是由于外來氣團攜帶或者本地污染源新產出的大氣污染物大量排放以及二次污染物的形成，導致西安市大氣組分更加復雜所引起的.

3 結論

3.1 西安市大氣顆粒物采樣期間的平均數濃度為206.27個/cm3，其中粒徑≤0.3μm、0.3～1μm、1～2.5μm、2.5～10μm的顆粒物分別占84.57%、15.32%、0.08%、0.03%，小于1μm的大氣顆粒物數濃度占到了總體數濃度的99%以上.

3.2 西安冬季大氣顆粒物數濃度最高，平均為267.66個/cm3，其次為秋季（231.31個/cm3）、夏季（141.82個/cm3）、春季（135.77個/cm3），尤其以粒徑0.3μm以下的顆粒物表現最為顯著.超細顆粒物在質量濃度中所占比例較低，而相對較粗的顆粒物的數濃度較低，在質量濃度中占的比例卻較大，應積極探索針對超細顆粒物的合理有效的控制措施.

3.3 西安市大氣顆粒物數濃度晚上高于白天，夏季的晝夜差最小，秋季最大，冬季夜間逆溫現象最為明顯.冬季6:00左右達到峰值，9:00左右出現一個相對低值，之后數濃度有所上升.四個季節的低值都出現在18:00左右，交通源的貢獻加大，大氣也開始趨于穩定，使得顆粒物數濃度升高.

3.4 春夏秋冬四個季節大氣顆粒物數濃度與散射消光系數的Pearson相關系數分別為0.756、0.702、0.411、0.377，春夏季大氣顆粒物數濃度對散射消光系數貢獻較大，而秋冬季散射消光系數的影響因子更多.重污染天氣時影響散射消光系數的因素更復雜，而相對潔凈的天氣下大氣顆粒物數濃度與散射消光系數相關性較好，為強正相關.

3.5 沙塵天氣出現前，大氣顆粒物數濃度會升高，沙塵發生時，反而會下降，沙塵過后，大氣顆粒物數濃度較沙塵出現前要低；霾出現時大氣顆粒物數濃度會升高，隨著霾天氣的結束，大氣顆粒物數濃度會下降；高溫干燥天氣下，大氣顆粒物數濃度相對較低，這種天氣有利于污染物的擴散；降雨對大氣顆粒物的清除作用明顯，然而降雨后大氣顆粒物數濃度又很快回升，不過與降雨前相比，還是有一定程度的降低.

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Distribution of atmospheric particle number concentration in Xi'an and variations in typical weather conditions.

LIU Li-zhong1*， YAO Yuan1， HAN Jing2， LI Wen-tao2， WANG Yu-xiang1（1.School of Environmental and Municipal Engineering， Xi'an University of Architecture and Technology， Xi'an 710055， China；2.Environmental Monitoring Station of Xi'an， Xi'an 710054， China）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3588～3594

Distribution and variation characteristics of atmospheric particle number concentration in typical weather conditions were analyzed， by using 0.25～32μm particulate matter monitoring data with meteorological parameters and scattered extinction coefficient of the same period between March 2013 to December 2014 in Xi'an of China. The results indicated that mean atmospheric particle number concentrations were 206.27 cm-3. Among them， the particle which size less than 1μm accounted for over 99%. The highest particle number concentrations was observed in winter which was 267.66 cm-3， and followed by autumn， summer and spring， which were 231.31， 141.82 and 135.77 cm-3， respectively. The number concentration value was the lowest around 6PM throughout the four seasons， which were higher in night than in the day time. However， the concentration differences between the day and night were the smallest in summer and the highest in autumn. The Pearson correlation coefficients were respectively 0.756， 0.702， 0.411 and 0.377 between the scattered extinction coefficient and the particle number concentrations in the spring， summer， autumn， and winter. The particle number concentrations first increased and then decreased before and after dust and haze events. The particle number concentrations were relatively low in the hot and dry days. Rainfall removed particles significantly， but the particle number concentrations increased rapidly after the rain.

Xi'an；atmospheric particle；number concentration；typical weather conditions；feature

X513

A

1000-6923（2015）12-3588-07

劉立忠（1975-），男，滿族，遼寧錦州人，副教授，博士，從事環境科學、環境工程大氣污染控制方面研究.發表論文10篇.

2015-04-30

* 責任作者， 副教授， LiuLiZhong@xauat.edu.cn