循環流化床中顆粒振蕩循環現象的實驗研究

訾燦，黃正梁，廖祖維，蔣斌波，王靖岱，陽永榮

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循環流化床中顆粒振蕩循環現象的實驗研究

訾燦，黃正梁，廖祖維，蔣斌波，王靖岱，陽永榮

（浙江大學化學工程與生物工程學院化學工程聯合國家重點實驗室，浙江杭州 310027）

顆粒的循環特性是循環流化床研究的重點及熱點之一，在建立顆粒循環時，顆粒循環由非穩態向穩態過渡。本文在循環流化床實驗裝置中，采用攝像法和壓力檢測法研究了不穩定顆粒循環條件下顆粒流動結構和各段壓降的變化情況。首次發現了不穩定顆粒循環狀態下的顆粒振蕩循環現象及其具有的兩個特征：下降段、提升段氣固流動結構呈周期性變化；下降段壓降d和提升段壓降r周期性波動且d>r和d

循環流化床；顆粒振蕩循環；流動結構；壓降

引 言

循環流化床廣泛應用于煤氣化、生物質燃燒、烯烴聚合等領域[1-3]。顆粒的循環特性是循環流化床的研究重點及研究熱點之一。國內外學者已從實驗[4-5]、模擬[6-9]的角度考察了操作參數、裝置結構、顆粒性質對顆粒循環特性的影響。研究發現在噎塞[10-12]或系統壓力失衡[8-9,13]時顆粒循環無法保持穩定。Bi等[12]根據噎塞機理的不同將其分為A、B、C 3類，當系統壓力不平衡使得從下降段向提升段轉移的顆粒量小于提升段的顆粒輸送量時，會導致顆粒循環不穩定，屬于B類噎塞。Basu等[8]建立了循環流化床系統的壓力平衡模型并分析了其運行狀態，發現當下降段壓降不能平衡其余各部分壓降時，循環氣將由下降段直接進入旋風分離段，并破壞顆粒循環的穩定性。Bi等[9]還根據循環流化床系統的壓力平衡模型研究了顆粒循環穩定性與操作參數和裝置結構的關系。

循環流化床中顆粒循環的穩定性包括兩個方面，第一是從顆粒穩定循環到不穩定循環的過程，第二是從顆粒不穩定循環到穩定循環的過程[14]。現有文獻多集中于研究前者的穩定性問題[8-12]，對后者少有研究。事實上第二種顆粒循環的穩定性問題在工業過程中也廣泛存在。例如，循環流化床鍋爐及烯烴聚合多區反應器中，在顆粒循環段暢通的情況下采用先通氣后加入顆粒或利用反應生成的顆粒來建立顆粒循環[15-17]，即典型的從顆粒不穩定循環到穩定循環的過程。工業實際運行情況表明，在這種建立顆粒循環的過程中，提升段、下降段壓降出現大幅波動，很難建立穩定的顆粒循環，不僅導致開車時間大幅增長，而且形成大量的揚析顆粒在循環氣系統中黏附結塊，嚴重影響循環氣系統的長周期穩定運行。但是，由于缺少對這一過程的深刻認識，無法快速地建立顆粒的穩定循環。因此，迫切需要研究顆粒循環建立過程中的穩定性問題。

在閥門開度、循環氣量以及顆粒循環量一定的條件下，裝置內顆粒藏量存在一個最小值以維持系統壓力平衡，該最小值為臨界顆粒藏量，由實驗知本實驗體系的臨界顆粒藏量為7.0 kg[8-9]。建立顆粒循環時，循環流化床內顆粒量不斷增加，當床內顆粒藏量達到臨界顆粒藏量時，才能形成穩定的顆粒循環。當顆粒藏量小于臨界值時，顆粒循環不穩定，本文即在這種條件下，采用攝像法和壓力檢測法研究建立顆粒循環過程中床內顆粒流動結構和各段壓降的變化，重點考察了循環氣流量和顆粒循環段閥門開度對顆粒流動的影響，并結合顆粒轉移過程的受力分析提出振蕩周期的計算公式，期望為后續動態過程的研究奠定基礎。

1 實驗裝置及方法

圖1為循環流化床實驗裝置圖。循環流化床由提升段、下降段、旋風分離段及顆粒循環段構成，其中提升段高3.0 m、直徑0.15 m，下降段由兩段直徑分別為0.15和0.1 m的管路構成，整體高2.3 m。循環氣為空氣，由羅茨風機提供，并通過氣體流量計和閥門控制流量。顆粒相采用聚丙烯顆粒，平均粒徑為2.5 mm，密度為900 kg·m-3。采用攝像機記錄顆粒的流化狀態。采用壓力傳感器檢測圖1中4個位置（P1～P4）的壓力變化，采樣頻率為200 Hz，采樣時間不低于200 s。在圖1所示的裝置中，當顆粒循環穩定時，提升段內顆粒被上行循環氣夾帶進入旋風分離段，經氣固分離后，循環氣由旋風分離段中心管離開反應器，顆粒在重力作用下向下運動并在下降段中以移動床的狀態緩慢運行，而后在顆粒循環段的控制下返回提升段形成顆粒循環。

關閉顆粒循環段閥門，向下降段裝填總量為t的物料。物料裝填量應小于臨界顆粒藏量，本實驗選取t=5 kg。先通入循環氣，再將顆粒循環段閥門打開并保持開度為不變，采用攝像機觀察并記錄顆粒流動結構的變化，同時檢測壓力。循環氣流量t變化范圍為140～240 m3·h-1，顆粒循環段閥門開度變化范圍為0～100%。

2 結果與討論

2.1 顆粒振蕩循環現象

2.1.1 顆粒流動結構的周期性變化 在t=180 m3·h-1、t=5.0 kg、=100%條件下，顆粒循環段閥門開啟后第21～25秒循環流化床內顆粒的流化狀態如圖2所示。結合具體實驗過程可知，在第21秒和第25秒，下降段顆粒呈移動床狀態并向提升段轉移，進入提升段的顆粒在循環氣作用下呈湍動或快速流化狀態；在第22～24秒，下降段和提升段料位明顯，均處于低速流化狀態[18]，在顆粒濃度差推動下顆粒從提升管向下降段轉移。下降段內顆粒流化狀態呈周期性變化，顆粒在提升段與下降段之間往復循環。這一現象稱為顆粒振蕩循環。由循環流化床壓力平衡特性可知，當下降段顆粒處于移動床狀態時，可自行調節內部氣固滑移速度（slip）維持系統壓力平衡并推動顆粒轉移。例如在其余各段壓降不變的情況下，下降段料位高度降低時，下降段表觀氣速增加，氣固滑移速度增加，氣體對下降段顆粒曳力作用增強，下降段壓降梯度增加，從而維持下降段壓降不變。實驗過程中，下降段為移動床時物料高度不斷降低，slip不斷增加[19]，當slip>mf時，下降段壓力梯度達到最大，系統壓力不再平衡[8]，下降段表觀氣速增加并由移動床轉變為流化床，同時下降段向提升段的顆粒轉移受阻。這與文獻結果是一致的[20-22]。當下降段處于流化狀態時，竄氣量的增加使得提升段表觀氣速不斷減小，提升段由快速或湍動流化轉變為低速流態化。與此同時，由于提升段底部顆粒濃度大于下降段底部顆粒濃度，在顆粒濃度差的推動下[23]，顆粒將從提升段底部向下降段轉移，使得下降段顆粒量不斷增加直至形成料封，下降段重新形成移動床，顆粒再次從下降段向提升段轉移，開始新的循環。

2.1.2 壓降的周期性變化 循環流化床各段壓降及壓力平衡回路可用于研究顆粒循環特性[24]。提升段壓降r（P4-P2）、下降段壓降d（P3-P1）、旋風分離段壓降c（P2-P1）、顆粒循環段壓降s（P4-P3）的計算公式分別如式（1）～式（5）所示[25]。由于提升段和下降段存在變徑結構，因此采用分段函數計算壓降。當下降段處于流化床狀態時，采用式（2）計算壓降；當下降段處于移動床狀態時，采用式（3）計算壓降。

在t=180 m3·h-1、t=5.0 kg、=100%條件下，顆粒振蕩循環過程中各段的壓降隨時間的變化如圖3所示。由圖3可知，循環流化床各段壓降呈周期性波動，且d>r和dr；當下降段為流化床時，提升段需要具有較大的壓降才能推動顆粒向下降段轉移，此時dr和d

r—riser pressure drop;d—downer pressure drop;c—cyclone pressure drop;s—solid control valve pressure drop

從圖3中還可以看出，在同一周期內，d與c變化趨勢相同，s與r變化趨勢相同，且兩者有180°的相位差。實驗條件下，循環氣由提升段底部通入，當下降段為移動床時，循環氣全部由提升段上行；當下降段為流化床時，部分循環氣由顆粒循環段進入下降段，出現竄氣現象。顆粒振蕩循環時裝置內顆粒藏量及循環氣量總量均保持不變，提升段內顆粒質量和氣體流量的增加必然會導致下降段內顆粒質量和氣體流量減小，反之亦然。因此，d與r變化趨勢具有180°的相位差。

2.1.3 振蕩周期的理論分析 顆粒振蕩循環過程中下降段的流化狀態在流化床和移動床之間來回轉換。當下降段為移動床時，顆粒在壓差的推動下從下降段向提升段轉移；當下降段為流化床時，顆粒在濃度差的推動下從提升段向下降段轉移。本節對兩種狀態下的下降段料柱微元進行受力分析，以說明顆粒推動機制，并建立顆粒振蕩周期的計算方法。

（1）下降段為移動床時的推動力分析

下降段為移動床時，顆粒在負壓梯度下向下運動，對內部微元進行受力分析[26]，結果如圖4所示。其中spdd為微元的重力，和為微元上下表面受到的作用力，wpsd為微元受到的立管壁面的切應力。

當顆粒循環量穩定時，微元內顆粒速度不變，此時微元受力平衡關系如式（6）所示，化簡得式（7）。

已知微元壁面間切應力w與微元壁面間正應力滿足關系式（8）[27]，顆粒壁面間正應力與顆粒間正應力滿足關系式（9）

式中，為顆粒壁面間摩擦因子；為法向切向應力比。

將式（8）、式（9）代入式（7）得式（10）

忽略s及d/d隨軸向高度的變化，式（10）的解析解如下

（2）下降段為流化床時的推動力分析

當下降段為流化床時，顆粒由提升段向下降段轉移，此時提升段、下降段內顆粒均為流化狀態且顆粒轉移方式為流化顆粒間的橫向轉移，結合文獻可知[23]，流化顆粒間橫向轉移的推動力與提升段、下降段底部的顆粒濃度差正相關。

提升段與下降段底部的顆粒濃度計算公式為

式中，為流化床層結構指數，可通過式（13）、式（14）計算[25]

則提升段底部與下降段底部的顆粒濃度差計算公式如下

式（15）表明，當通氣量一定時，下降段表觀氣速越大，提升段向下降段的顆粒轉移速率越大。這與圖3所示的實驗結果是一致的。

（3）振蕩周期

一個顆粒振蕩循環周期內包括正反兩個過程：從提升段向下降段的顆粒轉移，從下降段向提升段的顆粒轉移。作如下假設：正反兩個轉移過程的顆粒轉移量相同，均為tr；顆粒轉移速率與顆粒推動力成正比[22]。則顆粒振蕩循環周期可以由式（16）計算

式中，1、2分別為下降段向提升段及提升段向下降段的顆粒轉移速率比例因子。

2.2 操作參數對顆粒振蕩循環過程的影響

2.2.1 循環氣流量的影響 圖5給出了不同循環氣流量下循環流化床各段壓降隨時間的變化。由圖5可知，當t=140 m3·h-1時，d始終小于r，雖然d仍然呈現周期性波動，但是實驗觀測到下降段和提升段顆粒均處于流化狀態，顆粒振蕩循環現象已經消失。結合式（15）可知，此時提升段與下降段底部顆粒濃度差為0，提升段向下降段轉移顆粒的推動力不足，下降段無法由流化床轉變為移動床。從圖5還可以看出，當t≥160 m3·h-1時，d、r、c、s均呈現周期性的波動，且d>r和d=100%實驗條件下，臨界循環氣流量是140 m3·h-1。

根據壓降數據可以計算得到振蕩周期。分析發現振蕩周期隨著循環氣流量的增大而增大，如圖6所示。由式（11）、式（15）可知，循環氣流量越大，則提升段底部與下降段底部的顆粒濃度差、顆粒間正應力越小，即顆粒轉移的推動力越小；與此同時，氣體對顆粒的曳力越大，下降段形成料封所需的顆粒量越大，即顆粒轉移量越大。可見，顆粒轉移量與循環氣流量成正比，而顆粒轉移的推動力與循環氣流量成反比，代入式（16）可知，振蕩周期與循環氣流量成反比。實驗結果與理論分析是一致的。

根據壓降數據還可以得到各段壓降的均值及其波動幅度隨循環氣流量的變化，結果如圖7所示。由圖7可知，r均值隨循環氣流量的增大先增大后減小，但變化范圍較小，s均值隨循環氣流量的增大先減小后增大，d均值和c均值隨循環氣流量的增大而增大。在顆粒振蕩循環過程中，循環氣量越大，提升段和下降段表觀氣速越大，由式（1）、式（2）可知c、s均會增大；顆粒轉移量隨著循環氣量的增加而增大，使得提升段平均顆粒量減少，導致r均值減小。由于c均值、s均值增量大于r均值減少量，根據循環流化床壓力平衡特點可知d均值增加。從圖7中還可以看出，各段壓降的波動幅度隨著循環氣流量的增大均呈現增大的趨勢。壓降波動幅度與提升段和下降段之間顆粒轉移量成正比，循環氣流量越大，顆粒轉移量越大，壓降波動幅度隨之增大。

2.2.2 顆粒循環段閥門開度的影響 圖8為循環流化床各段壓降隨顆粒循環段閥門開度的變化。由圖可知，當≥55%時，d、r、c、s均呈現周期性的波動，且d>r和d≤40%時，d始終小于r，雖然d仍然呈現周期性波動，但是實驗觀測到顆粒振蕩循環現象已經消失。結合式（15）分析可知，當≤40%時提升段與下降段底部顆粒濃度差為0，提升段向下降段轉移顆粒的推動力不足，下降段無法由流化床轉變為移動床。實驗結果表明，對于一定的循環氣流量，當顆粒循環段閥門開度大于某一臨界值時，才會出現顆粒振蕩循環現象。在本文t=5.0 kg、t=240 m3·h-1實驗條件下，臨界顆粒循環段閥門開度是=40%。

圖9為顆粒振蕩循環周期隨閥門開度的變化，可見振蕩周期不受閥門開度影響。顆粒振蕩循環過程中，閥門開度減小使得顆粒循環段流體阻力增加。當下降段為移動床時，為平衡該部分阻力的增加，下降段壓降增加，由式（11）可知，顆粒推動力減小。當下降段為流化床時，阻力增加導致下降段表觀氣速減小，使得下降段形成料封所需顆粒量tr減少，由式（15）知，提升段向下降段顆粒轉移推動力減小。結合式（16）可知顆粒轉移量的減小與顆粒轉移速率的減小對振蕩周期產生的影響將相互抵消，從而使得振蕩周期不變。

圖10為各段壓降均值及其波動幅度隨閥門開度的變化。由圖可知，隨著閥門開度的增加，r均值在較小范圍內先增加后減小，d均值減小，s均值增加，c均值減小但在閥門全開時略有回升。在顆粒振蕩循環現象出現之前，增加顆粒循環段閥門開度使顆粒循環段的阻力和提升段表觀氣速減小、下降段表觀氣速增加。由式（1）、式（2）知，c均值減小、s均值增加，由式（3）、式（4）知r均值增加、d均值減小。顆粒振蕩循環現象出現之后，提升段、下降段表觀氣速維持原有變化趨勢，使得c均值繼續減小、s均值繼續增加。而顆粒轉移量的增加使得提升段顆粒量及壓降r均值減小。由于r、c均值減小量大于s均值的增量，由循環流化床壓力平衡的角度可知d均值減小。對各段壓降幅值分析發現，除提升段外各段壓降的波動幅度隨著閥門開度的增大而增大，表明提升段和下降段之間顆粒轉移逐漸增強。

3 結 論

本文首次發現了在循環流化床建立顆粒循環的過程中，當固定顆粒藏量使其小于臨界顆粒藏量時，存在顆粒振蕩循環現象。顆粒振蕩循環現象具有如下特征：下降段的顆粒流動結構在流化床和移動床之間交替變化，提升段的顆粒流動結構在低速流態化、快速流態化之間交替變化；下降段壓降d、提升段壓降r、旋風分離器壓降c、顆粒循環段壓降s均呈現周期性的波動，且d>r和d

顆粒振蕩循環現象與循環氣流量、顆粒循環段閥門開度等操作參數有關。在顆粒藏量小于臨界顆粒藏量條件下，循環氣流量或顆粒循環段閥門開度大于某一臨界值時才能誘發顆粒振蕩循環。顆粒振蕩周期由顆粒轉移量及顆粒轉移速率共同決定，隨著循環氣流量的增大而增大，與顆粒循環段閥門開度無關；顆粒振蕩時提升段和下降段之間交換的顆粒量隨著循環氣流量和顆粒循環段閥門開度的增大而增大。

符 號 說 明

A——管路截面積，m2 Ccy——旋風分離器阻力系數 D——管路直徑，m dp——顆粒直徑，m f——顆粒壁面摩擦系數 Gs——單位時間內顆粒循環速量，kg·m-2 g——重力加速度，m·s-2 k——法向應力切向應力比 k1, k2——顆粒轉移速率比例因子，m2·s-1 L——下降段料位高度，m led——顆粒循環段等效管路長度，m lew——閥門等效管路長度，m m——管路內顆粒量，kg mt——初始填料量，kg n——流動床層結構指數 p——下降段壓降，kPa Qt——循環氣流量，m3·h-1 Reui——顆粒Reynolds數 tp——顆粒振蕩周期，s u——管路表觀氣速，m·s-1 umf——顆粒起始流化速度，m·s-1 uslip——下降段氣固滑移速度，m·s-1 ut——顆粒終端速度，m·s-1 Z——下降段微元距料位上部距離，m e——氣相分率 es——顆粒分率 h——顆粒循環段閥門開度，% l——管路流體阻力系數 m——氣相黏度，Pa·s rp——顆粒密度，kg·m-3 rg——氣體密度，kg·m-3 ——微元壁面間正應力，Pa ——顆粒正應力，Pa tw——微元壁面間切應力，Pa 下角標 c——旋風分離段 d——下降段 d1——下降段下部管路 d2——下降段擴大段管路 i——取r或d r——提升段 r1——提升段下部管路 r2——提升段主體管路 s——顆粒循環段

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Experimental research on solids oscillation circulation behavior in circulating fluidized bed

ZI Can, HUANG Zhengliang, LIAO Zuwei, JIANG Binbo, WANG Jingdai, YANG Yongrong

College of Chemical and Biological EngineeringState Key Laboratory of Chemical EngineeringZhejiang UniversityHangzhouZhejiangChina

During the process of solids circulation establishment in circulating fluidized beds (CFBs), the solids circulation goes through a transition from an unstable state to a stable one. In this work, the stability of solids circulation in a CFB with limited bed inventory is studied by using a pressure transducer and a digital camera. The work reveals an interesting phenomenon, termed as oscillation circulation behavior of solids transportation between the riser and the downer through a solid control valve. Two important features are noted from the experimental results. Firstly, the gas-solid flow pattern in the riser and the downer is in transition between various fluidization regimes. Secondly, the pressure drop of the riser and the downer fluctuates periodically alternating betweend>randd

circulating fluidized bed; oscillation circulation; flow pattern; pressure drop

2015-05-21.

HUANG Zhengliang, huangzhengl@163.com

10.11949/j.issn.0438-1157.20150647

TQ 021.1

A

0438—1157（2015）08—2929—11

黃正梁。

訾燦（1991—），男，博士研究生。

國家自然科學基金項目（21236007）。

2015-05-21收到初稿，2015-05-25收到修改稿。

supported by the National Natural Science Foundation of China (21236007).