生物質炭對抗生素環境行為的影響及在熱區土壤改良中的應用

李昉澤 俞花美 馮丹 葛成軍 鄧惠

摘要：抗生素在環境中的污染狀況和環境行為備受關注。生物質炭是一種友好的環境功能材料，在抗生素污染土壤或水體修復等方面具有良好的應用前景。綜述了生物質炭對土壤中抗生素環境行為的影響，并探討了其在熱區土壤改良中的應用。

關鍵詞：生物質炭；抗生素；熱帶地區；土壤；污染修復；環境行為

中圖分類號：S156；X5 文獻標識碼：A 文章編號：0439-8114（2015）21-5250-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2015.21.012

Effect of Biochar on Antibiotic Environmental Behaviors and Its Application in the Tropical Soil Improvement

LI Fang-ze1，2， YU Hua-mei1，2， FENG Dan1， GE Cheng-jun1，3， DENG Hui1

（1.Department of Environmental Science， Hainan University， Haikou 570228， China； 2.Key Laboratory of Protection and Development Utilization of Tropical Crop Germplasm Resources， Ministry of Education， Haikou 570228， China； 3. Haikou Key Laboratory of Environmental Toxicity， Haikou 570228， China）

Abstract：The pollution of antibiotic and its environmental behaviors have caused much attention.Biochar is a friendly environmental function material and has a good prospect in restoring antibiotic-contaminated soil and water.In this review，the effect of biochar to antibiotic environmental behaviors and its application in the tropical soil improvement were summarized and discussed.

Key words：biochar； antibiotic； tropical region； soil； pollution restore； environmental behaviors

近年來，抗生素類藥物的環境污染問題在國際上引起了普遍關注[1-3]。雖然許多抗生素的半衰期不長，但由于其被頻繁地使用并輸入環境，導致其形成“假持續”現象[4，5]，進而對人體健康以及整個生態系統構成長期潛在的危害。伴隨著糞肥施用可直接進入土壤，因自然降解慢，具有引起致病菌產生抗藥性、破壞生態健康的風險[6]。

生物質炭（Biochar，BC）是指生物質在完全或部分缺氧的條件下以及相對較低的溫度（<700 ℃）條件下，經熱解炭化形成的一種含碳量極其豐富的、性質穩定的產物，本質屬于黑炭的一種[7]。國內常用描述語還有生物炭、生物碳及生物質焦。生物質炭具有巨大的比表面積和發達的孔隙結構以及豐富的含氧官能團[8]，故對疏水性物質具有較好的吸附能力，因此其在抗生素污染土壤或水體修復等方面具有良好的應用前景[9-11]。另外，以生物質炭農業應用為核心可以解決農業、能源、環境及氣候等多方面問題，是一舉多贏的戰略[12]。本文綜述了近年來生物質炭對抗生素環境行為的影響研究進展，探討了其在熱區土壤改良中的應用。

1 生物質炭對土壤中抗生素環境行為的影響

1.1 對抗生素吸附和解吸的影響

陳淼[13]通過研究生物質炭對3種氟喹諾酮類抗生素在熱帶土壤中吸附-解吸行為的影響發現，添加生物質炭的土壤對3種氟喹諾酮類抗生素的解吸過程并非吸附的可逆過程，其吸附-解吸過程具有明顯的遲滯效應。諾氟沙星在3種添加生物質炭的土壤中的解吸滯后指數提高了1.24～2.62倍，環丙沙星提高了1.25～1.83倍，但氧氟沙星在添加生物質炭的土壤中的解吸滯后指數卻低于未添加生物質炭的土壤，生物質炭表面的微孔結構可能是產生解吸滯后效應的主要原因之一。韓璇[11]研究了再力花生物質炭和水稻秸稈生物質炭對磺胺甲惡唑的吸附影響，發現Cd的存在可以明顯促進生物質炭對磺胺甲惡唑的吸收，底泥中添加5%水稻秸稈生物質炭可以有效地去除磺胺甲惡唑。而Fei等[14]和Zheng等[15]研究發現，在250～300 ℃下用丹參燒制的生物質炭對磺胺甲惡唑的吸附能力最強，同時指出生物質炭可以作為人工添加的吸附劑用于去除污染土壤中的磺胺甲惡唑。

抗生素的吸附會受到有機溶劑的影響。Jing等[16]研究發現，添加甲醇可以改變生物質炭和四環素分子間的π-π鍵作用力，使得四環素被生物質炭吸附的量增加17.2%。通過利用濃硫酸作為氧化劑并以回流法進行活性碳氧化改性，提高了活性碳表面含氧基團的數量，進而大幅提高了生物質炭的吸附能力[17]。同時，抗生素的吸附能力也會受pH和重金屬離子的影響。研究表明，在弱酸情況下生物質炭對于四環素的吸附能力最強，而重金屬離子如Cd2+和Pb2+會降低生物質炭在酸性條件下對于四環素的吸附能力[18]。因為在酸性條件下金屬鍵會與生物質炭π-π鍵橋接，使得生物質炭變得難以吸附四環素。Liu等[19]研究發現，堿性條件下熱解的生物質炭比酸性條件下熱解的生物質炭具有更大的比表面積和孔隙，且堿性條件下熱解的生物質炭吸附量比酸性條件下多58.8 mg/g。

研究還表明，對生物質炭加氫熱解會使生物質炭表面石墨化程度更高，因此同溫度下會比不加氫熱解的生物質炭擁有更強的吸附能力[20]。利用水熱液化法制備的生物質炭具有低極性、高芳香性、不錯的比表面積和孔隙結構，因而比一般情況下熱解的炭具有更強的吸附能力[21]。于曉東[22]的研究證實，不同溫度下，諾氟沙星在碳納米管上的吸附/解吸存在一定程度的解吸滯后，溫度對其吸附和解吸過程均有明顯影響。關連珠等[23]研究發現，生物質炭對金霉素的吸持作用是自發進行的、熵推動的吸熱過程，主要吸持機制為物理吸持；金霉素在玉米秸稈生物質炭上的解吸率為2.57%～6.99%，且隨環境溫度的升高顯著降低。將底泥在一定溫度（200～500 ℃）下熱解可產生類似于生物質炭的產物——熱解底泥，熱解底泥中無機礦物組分可通過陽離子交換作用和陽離子橋接作用使其對于諾氟沙星和氧氟沙星的吸附能力變強[24]。

抗生素能通過π-π電子供受體作用、氫鍵作用、陽離子橋接作用吸附在生物質炭的固體表面，但受靜電排斥作用的影響，展現出了不同的吸附性能[11，24，25]。π-π電子給受體理論解釋（EDA）反應是氧四環素在碳納米管上吸附的主要機理[22]。靜電作用是導致磺胺甲惡唑在生物質炭上吸附行為的主導作用[24]。研究還發現，將生物質炭與納米技術結合而產生的生物質炭的納米復合材料使得生物質炭的熱穩定性和比表面積提高，這就能夠提升生物質炭對于有機物（比如說抗生素）的吸附能力[26]。Anushka等[27]研究發現，使用蒸氣活化茶渣生物質炭可以增加生物質炭的表面積和增強生物質炭與磺胺甲嘧啶間π-π鍵的作用力，有助于茶渣生物質炭對磺胺甲嘧啶的吸附。

1.2 對抗生素遷移的影響

在熱帶土壤中經常施用大量含有抗生素的有機糞肥將會導致土壤中微生物抗生素抗性水平的增加[28，29]，同時抗生素在進入到土壤之后，還可以與植物之間發生遷移[30-32]。畜禽糞肥是農田土壤抗生素的重要來源，豬糞、雞糞、牛糞中抗生素殘留量依次降低，農田表層土壤中土霉素、四環素和金霉素殘留量與土壤黏粒含量呈正相關；土壤質地越輕（黏粒越少），抗生素越易下移并積累在亞表層[33]，生物質炭能增加土壤孔隙度和土壤持水性，從而能夠提高土壤的黏度[34]。通過重金屬配位反應與抗生素形成的化合物能改變抗生素的親水性，抗生素就會更容易溶于水中，以硫酸銅為捕集劑、正丙醇為溶劑，對土壤四環素殘留進行了分離/富集，可以有效減少四環素在環境中的含量[35]。在磺胺類污染的土壤中添加700 ℃下燒制的生物質炭，可以有效降低磺胺類抗生素在土壤中的遷移，可以使得土壤中85%磺胺類抗生素滯留在土壤中，避免被植物根部吸收從而進入食物鏈[36，37]。然而生物質炭對抗生素的固定往往只是其外表面起作用，內孔很難起固定作用，這就導致了固定在其表面的抗生素比較容易洗脫而再次進入環境中[11]。

Jeong等[38]通過CXTFIT模型模擬泰樂菌素在土壤中的遷移發現，添加生物質炭的土壤能明顯阻止泰樂菌素在土壤中的遷移，土壤中添加生物質炭的泰樂菌素濃度比不添加生物質炭的高出20%。Prakash等[39]以Br為示蹤劑對磺胺類抗生素在土壤中的遷移做土柱模擬研究發現，磺胺類抗生素有很高的遷移率，但是可以通過添加生物質炭推遲達到遷移率最大的時間。生物質炭也能有效阻止磺胺類藥品通過土壤滲濾液進入地下水中。Yao等[40]通過土柱試驗發現，60%的測試樣品通過生物質炭的吸附后，土壤滲濾液中的濃度只有原來磺胺類抗生素濃度的2%～14%。CaCl2和NaCl可以降低磺胺類藥物的離子強度，從而能促進生物質炭將磺胺類藥物從水溶液中去除，吸附在生物質炭表面[41]。

堿性條件下，磺胺類藥物可以在土壤中與生物質炭表面通過氫鍵結合，穩定固定在生物質炭表面，可以大大降低土壤中的磺胺類藥品濃度[42]。在種植農作物的土地中加入生物質炭可以改良土壤，提高農作物對營養元素的利用，增加產量[43]，還能阻止農作物對抗生素的吸收[37]。將生物質炭磁化后加入土壤中，可以大大激發生物質炭表面積（349 m2/g）和微孔體積（0.16 cm3/g），吸附能力比原來明顯提高，在吸附完成后，還能通過磁場將吸附在表面的污染物與生物質炭很好地分離，以達到循環利用[44]。

1.3 對抗生素降解的影響

抗生素在環境中有可能發生水解、光解和微生物降解等一系列不同降解反應，根據抗生素所處環境條件的不同，抗生素會發生一種或多種降解反應。多數情況下，降解反應會減弱抗生素的藥效，但有些抗生素的代謝物有著與抗生素本身相當的毒性甚至更毒，且可能在糞便中轉化回抗生素原形。

隨著抗生素類藥物在土壤中的積累，勢必對土壤微生物群落造成影響[45]，最終導致土壤微生物對抗生素抗性水平的上升。多數情況下，土壤中抗生素降解速率與其施用量呈負相關，與時間呈正相關[46]。不同植物生態根系分泌物的不同導致植物根際微生物種群和結構的差異及其對外源抗生素的利用及降解能力的差異，是造成種植不同蔬菜土壤中抗生素的含量和組成差異的重要原因[47]。有研究發現在土壤中添加生物質炭，不僅有降低酶活性的功能，還可以利用生物質炭巨大的表面積和豐富的孔隙結構形成一個保護酶池，從而能夠降低酶對抗生素的催化作用，使抗生素的生物降解速度降低30%[48]。

提高溶液中pH可以促進有機物水解的進行，水中加入火山灰生物質炭，它表面釋放的金屬離子及它自身的礦物質表面也可以有效促進有機物的水解[49]。生物質炭可以對土霉素的微生物降解進行生物強化，加入生物質炭會加快微生物對土霉素的降解速率，使得受其污染的環境得以修復[50]。在一定條件下提高熱解溫度使磺胺甲惡唑、諾氟沙星和氧氟沙星熱解會增加生物質炭對抗生素的吸附量，能更有效地減少抗生素在環境中的殘留[51]。

2 生物質炭在熱區土壤改良中的應用

中國南方在設施農業生產時，大力提倡施用有機肥，而隨著畜禽糞便施用引入土壤的抗生素污染問題不容忽視。海南是中國重要的反季節蔬菜基地，蔬菜安全性問題一直是社會關注的焦點。由于蔬菜生產，尤其是設施蔬菜生產常進行連作栽培，復種指數高，在每一茬蔬菜的種植中都會使用畜禽糞便作底肥，導致畜禽糞便中的污染物在菜田土壤中累積的趨勢比農田更明顯。在筆者以往的研究中發現，海南省蔬菜地和果園土壤中四環素類抗生素殘留檢出率較高，最高濃度達18.9 mg/kg，其來源主要是集約化養殖畜禽糞便。國外已有研究表明，蔬菜可以直接吸收四環素類抗生素[52，53]。筆者曾對海南省海口、澄邁、儋州等7個市（縣）進行了獸藥使用調查發現，土霉素、阿莫西林、諾氟沙星和氧氟沙星等均為畜禽飼養中常用的抗生素。

熱帶地區由于其特殊的氣候環境使得當地擁有特殊而豐富的生物質資源，這可以為生物質炭在該地區的應用提供充足的基本原料，如水稻秸稈、玉米秸稈、椰子殼、香蕉秸稈、甘蔗秸稈、木薯渣、玉米秸稈、木屑、禽畜糞便甚至熱帶城市污泥等。熱帶地區土壤具土層深厚，質地黏重，pH低，礦化作用強烈，電荷易發生改變，腐殖質分子結構較簡單、水熱條件特殊等特點，因此多數熱帶土壤分散性大，絮固作用小，易形成不穩固團聚體。生物質炭的施用可改善熱帶土壤性質。研究表明，生物質炭的施用可提高紅壤的有機碳、速效磷、速效鉀及鹽基飽和度[54]，可明顯提高肥力水平較低的紅壤的肥力[55]。熱帶地區施用生物質炭的土壤中有機質即使在高濕高溫環境下仍難以降解，這樣可以提高土壤中有機質含量，成為熱帶地區重要的碳庫[56]。生物質炭是一種有效的肥料緩釋載體材料，因熱帶地區特殊的氣候環境，在施用適量生物質炭的情況下，一定程度上可減少土壤氮、磷、鉀等營養元素的流失，提高土壤肥效，促進熱帶作物生長。

目前，中國利用生物質炭修復抗生素污染環境的研究多集中于抗性基因擴散、環境行為（吸附、遷移、轉化）、生物可利用性、微生態效應及土壤作用過程等理論研究方面，而實踐應用明顯不足。國內外在熱帶地區的相關研究報道亦較少。缺乏生物質炭農用標準是制約其在熱帶地區進行農用推廣及污染修復應用的重要因素之一。另外，不同前驅物制備的生物質炭對土壤的保水保肥機制，對微生物群落分布特征的影響，對作物生長的影響機理，對污染物行為的數值模擬等研究仍極為欠缺，這些都有可能是在熱帶地區推廣生物質炭應用于抗生素等有機污染修復所需解決的問題。

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（責任編輯 呂海霞）