城市黑臭河涌底泥-微生物燃料電池產電性能及對底泥的修復

楊玥，王健，朱娟平，張太平

華南理工大學環境與能源學院，廣東 廣州 510006

城市黑臭河涌底泥-微生物燃料電池產電性能及對底泥的修復

楊玥，王健，朱娟平，張太平*

華南理工大學環境與能源學院，廣東 廣州 510006

微生物燃料電池（microbial fuel cell, MFC）是一種將化學能轉化為電能的技術。它可以利用包括河涌與海底的沉積物在內的眾多基質來產生電能。在利用微生物燃料電池對沉積物進行修復時，通常采用將陽極埋在水底沉積物中，陰極懸于上覆水中的方式來構建電池。由于上覆水的存在，底泥中的污染物質不僅會被電池修復，也會向上覆水釋放，影響底泥和上覆水的整體修復情況。以廣州某黑臭河涌底泥為陽極微生物接種源及陽極基質，50 mM·L-1鐵氰化鉀緩沖溶液為陰極室溶液構建了雙室有膜型微生物燃料電池，排除上覆水對微生物燃料電池修復底泥的影響，研究在不同的外接電阻下，MFC的產電性能以及MFC對底泥的修復效果。結果表明：以黑臭河涌底泥為陽極底物能夠保持MFC較長時間產電運行（650 h）。構建的電池內阻分別為：1 341.6、1 339.2、1 330.2、1 386.7和1 311.7 ?。外阻能夠對MFC的產電和功率密度輸出產生影響：在外接電阻為1 500 ?時，MFC獲得的穩定輸出電壓最高為0.753 V，最大輸出功率為4.94 mW·m-2。在運行中，微生物燃料電池對底泥進行了修復：在外接電阻為1 500 ?時，有機質去除效果最佳，去除率為7.834%；全磷在外阻100 ?達到29.98%的最高去除率；銨態氮在外阻100 ?處達到41.64%的最高去除率；在硝態氮最高去除率則在外接1000 ?時，為71.52%。這說明了外阻能夠影響電池對底泥的修復效果。

微生物燃料電池；黑臭底泥；產電；底泥修復；外阻

城市的迅速發展造就了越來越多的黑臭水體，大量的工業廢水，生活廢水等等，不經處理排入江河湖泊中，對環境造成了非常嚴重的影響（張博，2008），有機物和營養鹽等會在其中聚集，在一系列變化下會導致黑臭（郭培章和宋群，2003；于玉彬和黃勇，2010）。即使外源污染被切斷，沉積物中污染物會向水源釋放從而影響水體質量，由此也對河涌黑臭治理帶來了一定困難。目前河涌黑臭底泥整治方法主要有物理法，化學法以及生物-生態法。與傳統的物理和化學方法相比，生物及微生物修復技術具有下列的優點：大部分污染物可從環境中去除；就地處理操作簡便；對周圍環境影響較小；生態節能；遺留問題少；使人類直接暴露在污染物下的機會減少（錢嫦萍等，2009）。微生物燃料電池（microbial fuel cell，MFC）是利用微生物細胞中的酶作為生物催化劑，將有機質降解過程中釋放的化學能轉變為電能的一種技術。黑臭底泥本身含有大量微生物，通過構微生物燃料電池可有效利用底泥中的土著微生物，對底泥中有機物進行降解，同時回收電能（Quan等，2013；Heilmann等，2006；Zhang等，2012；Huang等，2011）。

目前，MFC的主要研究工作集中在：對不同底物的利用，如葡萄糖、苯酚、工業與生產廢、垃圾滲濾液等各種可被微生物利用的物質（Luo等，2009；Wen等，2009；Li等，2010；Min等，2005；Feng等，2008）；高產電量和高活性微生物的篩選育種（Xu等，2005）和藻類生產（HyeonJin等，2012）；微生物電池的組裝和結構的優化（Logan，2004）；陰陽極結構的選擇與修飾（Bong等，2002）；質子交換膜的代替與改進（Tang等，2010）；特定的應用，如生物傳感器（Di等，2009），陰極硝化耦合陽極反硝化去除氨氮（Virdis B等，2008；Virdis B等，2011）；沉積物微生物燃料電池（Zhang等，2012；Huang等，2011）及植物-沉積物微生物燃料電池（Zheng等，2012；Helder等，2010）的發展及應用。沉積物微生物燃料電池（Sediment Microbial Fuel Cell, SMFC）是一種利用沉積物中的有機質來產電的一種電池，它的工作原理與微生物燃料電池類似。SMFC的結構較為簡單，一般陽極被埋在水底沉積物中，陰極則懸于上方的水中。其強化了微生物的作用，對底泥和上覆水均有一定的修復效果。

在利用沉積物--微生物燃料電池對底泥進行微生物修復時，由于上覆水的存在，底泥中的污染物質會向上覆水釋放。底泥的整體污染物質去除率會因為上覆水的影響有所增加，在一定程度上夸大了電池對于底泥本身的修復效果。本文以廣州某河涌黑臭底泥為陽極基質構建一種雙室型微生物燃料電池，研究在不同外接電阻下，MFC的產電性能以及排除上覆水影響后，MFC對底泥的修復效果。本文旨在為黑臭底泥的修復提供一種可行方法，并對MFC應用于黑臭河涌底泥修復的效果作出一些分析，為黑臭河涌底泥修復方法的選擇提供一些參考價值。

1 材料與方法

1.1 微生物燃料電池的構建

雙室MFC反應器由有機玻璃制成，為直徑10 cm、高10 cm的圓形容器；由陽極室和陰極室2部分構成，上端開口，配有蓋子可以密封；兩室有效容積均為500 mL。電極材料均為8 cm×5 cm×0.2 cm的活性碳纖維氈，為了增加其表面的親水性和生物吸附性，在使用之前需對其進行預處理和改性，具體處理方法如下（Zhu等，2011）：用丙酮浸泡碳氈3 h，然后用去離子水清洗3～5遍，之后將其用去離子水浸泡、煮沸3 h（需每隔0.5 h換水一次），烘干備用；將丙酮預處理過的碳纖維氈放入燒杯中，用濃硝酸浸泡5 h后，用去離子水洗滌至中性，然后置于120 ℃烘箱中烘干備用。質子交換膜購于浙江某環保有限責任公司。電極均由鈦絲引出，然后采用鱷魚夾導線連接鈦絲和外接電阻，形成閉合回路。將陽極室用蓋子密封，蓋子上鉆有一出口，外接真空氣體采樣袋以收集系統產生的氣體。啟動成功后，以廣州某黑臭河涌底泥500 mL為陽極基質，50 mM·L-1K3[Fe(CN)6] 緩沖溶液500 mL為陰極溶液運行。外接電阻分別設置為：100、500、1000、1500、2000 ?，以及一個不接電阻的開路對照組。

1.2 底泥

本次研究采用的菌種來源是自然界的混合菌，來源于黑臭河道淤積底泥，底泥采于廣州市車陂涌某段河段，采回后在實驗室內靜置沉淀24 h棄去上清液。種泥本身黑亮并伴有強烈的腐臭味，富含微生物，未經預培養便直接用作微生物源。

1.3 接種及啟動

MFC的啟動和運行采用序批式培養方法。接種物為采集的黑臭河涌底泥，培養液為1 g·L-1的葡萄糖營養液，成分為（Logan，2007）：982.5 mL 50 mM·L-1磷酸鹽緩沖液（Phosphate Buffered Saline，PBS ， 4.576 g·L-1Na2HPO4、 2.452 g·L-1NaH2PO4·H2O、0.31 g·L-1NH4Cl、0.13 g·L-1KCl），5 mL維他命溶液，12.5 mL礦物質溶液（每升含1 g NaCl、0.025 g Na2WO4·2 H2O、0.025 g Na2MoO4、3 g MgSO4、0.01 g AlK(SO4)2·12 H2O、0.13 g ZnCl2、0.5 g MnSO4·H2O、0.1 g FeSO4·7H2O、0.01 g CuSO4·5H2O、0.1 g CaCl2·2H2O、0.1 g CoCl2·6 H2O、0.024 g NiCl2·6H2O、1.5 g NTA、0.01 g H3BO3）、1 g葡萄糖。啟動方法是：將500 mL混合液（接種物和培養液體積比為3∶2）接種MFC陽極室，陰極室加入500 mL 50 mM·L-1的鐵氰化鉀緩沖液，兩室之間用離子交換膜隔開，然后外接1000 ?電阻。當電壓下降至大約50 mV時，認為一個周期結束，更換營養液與陰極室緩沖液，維持燃料電池的運行。當電壓輸出出現至少重復2次周期，則認為其處于穩定運行。電池的整個啟動及運行的過程都在室外自然條件下進行，所有處理和實驗操作在室溫條件下進行。

1.4 分析與測定方法

電化學特性測定與計算：本研究用數據采集器Keithley 2700對系統的電壓U進行直接的采集與監測，每隔180 s采集一次數據。電流I通過歐姆定律I=U/Rex進行計算。I為電流，U為電壓，Rex為外接電阻。功率密度 P=IU/A，A為陽極投影面積(m2)；內阻通過極化曲線進行估算。

MFC極化曲線采用穩定放電法測定。首先將外電阻斷開，形成開路，測定此時的開路電壓，之后接入電阻，并測定阻值從90 K?依次減小直至100?的穩定電壓值。根據所得電壓值計算電流（或電流密度），從而繪制極化曲線。

底泥指標測定：待一個周期結束后，從陽極室中取出底泥測定指標，底泥中各項指標的測定主要參考《土壤農業化學分析方法》（魯如坤，2000）。

2 結果與討論

2.1 產電性能

待電池啟動成功后，連接不同的電阻進行試驗。運行期的電壓變化曲線如圖1所示。在外接不同電阻的情況下，電池運行了約 650 h。運行開始時由于陰陽極的電勢差會有一個初始電壓值，經過一段時間后會達到最高電壓并維持約150～200 h的高電壓，隨著反應進行，底泥中的有機質與陰極室電子受體被逐漸消耗，電壓會慢慢的降低。電池的電壓在一個運行周期內呈現大趨勢上的上升、平穩和下降3個階段。在其中某一段時間內電壓的反復升高與降低可能與室外晝夜溫度變化有關，因為溫度會影響到微生物的活性和生化反應速率，導致電壓的變化（Hong等，2009）。

圖1 運行期電壓變化曲線Fig. 1 Voltage curves in run-time

電池的極化曲線及功率密度如圖2所示。本研究所測極化曲線大致可分為3個部分（Logan等，2006）：活化極化區、歐姆極化區、濃差極化區。在歐姆極化區內反應器的輸出功率達到最大，此時極化曲線呈線性關系，通過擬合直線斜率可得內阻，分別為：1341.6 ?（外接電阻100 ?）、1339.2?（外接電阻500 ?）、1330.2 ?（外接電阻1000 ?）、1386.7 ?（外接電阻1500 ?）、1311.7 ?（外接電阻2000 ?）。得到的內阻相差不大，這是因為電池的構建、使用材料及運行條件均相同。在電池運行時，連接的外阻與內阻相當時電池的產電性能最佳，此時電池具有最大的功率密度（陳青等，2011）。在外阻1500 ?處時，外阻與所測的的內阻相差最小，內外阻接近相當的程度，電池的在外接電阻1500 ?達到最大，為4.94 mW·m-2，獲得的穩定輸出電壓最高為 0.753 V。外接電阻由小到大所對應最大功率密度分別為：3.77、4.06、4.52、4.94和4.21 mW·m-2。

圖2 極化曲線（a）與功率密度（b）圖Fig. 2 Polarization curves (a) and Power density (b)

2.2 對底泥的修復效果

微生物燃料電池的陽極生物膜以底泥中的有機物為碳源進行產電，會發生一系列物質與能量的變化，主要的反應如下：C6H12O6+6 H2O→6 CO2+24 e-+24 H+。隨著電池的運行，底泥中原有的物質含量也會有相應的變化。本研究采用有機質、全磷、銨態氮和硝態氮這4個指標來表征各處理組和開路對照組對底泥的修復效果，待電池一個運行周期結束后，取出陽極室內底泥進行測定。圖 3為電池運行一個周期之后底泥中各物質含量的變化。在圖3中，各處理組分別按外接電阻從100 ?到2000 ?的順序，用組1到組5代替，對照組用組6代替。

由圖3(a)可以看出，經過一個運行周期之后，各處理組包括對照組，有機質含量均有降低，即微生物對有機質進行了降解。在對照組中，底泥本身有大量微生物存在，能自發對有機質進行降解。相對于開路的對照組，各處理組由于外阻和電極的存在，電子更容易從陽極到達陰極，為了維持陽極的產電過程需要降解更多的有機質來為產電菌提供更多的能源和大量電子，故相較于對照組能降解更多有機質。結果表明在外阻1500 ?時，有機質去除率最大，為7.834%；對照組的有機質去除率則為3.084%。

由圖3(b)可見，各處理組中全磷含量均有降低。微生物除磷可通過2條途徑實現：①因微生物生長而將磷轉化成細胞物質：在微生物在分解有機物質的同時，需要吸收一部分磷，以滿足其生長繁殖的需要②磷在生物體體內的過量積累：微生物通過分解不溶性的磷酸鹽，將磷以聚磷酸鹽的形式儲存在體內；或通過呼吸作用放出CO2和質子降低環境pH值，從而引起或增加周圍環境中磷酸鹽的溶解，然后再對這些溶解出來的無機磷酸鹽進行過量吸收，在細胞內貯藏大量的無機磷酸鹽（張兆君，2012；李程亮，2011）。一方面，外阻的存在使得陰陽極間電子傳遞更為順暢，促進陽極微生物對有機質分解，從而增加陽極生物膜對底泥中磷的吸收以滿足其自身需求，將部分磷轉化為細胞物質而去除。另一方面，陽極生物膜分解有機質產生了大量CO2和質子，引起陽極周圍環境改變，增加磷酸鹽的溶解，再將其過量吸收儲存在陽極生物膜內，達到將磷從底泥中去除的目的。全磷在外阻100 ?達到29.98%的最高去除率。外阻100 ?時電池功率密度較低，質子傳遞到陰極較少，陽極室殘存的較多質子幫助溶解出無機磷酸鹽，促進陽極微生物對無機磷酸鹽的大量貯存，達到較高的去除效果。

圖3 各電池中底泥指標含量的變化Fig. 3 The changes of concentrations of sediment index in MFCs

圖3(c)顯示銨態氮含量均有降低，在外阻100 ?處達到41.64%的最高去除率，銨態氮可作為電子供體在陽極室被生物膜氧化（He等，2009）而去除，且低電阻下生物膜能加速微生物對銨態氮的消耗，導致銨態氮最高去除率出現在外阻 100 ?處。圖3(d)表明硝態氮最高去除率則在外接1000 ?處，為71.52%。由于陽極室的厭氧環境，需要大量氧的硝化作用被大大壓制，有利于反硝化作用對硝酸鹽的去除（李程亮，2011）。但底泥中的硝酸鹽也會成為陽極潛在的電子競爭體，在厭氧條件下很難僅僅只通過氧化作用去除硝酸鹽，需要額外添加其他易降解有機物作為電子供體通過還原作用去除，因此，在限定電子供體數量的條件下，硝酸鹽將會與MFC陽極競爭來自共基質碳源的電子，降低MFC的效率。為了保證系統電子的提供，有機質和銨態氮均可作為電子供體會被氧化，供給大量電子以去除硝態氮。不過銨態氮和硝態氮的整體去除率也會受到電子傳遞速率的影響（Delina等，2010）。

就對照組而言，各項指標均有所降低，這是由于底泥本身富含微生物，在自然條件下就能自發的對底泥中污染物進行降解。相對于對照組，各個處理組各個指標下降均大于對照組，說明電極和外接電阻提高了微生物燃料電池產電過程對底泥中污染物的去除。

3 結論

（1）以黑臭底泥為陽極基質的雙室型燃料電池連接不同的外阻時，內阻大小相差不大，分別為：1341.6 ?（外阻100 ?）、1339.2 ?（外阻500 ?）、1330.2 ?（外阻1000 ?）、1386.7 ?（外阻1500 ?）、1311.7 ?（外阻2000 ?），電池內阻主要由電池的構建、使用材料和基質決定。

（2）外阻大小能夠影響電池的產電性能。連接的外阻與內阻相當時電池的產電性能最佳，運行一個周期內功率密度最高可達到4.94 mW·m-2（外阻1500 ?處），在最大功率密度處，內阻為1386.7 ?。

（3）改變外阻大小能夠影響底泥中的物質降解。運行650 h后，有機質去除率在外接電阻1500?處達到最高，為7.834%；全磷在外阻100 ?達到29.98%的最高去除率；銨態氮在外阻100 ?處達到41.64%的最高去除率；在硝態氮最高去除率則在外接1000 ?時，為71.52%。

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Electricity Generation by Urban Black Smelly River Sediment-MFC and the Effect on Sediment Remediation

YANG Yue, WANG Jian, ZHU Juanping, ZHANG Taiping*
College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China

The microbial fuel cell (MFC) has been demonstrated to be a promising method for converting chemical energy into electrical energy. It can take advantage of many substrates to producing electricity, including sediments in river and sea. When MFC was used in sediment remediation, anode was usually buried in the bottom sediments and cathode suspended in overlying water. As a result of the existence of overlying water, pollutants in sediment not just repaired by MFC, it would also release into water and influenced the overall remediation of sediment and water. Here, we show the concept of a PEM MFC that occurs in separate anode and cathode chambers, with black smelly sediment as the anode microbial inoculum and fuel, 50 mM·L-1K3[Fe(CN)6] as cathode buffer solution. MFCs ran under different external resistances, and the results included the electric producing of microbial fuel cells and degraded effects of sediment, excluding the influence of overlying water. The results showed that using black smelly sediment as anodic substrate could support the MFC for long-term operation (650 h). Internal resistances of battery were 1 341.6, 1 339.2, 1 330.2, 1 386.7 and 1 311.7 ?. External resistances impacted the electricity generation and power density output. A stable highest voltage output of 0. 753 V appeared at the external resistor 1 000 ? and a highest power density of 4.94 mW·m-2were obtain at the external resistor 1 500 ?. During the run time, black smelly sediment had repaired by MFC: the reduction of organic content in sediment was 7.834%. Highest reductions of total-P, ammonium nitrogen and nitrate nitrogen were 29.98%, 41.64% and 71.52%. They were appeared at the external resistor 100 ?, 100 ? and 1 000 ?, respectively. This illustrated that the external resistance can affect the remediation of sediment in MFC.

microbial fuel cell; black smelly sediment; electricity generation; sediment remediation; external resistances

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.03.014

X703

A

1674-5906（2015）03-0463-06

楊玥，王健，朱娟平，張太平. 城市黑臭河涌底泥-微生物燃料電池產電性能及對底泥的修復[J]. 生態環境學報, 2015, 24(3): 463-468.

YANG Yue, WANG Jian, ZHU Juanping, ZHANG Taiping. Electricity Generation by Urban Black Smelly River Sediment-MFC and the Effect on Sediment Remediation [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(3): 463-468.

亞熱帶建筑科學國家重點實驗室開放課題（2010KB22）；廣州市科技計劃項目（2014J4100020）

楊玥（1991年生），女（侗族），碩士研究生，研究方向為生態工程與環境修復。Email: yyjelly@163.com *通信作者：張太平，E-mail: lckzhang@scut.edu.cn

2015-01-25