珠三角河網水、沉積物中As含量分布特征及污染評價

楊婉玲，賴子尼，曾艷藝，高原，王超，帥方敏，劉乾甫

中國水產科學研究院珠江水產研究所，廣東 廣州 510380

珠三角河網水、沉積物中As含量分布特征及污染評價

楊婉玲，賴子尼*，曾艷藝，高原，王超，帥方敏，劉乾甫

中國水產科學研究院珠江水產研究所，廣東 廣州 510380

珠三角是我國華南地區經濟最活躍和人口最密集的地區，As及其化合物普遍存在于環境中，被列為環境保護的重點監測物質。As在水域環境中不能被降解而消除，只能以不同的形態，在水、沉積物和生物體之間遷移轉化。于2012年3月、5月、8月和12月分別對珠江三角洲河網水域13個站位水、沉積物中通過使用原子熒光光度法對As含量進行檢測分析，探討其時空分布特征，并對其污染狀況進行初步評價，為該水域的生態環境保護提供基礎依據。結果顯示，水體As含量范圍為0.43～7.27 μg·L-1。水體中As含量存在明顯的時空差異分布特征。時間上，5月略高于3月、8月和12月，其平均值分別為4.21、3.73、2.06和1.14 μg·L-1；空間上，青岐（W1）等5個站位聚為一類，除橫瀝外，其余站位大多分布在西江干流上，具有相似的分布特征，可能主要受西江徑流的面源污染影響而具有相似的砷污染來源；其余8個站位聚為一類，包括城鎮化及城市化高度發達，人口密度大的河網分叉水域站位，所在區域城鎮化主導行業差異較大，受居民生活污水和工業廢水排入的影響大，主要為點源污染，受徑流影響較小。珠江河網表層沉積物，As含量范圍為 2.72～71.5 mg·kg-1，最大超標倍數為3.57，平均值為20.3 mg·kg-1。地質累積指數評價與潛在生態風險系數評價法分別考慮到重金屬在土壤中的地球化學行為及環境毒性差異等因素，這兩種方法結果一致表明研究區域為低污染水平。結合應用這兩種評價方法，可更全面地對珠三角河網沉積物As污染狀況進行系統評價。對河網各月份水和沉積物中As含量進行線性回歸分析,發現兩者存在顯著意義的負相關關系r=0.356>r0.05(1, 50)=0.273，可能是含As污染物進入水體后，在水體不斷的稀釋、沉降、生化等作用的綜合影響，呈現空間延伸性變化的特點。

珠江三角洲；砷；水體；沉積物；污染水平

As及其化合物普遍存在于環境中，是一種原生質毒物，被列為環境保護的重點監測物質。As在水域環境中不能被降解而消除，只能以不同的形態，在水、沉積物和生物體之間遷移轉化。As污染主要來源于采礦、冶金、化工、化學制藥、農藥生產、紡織、玻璃、制革等人類活動產生的工業廢水及生活污水，以及風化和生物活動等自然過程。產生的As先進入水環境，而后通過物理運輸沖刷向河口區遷移，進入水體的 As化合物絕大部分由水相轉入懸浮物中，并隨懸浮物的沉降進入沉積物。生物可直接或間接地從水體和沉積物中累積As，并通過食物傳遞到人體，使人類的健康受到潛在的危害（Baig等，2009；Arain等，2009；Roussel等，2000）。As及其化合物進入人體，會蓄積在人體各個部位從而引起As中毒，潛伏期長達幾十年，是迄今為止最早被公認為具有致癌性的重金屬，是國際癌癥研究中心（IARC）確認的人類致癌物之一，引起國際社會的高度重視（Gonsebatt，1997；崔瑞平，1994）。As中毒是以皮膚損害為主的全身性疾病，能引起皮膚癌，以及使造血功能低下，肝臟損害和感覺障礙，還會使部分不飽和脂肪酸脂質過氧化，導致黑腳病（潘澤民等，2003）。

珠江三角洲河網（下簡稱珠三角河網）水域是珠江之水流入南海的必經之地。珠江三角洲水系包括西江、北江思賢以下和東江石龍以下河網水道，及注入珠江三角洲河流，河網區水道總長1600 km。三角洲上河道密布，交織成網，最后分別經8個入海口流入南海。珠三角是我國華南地區經濟最活躍和人口最密集的地區，近年來隨著社會經濟的迅猛發展和人民生活水平的日益提高，工農業生產和人民生活污水排放加劇，珠三角河網水域的水質不斷惡化。水利部珠江水利委員會發布的《珠江片水資源公報2011》顯示，珠三角近1/4河段水質為劣5類，在珠江水資源中水質最差（王超等，2013）。作者所在的課題組于 2012年對該水域進行了季節性調查，重點研究As的含量分布特征，并對As污染狀況進行初步評價，為該水域的生態環境保護提供基礎依據。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

調查水域為本研究小組在西江肇慶段長期監測點下游的珠三角河網水域，在該水域布設 13個采樣站位，基本形成傘狀布局，具體布設如圖1所示，包括青岐（W1）、左灘（W2）、外海（W3）、新圍（W4）、小欖（W5）、小塘（W6）、北滘（W7）、欖核（W8）、橫瀝（W9）、陳村（W10）、珠江橋（W11）、蓮花山（W12）和市橋（W13）。其中青岐位于西江和北江匯合點三水上西江一側，左灘、外海和新圍位于西江干流入磨刀門一線，小欖、小塘、北滘、欖核、橫瀝、陳村和市橋位于縱橫交錯的河網內部，珠江橋位于廣州市區內河段，蓮花山位于廣州市郊東江入虎門口一線（圖 1）。采樣時的站位定位采用GPS全球衛星定位系統。調查時間分別為2012年的3月、5月、8月和12月，其中3月和12月代表枯水季節，5月和8月代表豐水季節，每個季度的采樣工作均在5 d內完成。

圖1 站位布設圖Fig. 1 The map of sampling sites

1.2 樣品處理

用采水器采集表層水面下50 cm水樣1 L，裝入塑料瓶中加入1 mL的濃硝酸固定后4 ℃冷藏保存。沉積物用抓斗式采泥器采集站位底部表層沉積物，保存于聚乙烯封口袋。水樣處理：取水樣25 mL，加入2.5 mL鹽酸后，加入5%的硫脲和5%的抗壞血酸進行預還原反應 30 min后定容后待測。沉積物：取沉積物經風干后研碎、混勻、過篩（80目），稱取2 g左右樣品于比色管中加入10 mL王水后水浴中反應2 h期間搖勻兩次，冷卻后取上清液加入5%的硫脲和5%的抗壞血酸預處理30 min后定容后待測。

1.3 儀器分析

重金屬As元素的總量采用原子熒光法測定，其測定方法參照《原子熒光分析方法手冊》。測定時所用的器皿均用 1∶1的硝酸浸泡過夜，洗凈備用。2%硼氫化鈉作還原劑，5%鹽酸作載流。分析條件：燈電流60 mA，負高壓290 V，爐高8 mm，載氣流量（氬氣）400 mL·min-1，屏蔽氣流量（氬氣）800 mL·min-1，讀數時間7 s，延時1.5 s，測定波長193.7 nm，進樣量1.0 mL，氘燈背景校正。

1.4 數據分析

采用SPSS14.0 for Windows進行單因素方差分析，結合利用Excel、Origin 8.0等作圖。本文水體采用單因子污染指數評價法（中國環境學會環境質量評價專業委員會編，1982），沉積物采用瑞典的Hakanson（1980）建立的潛在生態危害指數法及德國的地積累指數法（郜鈞璋，2011；林彩，2011；丁喜桂，2005）進行生態危害評價。

污染指數采用如下公式：

式中：Cif——單一重金屬污染物的污染指數，Ci——沉積物

中污染物的實測濃度，mg·kg-1； Cni——全球工業化前沉積物中 As的最高背景值濃度（Cni=15）。

沉積物中第 i種重金屬的潛在生態危害參數（Eri）及沉積物中多種重金屬的潛在危害指數（RI）可分別表示為：

式中： Eri——潛在生態危害參數， Tri——As污染物毒性響應參數（ Tri=10）。

潛在生態風險指數 RI定義為潛在生態風險參數之和，即：

地累積指數的計算式如下：Igeo=log2[Cn/(K Bn)]

式中：Cn是元素n在沉積物中的濃度；Bn是沉積物中該元素的地球化學背景值；K為考慮各地巖石差異可能會引起背景值的變動而取的系數（一般取值為K=1.5）。

2 結果與分析

2.1 珠江河網水體中As的含量

2.1.1 時間分布

圖2表明珠江河網水體中As在不同采樣時間As含量的變化情況，砷參照漁業水質標準GB11607─89（≤50 μg·L-1）測定超標率為 0，含量范圍為0.43～7.27 μg·L-1，平均值為2.78 μg·L-1，最高值出現在3月的北滘，最小值出現在12月的青岐。5月珠江河網水域中 As含量較高，平均值為 4.21 μg·L-1。對3月、5月、8月和12月份As含量進行方差分析發現，5月和 8月（F0.05(1, 24)=62.51> 4.56）、5月與12月（F0.05(1, 24)=164.2>4.56）之間都有顯著差異，5月和 3月之間無顯著差異（F0.05(1, 24)=0.741<4.56）。3月、8月和12月平均值分別為3.73、2.06和1.14 μg·L-1。

圖2 珠江河網不同時間水體中As平均含量的變化Fig. 2 Temporal variation of As in water samples of the Pearl River Delta

2.1.2 空間分布

As含量的空間分布如圖3所示，珠江河網水體中 As含量均符合一類海水水質標準（GB3097─1997）（20 μg·L-1）和漁業水質標準（GB11607─89）（50 μg·L-1）。珠江河網各站位水體As單因子污染指數均小于1，表明As對珠江河網水體污染貢獻較少。全年珠江河網站位分布上As平均含量由高到低依次為：北滘（W7）、市橋（W13）、小塘（W6）、陳村（W10）、欖核（W8）、蓮花山（W12）、珠江橋（W11）、新圍（W4）、青岐（W1）、橫瀝（W9）、外海（W3）、小欖（W5）和左灘（W2）。

圖3 珠江河網水體中As的時空分布Fig. 3 Temporal and spatial distribution of As in watersamples of the Pearl River Delta

2.2 珠江河網水體中中As的聚類分析

采用歐氏距離，離差平方和法（即Ward法）對13個站位水體中As含量進行聚類分析，結果如圖4所示：As的空間分布可分為二類，第一類包括青岐（W1）、左灘（W2）、外海（W3）、小欖（W5）、橫瀝（W9）等5個站位；第二類為北滘（W7）、市橋（W13）、新圍（W4）、珠江橋（W11）和蓮花山（W12）、小塘（W6）、欖核（W8）和陳村（W10）等8個站位。其中，從地理位置看，第一類包括青岐（W1）、左灘（W2）、外海（W3）、小欖（W5）主要是受西江干流的徑流影響，可能有相同的污染源，而新圍（W4）雖也位于西江干流上，但其離河口較近，受咸潮上溯、受西江徑流影響相對較弱等原因，不可控性增大，相似性減少；第二類包括城鎮化及城市化高度發達，人口密度大的河網分叉水域，所在區域城鎮化主導行業差異較大，受居民生活污水和工業廢水排入的影響大，主要為點源污染，受而徑流影響較小。

圖4 珠江河網水體中As的分布特征聚類圖Fig. 4 Clustering figure of the distribution features of As in the Pearl River Delta

2.3 珠江河網沉積物中As的含量

珠江河網表層沉積物As含量如圖5所示，不同站點沉積物 As含量相差較大，As含量范圍是2.72～71.5 mg·kg-1，最大超標倍數為3.57，平均值為20.3 mg·kg-1。結果顯示，蓮花山（W12）全年平均含量最高，為29.0 mg·kg-1，各站點含量從大到小依次為蓮花山（W12）、小欖（W5）、陳村（W10）、青岐（W1）、欖核（W8）、市橋（W13）、左灘（W2）、北滘（W7）、外海（W3）、橫瀝（W9）、小塘（W6）、新圍（W4）和珠江橋（W11）。用單因素方差分析對4個月份不同站位沉積物種As含量進行分析可知，各個站位之間含量無顯著性差異（P>0.05）。4個月份3月、5月、8月和12月平均值分別為：14.54、12.77、24.69和28.49 mg·kg-1。

圖5 珠江河網沉積物中As的分布特征Fig. 5 Distribution characteristics of As in sediment of the Pearl River Delta

2.4 珠江河網沉積物中As含量風險評價

珠三角河網的水功能區域劃分包括航道、漁業水域等，我國無公害水產品產地環境要求（GB/T18407.4─2001）對漁業水域沉積物中砷含量進行了規定（As≤20 mg·kg-1濕重），調查13個站位中As的超標率為42%，其中，蓮花山污染最嚴重，平均值超過標準1.45倍，最大超標倍數為3.57。

生態風險評價是評價重金屬對生物潛在風險，體現了重金屬對生物毒性，重金屬對生物毒性越大，其系數越大。地累積指數法是德國學者Muller于 1969年提出的，是在歐洲發展起來的廣泛用于研究沉積物中重金屬污染程度的定量指標，尤其用于研究現代沉積物中重金屬污染的評價，在我國也被部分學者采用過（霍文毅等，1997；滕彥國等，2002）。地質累積指數不考慮重金屬污染對生物的危害性有多大，是一種污染現狀的評價。這兩種方法分別考慮到重金屬在土壤中的環境毒性差異及地球化學行為等因素，結合應用這兩種評價方法，可更全面地對珠三角河網沉積物As污染狀況進行系統評價。污染指數（Cif）、潛在生態風險程度（Eir）及地質累積指數（Igeo）的范圍及評價分級見表1。表2列出了珠三角各站位沉積物的潛在生態風險指數與地累積指數，兩者的評價結果一致，所有監測站點均為低污染。各站點系數由大到小順序為：蓮花山（W12）、小欖（W5）、陳村（W10）、青岐（W1）、欖核（W8）、市橋（W13）、左灘（W2）、北滘（W7）、外海（W3）、橫瀝（W9）、小塘（W6）、新圍（W4）和珠江橋（W11）。

表1 污染評價各指標分級Table 1 Pollution evaluation of each index classification

圖6 珠江河網水、沉積物中As的線性相關分析Fig. 6 Correlations between Asconcentrations in water samples and that in surface sediment samples ofthe Pearl River Delta

表2 珠江河網沉積物中各危害指數評價結果Table 2 The evaluation results of Hazard Indices in sediments of Pearl River Delta

3 討論

3.1 珠江河網水體與沉積物中As含量的關系

對珠江河網各月份水和沉積物的 As含量關系進行線性回歸分析（圖6所示），發現兩者在統計學上存在顯著負相關關系 r=0.356>r0.05(1, 50)=0.273。可能是含As污染物進入水體后，在水體不斷的稀釋、沉降、生化作用等而發生這些變化，呈現空間延伸性變化的特點，而以往的研究亦發現河流的污染物含量與河流的徑流量、水中腐殖質及懸浮顆粒物質等環境因子有關（王增煥等，2004；李飛永和陳金斯，1989）。在珠江河網，大部分區域水體中As污水不能較快的自凈、沖淡或沉降，在潮汐流以及水動力的攪動的條件下，沉積物中As可發生再懸浮溶解進入水體中，隨著水不斷流動而影響水體中As濃度增加；另外進入梅雨天氣雨量增多，河流的徑流量增大，從而加大了進入河口的污染物，另外帶入的大量漂浮顆粒如礦物、膠體物質和腐殖質增加也會沖釋到河流中而至測得值較大，在降水較少的月份，河流出現斷流，排入河中的As進行一定的吸附、絡合有助它形成穩定的復合物，在水體中沉淀并遷移到沉積物中，會使水體中As濃度減少。

3.2 珠江河網環境中As含量與其他河口、海灣、海區比較

表3、表4列出我國部分地區水和沉積物中As含量比較，與一些河流海灣相比，珠江河網水體中As的年平均含量與珠江口As含量大致相當，略高于其它河口和海灣，與珠江河網相同區域相比2009年后有較高上升，也比2006年的河口中As含量有所上升。由此可見，珠江河網As污染在對比的監測河流海灣中受污染程度較高，與 2006年的河口監測對比中發現As含量有較高的上升，表明珠江河網部分地區的工農業污水、生活污水仍可能存在不合理排放等行為，或者珠江河網區域因為地處三角洲地區經濟發達、人口密集，河網密布，河流攜帶入海的污染物總量一直居高不下，造成As含量較高。珠江河網沉積物總As的含量與其它大的水體海灣沉積物相比較處較高水平，與其他城市河道的研究數據相當，這與河網河道斷面較窄、淤積嚴重、閘門和路涵較多、受人為污染干擾相對較大等特點有關。

表3 與其它地區水體中As含量比較Table 3 Concentrations of As in water from otherareas

表4 與其它地區沉積物中As含量比較Table 4 Concentrations of As in sediments from other areas

4 結論

（1）珠江河網水體中的As含量均符合一類海水水質標準和漁業水質標準。水體中As含量存在顯著的時空差異，時間上，5月略高于3月、8月和12月；空間上，青岐（W1）、左灘（W2）、外海（W3）、小欖（W5）、橫瀝（W9）聚為一類，除橫瀝外，其余站位大多分布在西江干流上，具有相似的分布特征，可能主要受西江徑流的面源污染影響而具有相似的砷污染來源；其余站位包括北滘（W7）、市橋（W13）、新圍（W4）、珠江橋（W11）、蓮花山（W12）、小塘（W6）、欖核（W8）和陳村（W10）聚為一類，包括城鎮化及城市化高度發達，人口密度大的河網分叉水域，所在區域城鎮化主導行業差異較大，受居民生活污水和工業廢水排入的影響大，主要為點源污染，而受徑流影響較小。

（2）珠江河網表層沉積物潛在生態風險系數評價結果與地質累積指數評價結果一致表明，所監測站點均為低污染水平，潛在風險小，暫不會對研究區域水生生物造成較大的影響。

（3）珠江河網水和沉積物中As含量存在顯著的負相關關系，可能是含As污染物進入水體后，隨著水流動在水體中不斷的稀釋、沉降、生化作用等而發生變化，體現了空間上變化的特點。

（4）珠江河網水體中As的年平均含量略高于其他河口和海灣，比往年珠江口As含量有所升高；珠江河網沉積物總As的含量較其它河流海灣相比污染情況仍處在較高水平。

致謝：衷心感謝珠江水產研究所李海燕博士對本文英文摘要的潤色。

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The Distribution and Contamination Levels of Arsenicinwater and Sediment of the Pearl River Delta

YANG Wanling, LAI Zini, ZENG Yanyi, GAO Yuan, WANG Chao, SHUAI Fangming, LIU Qianfu
Pearl River Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Science, Guangzhou 510380, China

The Pearl River Delta (PRD) is the most developed and densely populated area in south China. With the rapid development of economy, the concentration of arsenic in the environment, especially in aquatic ecosystems, has been widely monitored. As one of the hazardous metalloid toxicant, arsenic can’t be eliminated by degradation, but be migrated and transformed among water, sediment and biota in different forms, which may threaten the ecological health. To investigate the distribution and pollution levels of arsenic in the PRD, water and sediment samples were collected in 13 sampling sites during March, May, August and December of 2012. Arsenic contents were determined by atomic fluorescence spectrophotometry. The concentration of dissolved arsenic ranged from 0.43 to 7.27 μg·L-1during the whole investigation, showing obvious temporal and spatial variation. Temporally, the average arsenic concentration in water was slightly higher in May than that in March, August and December, with the average concentration of 4.21, 3.73, 2.06 and 1.14 μg·L-1, respectively. In terms of the spatial distribution, arsenic concentrations in five sampling sites including Qingqi, Zuotan, Waihai, Xiaolan and Hengli were defined as one cluster. These sites principally located in the West River, showed similar distribution characteristics. The similar source of arsenic in these areas might be mainly affected by non-point source pollution in the runoff of West River. The remaining eight sites, with highly developed urbanization and high population density, were regarded as the other cluster. These sites were mainly affected by point source pollution of arsenic, which were derived from sewage and industrial waste water. While the influence of run off was not significant. The content of arsenic ranged from 2.72 to 71.5 mg·kg-1in the surface sediment of the PRD, with the highest overweight multiples of 3.57, and the average concentration of 20.3 mg·kg-1. The potential ecological risk assessment results indicated that the concentration of arsenic in the surface sediment of the PRD were at low contamination levels, which were consistent with the geological accumulation index evaluation results. Combining these two methods can comprehensively evaluate arsenic biogeochemical behavior and its toxic effects to biota. Significant negative correlation was found between arsenic concentration inwater and that in sediments (r=0.356>r0.05(1, 50)=0.273), which might due to the dilution, sedimentation and biochemical effects in the water systems.

Pearl River Delta; arsenic; water; sediment; contamination level

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.05.017

X522

A

1674-5906（2015）05-0831-07

楊婉玲，賴子尼，曾艷藝，高原，王超，帥方敏，劉乾甫. 珠三角河網水、沉積物中As含量分布特征及污染評價[J]. 生態環境學報, 2015, 24(5): 831-837.

YANG Wanling, LAI Zini, ZENG Yanyi, GAO Yuan, WANG Chao, SHUAI Fangming, LIU Qianfu. The Distribution and Contamination Levels of Arsenicinwater and Sediment of the Pearl River Delta [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(5): 831-837.

廣東省海洋漁業科技推廣專項（A201101I02）

楊婉玲（1974年生），女，高級實驗師，主要從事環境監測的研究。E-mail: 86411138@qq.com *通信作者：賴子尼，女，研究員，主要從事漁業生態環境監測的保護研究。

2014-11-10