IMF燃耗特性與次錒系核素產量分析

武 祥，于 濤，謝金森，李志峰，劉紫靜，陳昊威（南華大學核科學技術學院，湖南衡陽 421001）

IMF燃耗特性與次錒系核素產量分析

武 祥，于 濤＊，謝金森，李志峰，劉紫靜，陳昊威
（南華大學核科學技術學院，湖南衡陽 421001）

摘要：在輕水堆中采用惰性基質燃料（IMF）能有效地從源頭上降低乏燃料中次錒系核素（MA）的含量。為了研究IMF的燃耗特性，選取兩種典型IMF方案PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2，開展不同PuO2含量下IMF燃耗反應性計算，并與UO2燃料以及MOX燃料進行比較分析。結果表明：在總燃耗時間為1 095d情況下，兩種IMF方案中PuO2體積分數為2%～10%時，其壽期末kinf均大于1，但PuO2＋ZrO2＋MgO方案的燃耗反應性波動大于PuO2＋ThO2方案，PuO2＋ThO2方案燃料壽期末MA的含量明顯小于前者；在同一等效重金屬質量分數下，MOX、UO2燃料壽期末MA的含量均大于兩種IMF。

關鍵詞：惰性基質燃料；UO2燃料；MOX燃料；燃耗特性；次錒系核素

裂變核能的可持續發展需妥善解決卸出乏燃料中高放長壽命核素的處置問題，一座1 000MWe的壓水堆（PWR）電站，每年卸出乏燃料約25t，其中鈾約23．75t、钚約200kg、中短壽命裂變產物（FPs）約1 000kg、次錒系核素（MA）約20kg、長壽命裂變產物（LLFP）約30kg［1］。MA與LLFP具有較強的放射性毒性和很長的半衰期，研究［2－3］表明，MA對乏燃料的放射性毒性起主導作用。MA中的主要核素有237Np、241Am、243Am、242Cm，半衰期分別為2．14×106a、432．2a、7 950a、162．8d，商用核能系統產生的MA中237Np產量最高，半衰期最長，是MA嬗變中需著重考慮的核素之一。近年來提出的惰性基質燃料（IMF）237Np產量極小，并可基于熱堆實現附加MA的嬗變，文獻［4］的研究表明，在CANDU堆內采用Pu＋IMF或Pu＋MA＋IMF，Pu銷毀效率高達90%以上，MA達60%以上。

IMF是將PuO2彌散在中子反應截面極小或難以形成MA的基質中的一種新概念燃料。常用的惰性基質有ZrO2、MgO、Al2O3及其混合物等中子吸收截面極小的物質和吸收中子后難以形成MA的增殖介質，如ThO2。IMF成分與傳統的UO2、MOX存在較大差別，具有特定的燃耗行為。本文選取兩種典型的IMF方案PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2，基于典型PWR柵格參數開展計算分析，研究它們的燃耗特性并比較分析特定燃耗長度下IMF 的MA產量。

1　IMF燃耗計算模型

1．1 柵格參數

IMF燃耗計算模型為X－Y幾何無限棒－水柵模型，如圖1所示。柵格參數取自文獻［5］，芯塊直徑0．819cm，氣隙厚度0．002 21cm，元件外徑0．95cm，包殼厚度0．057cm，材料為Zr－4，柵距1．26cm；慢化劑為純水，密度為0．659g／cm3（壓力15MPa，溫度600K）。

1．2 燃料成分

選取PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2這兩種典型IMF方案，PuO2與惰性基質按不同體積分數進行混合，得到不同PuO2含量的IMF，其成分分別列于表1、2。IMF的密度ρIMF

由式（1）計算：

ρIMF＝ρIM（1－v）＋ρPuO2v（1）

其中：ρIM為惰性基質密度；v為PuO2的體積分數，%。

圖1　 PWR柵格示意圖Fig．1 Schematic diagram of PWR cell lattice

表1　 PuO2＋ZrO2＋MgO燃料成分Table 1 Component of PuO2＋ZrO2＋MgO

表2　 PuO2＋ThO2燃料成分Table 2 Component of PuO2＋ThO2

PuO2的密度與惰性基質的密度均取95%理論密度，其中PuO2、UO2、MgO、ZrO2、ThO2理論密度分別為10．92、10．42、3．401、5．595、9．5g／cm3。對于PuO2＋ZrO2＋MgO型IMF，惰性基質中ZrO2與MgO的體積比為1∶1。為比較燃耗特性，本文還選取了UO2、MOX燃料進行對比分析，其燃料成分分別列于表3、4。上述IMF與MOX燃料中的Pu均采用反應堆級钚，其同位素分別為239Pu、240Pu、241Pu、242Pu，其質量分數分別為58%、24%、13%、5%。

表3　 UO2燃料中鈾的富集度Table 3235U enrichments of UO2fuels

表4　 MOX燃料成分Table 4 Compositions of MOX fuels

1．3 燃耗計算

采用美國橡樹嶺國家實驗室（ORNL）開發的SCALE程序系統中的TRITON程序［7］進行輸運－燃耗耦合計算，其中輸運計算采用多群蒙特卡羅（MCNP）程序KENO V．a，數據庫采用ENDF／B－V44多群數據庫，共振能區多群數據采用CENTRM計算得到，整個燃耗計算中共考慮232種核素。計算中燃料平均線功率密度為187．7 W／cm，總燃耗時長為1 095d，共10個大燃耗步長。

2　計算結果與分析

2．1 零燃耗無限增殖因數

表5、6給出了相同PuO2體積分數的PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2燃料，壽期初（BOL）無限增殖因數kinf的TRITON與MCNP計算結果，其中MCNP采用基于ENDF／B－Ⅶ的連續能量截面庫。從表5、6可看出，TRITON與MCNP計算得到的kinf吻合較好，最大相對偏差為0．68%，驗證了TRITON輸運計算的正確性。同時從表5、6還可看出，對于相同的PuO2體積分數，采用ZrO2＋MgO基體的IMF初始kinf較采用ThO2基體的要大很多，這主要是由于ZrO2＋MgO中子吸收能力較ThO2的小很多。

表5　 PuO2＋ZrO2＋MgO燃料壽期初kinfTRITON與MCNP計算結果Table 5 kinfcalculation results at beginning life of PuO2＋ZrO2＋MgO by TRITON and MCNP

表6　 PuO2＋ThO2燃料壽期初kinfTRITON與MCNP計算結果Table 6 kinfcalculation results at beginning lifeof PuO2＋ThO2by TRITON and MCNP

2．2 無限增殖因數隨燃耗時間的變化

圖2～4分別為富集度為2．35%、2．88%、3．40%的UO2燃料，PuO2質量分數為5%、10%、15%的MOX燃料和PuO2體積分數為6%、8%、10%的IMF的kinf隨燃耗時間的變化，其中燃料元件的平均線功率密度均為187．7W／cm。

圖2　 不同富集度UO2燃料kinf隨燃耗時間的變化Fig．2 kinfof UO2fuel changed with burn－up time

圖3　 不同PuO2質量分數MOX燃料kinf隨燃耗時間的變化Fig．3 kinfof MOX fuel changed with burn－up time

圖4　 不同PuO2體積分數IMF kinf隨燃耗時間的變化Fig．4 kinfof IMF fuel changed with burn－up time

從圖2～4可看出，UO2、MOX和IMF的kinf均隨燃耗時間的增加而下降。圖4表明，在相同的PuO2體積分數下PuO2＋ZrO2＋MgO燃料的kinf隨燃耗時間的下降速度要高于PuO2＋ThO2燃料，這主要是由于PuO2＋ZrO2＋MgO燃料中缺少可轉換核素，易裂變核素在燃耗過程中得不到補充造成的。

不同燃料初始狀態（BOL）與末態（EOL）的反應性差別列于表7，計算公式如下：

表7　 不同燃料初始狀態與末態的反應性差別Table 7 Reactivity differences between BOL and EOL of various fuels

其中：ρ（BOL）為初始反應性；ρ（EOL）為末態反應性；Δρ為初、末態反應性變化；為平均反應性變化；tEOL為至壽期末時的燃耗時間，為1 040．25d。

2．3 燃料利用率

根據圖2～4中kinf隨燃耗時間的變化數據，通過線性內插得到kinf為1時的燃耗時間及燃耗深度，結果列于表8。從表8可看出，UO2、MOX和PuO2＋ThO2燃料的燃耗深度隨鈾富集度和PuO2體積分數的增加而增大，而PuO2＋ZrO2＋MgO燃料的燃耗深度隨PuO2體積分數的增大而減小。這是由于在所有的計算中均采用相同的平均線功率密度，而UO2、MOX、PuO2＋ThO2燃料的密度隨燃料成分的變化很小，在燃耗過程中比功率近似不變，隨鈾富集度和PuO2體積分數增大，燃耗時間增長，因而比燃耗增加；而PuO2＋ZrO2＋MgO燃料的密度隨PuO2體積分數的變化改變較大，在平均線功率密度一定的情況下，雖然燃耗時間隨PuO2體積分數的增加而增長，但燃料的比功率卻隨PuO2體積分數的增加而減小，兩種因素綜合作用，導致PuO2＋ZrO2＋MgO燃料燃耗深度隨PuO2體積分數的增加而減小。

表8　 kinf＝1時不同類型燃料的燃耗深度Table 8 Burn－up depth of various fuels at kinf＝1

從燃料利用率的角度來說，在相同的易裂變核素裝量情況下，燃耗深度越大表明燃料利用率越高。對于IMF，采用單位體積PuO2的燃耗深度作為指標，kinf＝1時不同IMF單位體積PuO2的燃耗深度列于表9。

表9　 kinf＝1時不同IMF單位體積PuO2的燃耗深度Table 9 Burn－up depth of unit volume PuO2in various IMFs at kinf＝1

2．4 次錒系核素產量

在進行MA產量的計算時，假設燃料棒的活性長度為426．7cm，平均線功率密度為187．7W／cm，燃料組件為17×17，157盒組件（即數據轉換為全堆芯數據）。為便于比較，表10、11列出了IMF與UO2、MOX燃料在相同平均線功率密度下，燃耗時間為1 040．25d（壽期末）時237Np、241Am以及Np、Am、Cm的產量，其中UO2與MOX燃料的成分如表3、4所列。不同燃料成分在相同燃耗時間下237Np、241 Am、Np、Am和Cm的產量如圖5～9所示。從表10及圖5、6可看出，IMF的237 Np產量遠小于UO2、MOX燃料，但隨著PuO2含量的增大，MOX與IMF241Am的產量升高。

UO2、MOX、IMF 12和18個月MA產量列于表12。從表11、12和圖7～9可看出：Np產量，UO2最多，MOX次之，IMF最少；Am產量，MOX最多，IMF次之，UO2最少；Cm產量，IMF最多，MOX次之，UO2最少；MA總產量（約12和18個月），MOX最多，IMF次之，UO2最少。雖然IMF中Am、Cm的產量高于UO2中Am、Cm的產量，但其半衰期要較Np小近3個量級，對長期的放射性毒性貢獻較小。同時IMF中Np產量遠低于UO2和MOX燃料。

表10　 UO2、MOX、IMF壽期末237 Np和241 Am的產量Table 10 Output of237Np and241Am in UO2，MOX and IMF at the end of life

表11　 UO2、MOX、IMF壽期末Np、Am、Cm、MA的產量Table 11 Output of Np，Am，Cm and MA in UO2，MOX and IMF at the end of life

圖5　 不同燃料成分下的237 Np產量Fig．5 Output of237Np in various fuel compositions

圖6　 不同燃料成分下的241 Am產量Fig．6 Output of241Am in various fuel compositions

圖7　 不同燃料成分下的Np產量Fig．7 Output of Np in various fuel compositions

圖8　 不同燃料成分下的Am產量Fig．8 Output of Am in various fuel compositions

從表10、11可看出，IMF PuO2＋ZrO2＋MgO中237Np的產量小于PuO2＋ThO2中的產量，這是由于以ThO2為基質的IMF中，232Th通過Th－U循環轉換為235U，再通過2次（n，γ）反應和1次β－衰變為237Np。對于241Am、Np和Am也是因為Th的存在。

圖9　 不同燃料成分下的Cm產量Fig．9 Output of Cm in various fuel compositions

表12　 UO2、MOX、IMF12和18個月MA產量Table 12 Output of MA in UO2，MOX and IMF at 12and 18months

3　結論

基于典型PWR柵格環境，開展了IMF的燃耗特性研究。結果表明：以ZrO2＋MgO作為基體的IMF較以ThO2作為基體的IMF初始kinf大得多，且反應性波動也很大，反應性控制將是限制此燃料應用的重要條件；在特定燃耗時間長度下，IMF的237Np與Np產量較UO2、MOX燃料低兩個量級；雖然IMF的Am、Cm產量大于UO2、MOX燃料，但Am和Cm的半衰期較Np小近3個量級，總體來說使用IMF可降低商用核能系統中MA壽命最長、產量最大的Np產量。

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Study on Burnup Characteristics and MA Production of IMF

WU Xiang，YU Tao＊，XIE Jin－sen，LI Zhi－feng，LIU Zi－jing，CHEN Hao－wei
（School of Nuclear Science and Technology，University of South China，Hengyang421001，China）

Abstract：The adoption of inert matrix fuel（IMF）can effectively reduce the amount of minor actinide（MA）in spent fuel of LWR from the source．In order to study the burnup characteristics of IMF，the two typical IMF schemes of PuO2＋ZrO2＋MgO and PuO2＋ThO2were selected，and the IMF reactivity with different amounts of PuO2was calculated．And the comparison among IMF，UO2and MOX was made．The results show that after 36months operating，with the PuO2volume fractions of two types of IMFs from 2%to 10%，their kinfvalues at the end of cycle are all above 1．But the burnup reactivity of PuO2＋ZrO2＋MgO scheme is greater than that of PuO2＋ThO2．The amount of MA at the end of cycle in PuO2＋ThO2scheme is obviously smaller than the former．Under the same effective heavy metal weight percentage，the amounts of MA in MOX and UO2fuels at the end of cycle are both greater than those of the two types of IMFs．

Key words：inert matrix fuel；UO2fuel；MOX fuel；burnup characteristic；minor actinide

通信作者：＊于 濤，E－mail：yutao29＠sina．com

基金項目：國家自然科學基金資助項目（91126018）；湖南省教育廳資助項目（11A101）

作者簡介：武 祥（1989—），男，山西原平人，碩士研究生，核反應堆物理專業

收稿日期：2014－03－26；修回日期：2014－06－11

doi：10．7538／yzk．2015．49．08．1417

文章編號：1000－6931（2015）08－1417－07

文獻標志碼：A

中圖分類號：TL32